向可再生能源的过渡依赖于安全、高效且环境友好的储能设备。超级电容器，特别是电化学双层电容器（EDLCs），因其出色的功率密度、快速充电和延长的循环稳定性而备受青睐[1]。EDLC的性能很大程度上取决于其电解质。虽然传统液体电解质具有优异的离子导电性，但其潜力受到泄漏问题、高挥发性和安全性的限制[2]。同时，具有更好安全性和机械稳定性的固体聚合物电解质（SPEs）在固态设备中受到了关注。然而，许多SPEs（如PAN、PEO、PVP、PMMA等）是在高压下从石油基产品合成的。这些聚合物不仅成本高昂，而且缺乏可持续性和生物降解性[3],[4]。来自生物精炼方法的天然生物聚合物已成为应对能源、环境可持续性和资源效率挑战的有希望的策略。总体而言，这些方法支持绿色和可持续能源材料的发展[5]。
近年来，储能材料的发展重点在于开发具有定制离子-聚合物相互作用的高性能电解质，以增强离子传输和电化学稳定性。然而，许多系统依赖于合成材料，这突显了基于绿色合成方法的可持续和可生物降解替代品的需求[6],[7],[8]。生物聚合物电解质作为一种低成本、可再生和可持续的替代品，正变得越来越重要。这些电解质来源于天然存在的生物聚合物，具有安全性、丰富性和可生物降解性。在聚合物电解质技术中，由于甲基纤维素（MC）、果胶等生物聚合物具有亲水性以及大量功能基团，支持离子传输，因此被广泛使用[9],[10]。其中，甲基纤维素（MC）和果胶（PC）因其优异的成膜倾向、机械强度和其他薄膜的优异兼容性而表现出色[11],[12]。MC主要体现在结构完整性和高透明度方面，而PC则以优异的柔韧性和离子导电性著称。因此，将MC与PC混合可形成具有可调离子导电性和机械性能的互补基体[13],[14],[15]。
在聚合物电解质中，当盐将可移动离子引入聚合物基质时，会发生离子传导。钾盐特别有用，因为K?离子半径较大，有助于高效电荷传输。由于增塑剂可提高聚合物的柔韧性和离子传输性，将合适的增塑剂加入SPE中可提高电解质的离子导电率并降低玻璃化转变温度。因此，一些SPE的离子导电率超过了10?? Scm?1，非常适合EDLC应用[9],[13],[16],[17],[18]。然而，SPE的可回收性和在自然条件下的生物降解性尚未得到充分关注。如果不解决这些问题，尽管生物聚合物电解质具有环保特性，仍可能造成长期废物。
最近在电化学离子传输系统方面的发展表明，加入氧化还原活性或金属配位物种可以显著增强离子储存和迁移行为，突显了界面工程在可持续能源相关材料中的重要性[7],[9],[19],[20]。过渡金属配合物的绿色合成方法可以提高聚合物电解质的性能和可持续性。研究表明，当将过渡金属（如Fe、Ni或Ce）引入聚合物-盐体系中时，生成的金属配合物会破坏聚合物的功能基团并中断其氢键，从而增加聚合物网络内的离子迁移率[21],[22]。传统上，过渡金属配合物的合成会带来环境威胁，因为涉及有害化学物质。另一种方法是使用天然植物提取物作为还原和稳定剂，这种策略不仅减少了有害试剂的需求，还在温和条件下生成稳定的金属配合物[3]。水果提取物和茶叶等生物基来源含有天然酚类化合物（如单宁、多酚和黄酮），能够与金属离子形成金属配合物[2],[3]。这种绿色方法降低了成本，简化了工艺流程，并支持可持续性。最终，合成的金属配合物可以有效地嵌入聚合物网络中，调节导电性而不影响其生物降解性。
本文报道了一种通过分散胶体锌金属配合物制备可回收和可生物降解的复合生物聚合物电解质（CBEs）的绿色方法。使用从红茶中通过绿色修复工艺提取的锌基过渡金属配合物作为胶体填料，与甲基纤维素、果胶、K?PO?和甘油共同组成CBE。对CBE进行了物理化学和电化学表征，并评估了其在环境条件下的生物降解性和可回收性。使用最佳配方的CBE制备的EDLC设备及其电化学特性也得到了验证。本研究结合了绿色合成、可回收性、生物降解性和可持续性，满足了未来CBEs在可持续能源储存方面的功能和环境要求。
