使用非相干光的双腔双梳干涉光谱技术

《Optics & Laser Technology》：Dual-cavity dual-comb interferometric spectroscopy with incoherent light

　　贾尔尼·布拉尔（Jarni Braal）| 萨蒂什·钱德兰（Satheesh Chandran）| 罗伯特·希恩（Robert Sheehan）| 安东·J·沃尔什（Anton J. Walsh）| 阿尔伯特·A·鲁斯（Albert A. Ruth）
爱尔兰科克大学学院物理与可持续发展研究所

**摘要**
我们展示了通过使用两个高精细度的光学腔体传输的光来创建拍频光谱，可以实现高分辨率的腔增强双梳状吸收光谱测量。这两个腔体的长度相似，但既没有进行主动稳定也没有与激发波长锁定。来自超发光二极管（约1535–1560纳米）的非相干光通过滤波（约50吉赫兹）进行光谱展宽和放大，随后耦合到两个准共焦光学腔体中。从这两个腔体中泄漏出的光包含了属于其模式结构的所有频率，对于共焦腔体几何结构而言，这些频率本质上类似于一个频率梳。当这些光信号随时间叠加并检测时，会观察到干涉图，其傅里叶变换结果是一个规则的拍频光谱。拍频光谱中的频率由两个腔体的自由光谱范围之差决定。腔体的平均自由光谱范围决定了这种双腔双梳干涉测量方法的光谱分辨率。绝对频率校准可以通过已知的靶物种吸收特征位置或使用适当单模激光频率进行拍频来实现。我们通过测量C2H2、CO2和H2O的光谱来演示这种方法，并讨论了其适用性、优点和局限性。

**1. 引言**
双梳（多外差）光谱（DCS）技术大约在20年前首次被提出[1]，[2]，[3]，[4]，被认为是一种能够高分辨率测量宽带吸收光谱的强大工具。在DCS中，频率刻度是通过两个相位相干的光学或红外频率梳的干涉建立的，这两个频率梳的梳线间距略有不同，并在光电探测器上重叠。由此产生的射频（RF）区域的拍频通过探测器信号的傅里叶变换来确定，从而可以将两个频率梳的频率刻度相对于一个频率校准点进行建立。对于八度覆盖的频率梳[5]，这种刻度校准可以与一个明确的RF频率点关联，因此在光学频率范围内具有很高的精度。
如果一个或两个频率梳的光通过样品，那么样品的吸收特征可以在RF拍频光谱中观察到，从而获得高分辨率的吸收光谱[4]，[6]。通过增加光与样品的相互作用路径，可以显著提高吸收灵敏度，例如在开放路径应用中[7]，[8]，[9]，[10]。在实验室仪器中，通常通过多次将光束通过样品（在多通反射池中）[11]，[12]，或使用由两个高反射率介质镜组成的光学稳定腔体[11]，[13]，[14]，[15]，[16]来实现长路径长度。虽然在多通池应用中对频率梳光谱没有限制，但对于光学腔体而言，频率梳的光谱必须与腔体的本征模式结构相匹配。后者需要将频率梳的频率与腔体的模式结构进行模式匹配[13]，[14]，[17]，并结合主动锁定方案；或者使用离轴对准方案[18]，[19]来实现腔体与频率梳的被动耦合。后一种方法在实验上更为简单，但通常会牺牲一定的信噪比。
在这里，我们提出了一种使用DCS测量原理测量腔增强吸收光谱的不同方法，该方法利用了非相干光源。新方法利用两个长度略有不同的光学近共焦腔体，这些腔体产生具有略微不同自由光谱范围（FSR）的轴向模式结构。腔体传输的光被重新组合并在具有适当带宽的单个光电探测器上检测，从而观察到时间依赖的干涉图案。由于腔体对非相干光起到了相位滤波器的作用，因此可以观察到拍频图案。Chandler和Strecker在2012年首次发表了这方面的初步工作[20]，他们使用了一个产生纳秒脉冲（带宽约为0.3厘米^-1，具有显著相干性）的染料激光器。该实验基于腔体衰减原理，其中染料激光器被调谐到不同的波长范围，并需要连接多个光谱段以获得光谱。相比之下，在我们的连续波方法中，我们实质上是将非相干宽带腔增强吸收光谱（IBBCEAS）[21]，[22]与DCS结合使用。在IBBCEAS中，非相干光被耦合到高精细度的光学腔体中，波长选择在腔体之后进行，传输的光通常通过分光仪分散后由CCD相机检测[23]，或者应用干涉测量方案（例如傅里叶变换光谱仪）[24]，[25]。IBBCEAS的一个前提是光学腔体的FSR必须远小于用于吸收测量的检测方案的光谱分辨率。在这些条件下，即使对于高精细度的近共焦腔体，腔体的模式结构也不重要，因为总有足够的光通过腔体被敏感的光电探测器检测到。该方法简单且稳健，非常适合那些吸收特征相对于光谱分辨率较宽的样品，这在许多目标物种和大气痕量气体检测的实验情况下是常见的。然而，如果要检测窄吸收线（例如大气条件下的H2O吸收线），有限的光谱分辨率可能导致吸收测量中的非朗伯-比尔行为，这需要在计算绝对消光系数时加以考虑[26]，[27]。通过将IBBCEAS与DCS结合，可以克服这一限制，并且根据所选腔体的FSR，可以实现高光谱分辨率和高时间分辨率。我们将IBBCEAS和DCS的结合称为双腔双梳干涉测量（DC-COIN）。它与腔增强双梳光谱（CE-DCS）有很大不同，因为实际上没有使用频率梳激光器。CE-DCS作为一种获得高时间分辨率宽带吸收光谱的方法非常强大，近年来受到了广泛关注[14]，[15]，[16]，[28]，[29]，[30]，[31]，[32]，[33]，[34]，[35]，[36]。然而，CE-DCS存在一些非平凡的实验和/或实际挑战，如模式匹配、激光稳定性和同步、相位噪声、腔体色散以及频率偏移等。其中一些问题可以通过DC-COIN得到缓解，这将在本文中讨论。

**2. 实验**
第2节概述了实验装置，描述了数据获取方法，并考虑了方法的校准方面。第3节展示了实验吸收结果，并基于H2O、CO2和C2H2的光谱验证了该方法的有效性。在第5节总结工作之前，第4节讨论了DC-COIN的优点和缺点，以及其在实际应用中的适用性。

**2.1. 实验装置概述**
实验装置（DC-COIN）的示意图如图1所示。来自光纤耦合的窄带宽非相干光源（第2.2节）的光被准直后分成两束，并耦合到两个长度略有不同的近共焦光学腔体（第2.3节）中。腔体传输的光在光纤内部产生拍频，并由快速（自由空间）光电二极管检测（第2.4节）。光电二极管的傅里叶变换信号在RF区域产生拍频光谱，其中包含了原始模式的信息。当腔体中持续的频率与靶物种的吸收特征重合时，RF光谱中的拍频会减弱（图1），从而可以获取绝对消光系数（第2.5节）。绝对频率刻度需要一个校准点，例如通过光谱中的已知吸收线或已知频率的激光器（第2.6节）。需要注意的是，整个装置仅进行了被动稳定（见补充材料中的图S1），即它安装在一个安装在热稳定面包板上的有机玻璃盒内，而面包板又放置在一层气泡膜上，位于普通光学工作台上。没有使用主动的光学腔体稳定或锁定电子设备。

**2.2. 光源和光路**
DC-COIN方法的成功依赖于合适的光源。由于光对腔体的被动耦合，光学损耗较大，因此需要一个高亮度的光源。对于这项研究（与[20]不同），我们决定使用一个发射带宽相对较窄（约50吉赫兹）的非相干光源，但足以覆盖近红外区域典型多普勒展宽的振动泛音跃迁。选择这样的光源比预期的更具挑战性，因为典型的非相干光源（如连续波发光二极管（LED）的带宽（半高宽FWHM）远大于50吉赫兹。我们使用了中心波长为1561纳米（FWHM约50纳米；图2中的迹线（a））的超发光LED（Superlum SLD-761），总功率约为8.5毫瓦。SLED的温度控制在约20摄氏度，并由400毫安的电流驱动。来自光纤耦合的SLED的光随后通过一个窄带光学滤波器（Santec OTF-320），使其光学带宽FWHM约为0.4纳米（在1561纳米处约为50吉赫兹），见图2中的迹线（b）。通过手动可调滤波器后的光功率为57.5微瓦。滤波器传输的光随后使用掺铒光纤放大器（EDFA，JDSU OA 400）进行放大，其自发发射噪声水平在1550纳米处为-20分贝。当其泵浦激光器以500毫安的电流工作时，EDFA的增益约为31.2分贝，输出功率约为50毫瓦（见图2中的迹线（c）。SLED（a）、滤波后的输出（b）和滤波放大后的输出（c）的光谱使用光谱分析仪（OSA，Yokogawa AQ6370D）进行测量，并在图2中进行了总结。虽然OSA在校准时考虑了波长，但没有考虑绝对光子强度，但这里提到的所有光功率都是使用积分球光电二极管（Thorlabs S144C）测量的。

**2.3. 光源和光路**
DC-COIN方法的成功取决于合适的光源的可用性。由于光对腔体的被动耦合，光学损耗较大，因此需要一个高亮度的光源。对于这项研究（与[20]不同），我们决定使用一个发射带宽相对较窄（约50吉赫兹）的非相干光源，但这足以覆盖近红外区域典型痕量气体物种的多普勒展宽的振动泛音跃迁。选择这样的光源比预期的更具挑战性，因为典型的非相干光源（如连续波发光二极管（LED）的带宽（半高宽FWHM）明显大于50吉赫兹。我们使用的超发光LED（Superlum SLD-761）的发射光谱中心波长为1561纳米（FWHM约50纳米；图2中的迹线（a），总功率约为8.5毫瓦。SLED的温度控制在约20摄氏度，并由400毫安的电流驱动。来自光纤耦合的SLED的光随后通过一个窄带光学滤波器（Santec OTF-320），使其光学带宽FWHM约为0.4纳米（在1561纳米处约为50吉赫兹），见图2中的迹线（b）。通过手动可调滤波器后的光功率为57.5微瓦。滤波器传输的光随后使用掺铒光纤放大器（EDFA，JDSU OA 400）进行放大，其在1550纳米处的自发发射噪声水平为-20分贝。当其泵浦激光器以500毫安的电流工作时，EDFA的增益约为31.2分贝，输出功率约为50毫瓦（见图2中的迹线（c）。SLED（a）、滤波后的输出（b）和滤波放大后的输出（c）的光谱使用光谱分析仪（OSA，Yokogawa AQ6370D）进行测量，并在图2中进行了总结。虽然OSA在校准时考虑了波长，但没有考虑绝对光子强度，但这里提到的所有光功率都是使用积分球光电二极管（Thorlabs S144C）测量的。

**3. 实验结果**
第3节展示了实验吸收结果，并基于H2O、CO2和C2H2的光谱验证了该方法的有效性。在第5节总结工作之前，第4节讨论了DC-COIN的优点和缺点，以及其在实际应用中的适用性。镜子的名义反射率R > 0.9999，波长范围为1500至1610纳米（精细度>10^4）。镜子之间的距离经过精心选择，使其接近共焦状态，分别为48.992厘米和48.971厘米。相应腔体的自由光谱范围（FSR）分别为305.873兆赫和306.011兆赫。在这种几何结构下，可以预期横向模式出现“准简并”现象，腔体输出的信号将呈现出约140千赫的频率间隔的拍频现象。在光源的半高宽（FWHM）为0.4纳米的情况下（见图2），预计可以观察到约163个拍频。高反射率的镜子安装在一个定制的支架内，这些支架同时也充当封闭腔体的气体入口/出口。支架通过直径为9.5毫米的FEP管连接，这些管子安装在光学机械框架内的标准运动镜架上，而该框架则固定在光学实验台上（见补充材料中的图S1）。整个腔体装置被放置在一个有机玻璃罩内。需要注意的是，这些腔体没有采用任何主动稳定措施。被动稳定是通过将实验台的底部加热到约28摄氏度（即比室温高约5摄氏度）来实现的，并且通过将底板和罩子放置在多层“气泡膜”上，实验台放置在一个坚固的光学平台上（尺寸为长×宽×高：120厘米×90厘米×30厘米；未进行振动隔离）。虽然这些机械稳定措施并非必需，但它们可以提高第2.5.2.4节中描述的数据检索中的信噪比（SNR）。

两个腔体发出的光信号由一个雪崩光电二极管（Thorlabs APD430C，400兆赫，非光纤耦合，可变增益）检测，该二极管连接到一个数字存储示波器（Rohde & Schwarz，RTE1204，2吉赫，最大数字采集内存容量为200兆样本点）。信号的测量起始时间是任意的（t = 0秒），积分时间为200毫秒，采用自由运行模式。由于零时间点是任意的，因此实验既不需要同步或外部触发器，也不需要反馈回路或主动电子稳定装置；它是“自由运行”的。由于使用了宽带光源，因此也不需要扫描，波长范围仅由光学滤波器决定（见第2.2节）。示波器输出的波形随后在计算机上使用专门开发的Python程序进行处理，具体方法将在第2.5.2.5节中简要介绍。

2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。当两个腔体传输的光束结合时，会产生一个时变信号（即干涉图）。图3中的示意图B显示了这种干涉图的典型原始数据。通过对干涉图进行适当的处理，可以得到最终的拍频谱，其过程在图3的示意图中有所说明：在典型的实验中，使用示波器的约1纳秒时间分辨率测量的200毫秒干涉图被划分为持续时间约为166.6微秒的时间段，每个时间段与前一个时间段有90%的重叠（见图3中的C）。因此，相邻时间段共有约150微秒的数据点。这样，对于200毫秒的波形，就会有大约12,000个时变时间段，然后分别使用Welch窗口函数对其进行快速傅里叶变换（FFT）。由于时间段的持续时间较短，可以保证每个时间段内腔体在机械上是稳定的。随后对这些时间段拍频谱进行评估，以获得最终的拍频谱（见图3中的示意图D）。

2.5.2 消光谱的获取
2.5.1 拍频谱的获取
虽然检测器是自由运行的，且腔体既没有主动稳定也没有锁定到特定频率，但腔体本征模式的相对频率位置会受到热漂移和机械抖动的影响。然而，在足够短的时间间隔内，可以假设两个腔体的长度是恒定的，因此两个腔体传输的光会显示出足够稳定的模式结构（见图3中的示意图A）。单模激光的频率将作为最终拍频谱中的强干涉条纹出现，其位置构成了频率校准点。本研究选择了这种方法。激光干涉现象可以在图3的(F)和(G)面板中看到（用垂直虚线标记），并被选为最终拍频谱的相对波数刻度的零点。在本研究中，激光的波数位置是使用傅里叶变换光谱仪（Bruker Vertex 80）确定的，其分辨率为0.08 cm?1（=2.4 GHz）。光谱仪的绝对波数刻度是使用测量的水光谱和HITRAN [37]中的相应波数位置进行校准的。因此，激光的绝对光谱位置的不确定性等于FTS的分辨率，我们认为这是绝对波数刻度的不确定性。

(B) 使用校准气体：另一种方法是通过在考虑的波数范围内至少有一个已知的吸收线来提供波数校准点。如果在测量Iν～和I0ν～时使用了校准气体（例如CO2），则可以根据已知的校准气体吸收位置将光谱对齐，以便在绝对波数刻度上检索消光系数。如前所述，在校准气体吸收线较窄且整体波数范围较宽的情况下，也可以在气体线之间进行插值以获得I0光谱[25]。然后只需进行一次测量就可以检索到消光光谱，如果该光谱包含已知的吸收线，就可以用于波数校准。

2.7. 样品气体和流动设置
在概念验证测量中使用的样品气体要么是来自气瓶的二氧化碳（CO2，纯度>99.9%），要么是来自焊接气瓶的乙炔（C2H2，纯度>95%）。这两种气体都被混合到“干燥”（露点-60°C）且“无气溶胶”（1 μm颗粒过滤器）的压缩空气中。还进行了一次使用相对湿度约为88%的湿润空气的测量（见图3(G)）。使用质量流量控制器（Alicat, MFC-50SCCM-D/5M）将体积流量设置为20 sccm。气体进气管被分成两段等长的FEP特氟龙管（直径1/8英寸），每段管子分别与一个光学腔体相连（见图1，参见第2.3节和图S1）。在测量之间，腔体用干燥且经过气溶胶过滤的压缩空气冲洗。所有实验都在压力约为1 atm和温度约为28°C的条件下进行。

3. 结果
3.1. 基本腔模式
在两个腔体中的基本轴向腔模式的拍频也可以在整体（200 ms）时间依赖性检测器信号的傅里叶变换（FFT）中观察到。拍频对应于每个腔体的自由光谱范围（FSR）。图4显示了在图3(F)和(G)中展示的H2O测量过程中获得的基本腔模式。它们的频率大约在306 MHz左右，基于第2节中描述的腔体配置（参见图1）。通过模式的半高宽（FWHM）和FSR可以确定腔体的平均精细度，从而在方程（1）中计算出反射率，这使得能够测量绝对消光系数。由于反射率的评估是双腔双梳干涉光谱学的固有部分（类似于传统的脉冲腔衰减光谱学），因此样品的绝对消光信号不需要用已知吸收或散射截面的样品进行校准，就像在IBBCEAS [21]、[23]中的情况一样。

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图4. 从200 ms的检测器信号快速傅里叶变换得到的两个腔体的基本轴向模式（黑色轨迹）的光谱。两个准洛伦兹轮廓使用10点FFT滤波器进行插值，以获得表1中显示的参数。下方面板显示了关于插值数据的绝对（未加权）残差（另见补充材料中的图S3和S4）。

在理想条件下，模式光谱应该具有洛伦兹形状，实际上，将洛伦兹轮廓拟合到模式上确实得到了合理的结果（见补充材料，图S3）。然而，在许多情况下，模式轮廓的最大值无法用洛伦兹函数满意地建模，这影响了模式宽度的检索，并导致反射率的小但系统性的低估。因此，我们通过使用10点傅里叶变换滤波器直接从模式光谱中确定了FWHM，如图4所示。这种方法得到了基本模式频率305.873 MHz和306.011 MHz，以及模式宽度（FWHM）分别为δν约为20.2 kHz和22.3 kHz（表1）。根据模式宽度和FSR，确定了每个腔体的精细度和反射率（表1），并进行了平均。这样，对于图3(F)和(G)中展示的实验，找到了镜面反射率R = 0.99978 ± 0.00002，其基于平均精细度14420。关于一般不确定性的更多信息在补充材料（图S3和S4）中给出。

表1. 从图3中(F)和(G)面板所示的测量中获取的两个腔体的基本轴向模式的参数。误差基于对26次不同基本模式测量的评估（见补充材料，图S4）。

腔体
长腔（图1中的绿色）
短腔（图1中的紫色）
长度，d [mm]
489.92
489.70
5
FSR [MHz]
305.873 ± 0.001
306.011 ± 0.001
振幅 [任意单位]
104 ± 2
101 ± 2
基本FWHM，δν [kHz]
20.24 ± 0.55
22.29 ± 0.74
精细度，F1
151
10 ± 4
50
137
30 ± 4
80
反射率，R
0.99979
(2)
0.99977
(1)

3.2. 二氧化碳和乙炔的吸收光谱
3.2.1. 二氧化碳
图5显示了在干燥压缩空气中测量二氧化碳（CO2）时的最终拍频谱（I0(ν～)和I(ν～）（见面板(A)至(C)）以及得到的消光光谱（ε(ν～)（见面板(D)），测量时的波长约为6495 cm?1。对于这些光谱，50 GHz滤波器（见图1）被调谐到SLED发射光谱中比图3中的水光谱更高的波长。在图5(A)中，显示了腔体中N2（1 atm）的最终拍频谱（细灰线）以及拍频的最大值，用浅蓝色点标出。拍频的最大值使用12点FFT滤波器进行插值，显示为面板(A)中的实线蓝色轨迹。后者构成了方程（1）中的I0ν～。这种插值的绝对残差Δ显示在图5的面板(B)中。面板(A)中的拍频谱是在使用CO2/空气混合物在腔体中获得最终拍频谱之前立即测量的。拍频的最大值（蓝色点）代表方程（1）中的Iν～。在两个拍频谱中，都有一条显著增强的拍频线，指示了外部腔体二极管激光器的光谱位置（参见图1），其位置6495.48 cm?1被用作图5(D)中显示的消光光谱（实线蓝色线）的波数参考点。为了使用方程（1）计算消光光谱，面板(A)至(C)中的拍频谱中的阴影灰色区域被排除在外，因为这些区域的光源强度太弱，无法提供有意义的结果。注意，两个拍频谱中频率范围的起点和终点不同（面板(A)：约12–72 MHz，面板(C)约32–92 MHz）。这是由于采集是自由运行的，没有时间同步。然而，两个拍频谱中的宽度约为60 MHz是相同的。CO2的消光光谱是根据HITRAN数据库[37]建模的，得出CO2的体积混合比约为5% [38]。图5(D)中标记了感兴趣光谱区域内的相关吸收线，相应的分配在表2中列出供参考。应当注意的是，图5(D)中的黑色实线是基于测量条件进行的模拟，而不是对光谱的拟合。

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图5. (A)：腔体中N2（约1 atm）的最终拍频谱（灰色轨迹）、拍频线最大值（浅蓝色点）和FFT插值拍频谱I0ν～（实线蓝色线）。(B)：插值轨迹和拍频最大值的绝对残差。(C)：腔体中干燥压缩空气中5% CO2（约1 atm）的最终拍频谱（灰色轨迹）、拍频线最大值、Iν～（蓝色点）。面板(C)中的光谱是在面板(A)中的光谱之后立即测量的。(D)：使用方程(1)计算的CO2的消光光谱，以及根据HITRAN [37]数据库建模的光谱。表2中列出了根据[37]分配的显著线条。波数轴是使用外部腔体二极管激光器的拍频位置进行校准的（见图1）。

表2. 图3、5和6中吸收特征的光谱分配，参考[37]。ν～：中心（真空-）波长，括号中的最后一个数字表示当前激光位置的不确定性0.08 cm?1（绝对不确定性），测量的分辨率约为300 MHz（≈10-2 cm?1）。S：线强度乘以同位素丰度。分配：振动和（旋转）量子数以及跃迁的上态和下态的标签[37]。

分子 ν～ S 分配 图，标签 [cm-1] [cm/分子]
上态 下态
H2O 图3(G)，#1 443.0(9) 8.07 × 10-2 50 2 1 (7 1 7) 0 0 0 (8 3 6)
CO2 图5(D)，#2 6493.4(2) 1.70 × 10-2 43 0 0 1 10 0 0 0
1
图5(D)，#3 6495.0(7) 1.55 × 10-2 43 0 0 1 10 0 0 0
1
图5(D)，#4 6496.7(1) 1.34 × 10-2 43 0 0 1 10 0 0 0
1
HC2H (97.7%)
图6(D)，#5 6494.0(3) 1.88 × 10-2 210 1 0 1 0 1
g0 00 0 1 0 1
u
图6(D)，#6 6494.5(1) 4.30 × 10-2 210 1 1 0 1 0
u
000 1 0 1 0
g
图6(D)，#7 6494.6(1) 1.44 × 10-2 210 1 1 0 1 0
u
000 1 0 1 0
g
图6(D)，#8 6495.9(1) 22.14 × 10-2 210 1 0 0 0 +u
000 0 0 0 0 +
g
H12C13CH (2.2%)
图6(D)，#9 6495.1(3) 0.64 × 10-2 210 1 0 0 0 +

3.2. 乙炔
图6显示了在干燥压缩空气中测量乙炔（C2H2）时的最终拍频谱（I0(ν～)和I(ν～）（见面板(A)至(C)）以及得到的消光光谱（ε(ν～)（见面板(D)），测量波长范围在6493至6497 cm?1之间。该图的构建方式与图5相同，颜色代码以及符号和轨迹的含义也与图5类似。C2H2的消光光谱是根据HITRAN数据库[37]建模的，得出C2H2的体积混合比约为0.4% [38]。图6(D)中标记了感兴趣光谱区域内的相关C2H2吸收线，相应的分配在表2中列出。有趣的是，乙炔的光谱中有一个非常弱的跃迁，中心位于6495.1(3) cm?1，这确实可以归因于乙炔的H12C13CH同位素。我们注意到，这个特征与图5中接近的CO2线6495.0(7) cm?1重合。然而，在乙炔的测量（图6）中，使用含有自然量CO2的干燥压缩空气来测量I0ν～和Iν～，而在使用二氧化碳（图5）的测量中，使用N2作为零气体。因此，图6中乙炔光谱中的任何CO2特征都是由于在I0和I测量中包含了相同量的CO2。因此，6495.1(3) cm?1处的小特征确实基于H12C13CH同位素的跃迁。

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图6. (A)：腔体中干燥压缩空气中N2（约1 atm）的最终拍频谱（灰色轨迹）、拍频线最大值（浅蓝色点）和FFT插值拍频谱I0ν～（实线蓝色线）。(B)：插值轨迹和拍频最大值的绝对残差。(C)：腔体中干燥压缩空气中5% CO2（约1 atm）的最终拍频谱（灰色轨迹）、拍频线最大值、Iν～（蓝色点）。面板(C)中的光谱是在面板(A)中的光谱之后立即测量的。(D)：使用方程(1)计算的CO2的消光光谱，以及根据HITRAN [37]数据库建模的光谱。表2中列出了根据[37]分配的显著线条。波数轴是使用外部腔体二极管激光器的拍频位置进行校准的（见图1）。

该设置的分辨率约为300 MHz，足以分辨H2O、CO2和C2H2的吸收线，这些吸收线在给定的测量条件下都受到碰撞和多普勒展宽的影响，典型的FWHM约为0.15 cm?1。值得注意的是，即使在光源强度接近噪声水平的频谱区域，吸收特征仍然可以清晰地被识别出来（见图5(D)）。3.3 检测限 SLED发射光谱（第2.2节）用高斯分布模型进行建模，并使用了约2.6 cm?1的2σ波数范围来评估最小可检测的消光系数εmin和噪声等效吸收（NEA）。εmin是基于该波数范围内噪声的3σ消光水平，通过对五次I0测量（无样品）进行评估后得出的平均值。这些测量数据来自在不同日期进行的CO2、C2H2和H2O测量之前收集的I0数据集；也就是说，由于腔体重新对齐或激光调谐等原因，大多数测量的设置和环境条件都有所变化。因此，这些I0数据具有代表性。在计算标准偏差时，所有情况下都忽略了激光信号。采用这种方法，对于无样品（空气填充）的腔体，在200 ms积分时间（带宽BW = 5 Hz）下，εmin（3σ）被确定为7.05 × 10-7 cm?1。因此，相应的噪声等效吸收为NEA = εmin / BW = 3.15 × 10-7 cm?1 Hz?1/2 [39]。这意味着在所示的两个频谱区域中，CO2、C2H2和H2在1 atm压力下的3σ检测限分别约为3.8 ppTv、1.8 ppmv和6.25 ppTv。注意，这个估计假设了平均反射率为R = 0.99978。为了评估设置的稳定性，进行了Allan偏差分析[40]。由于用于数据采集的数字示波器的存储限制（见第2节），最长的采集时间为200 ms。因此，将超过700次仅包含空气（无目标气体）的“200 ms测量”数据连接起来，以获得约70 s的总Allan偏差时间基线（见图7）。由于每次测量的占空比约为3分钟，整个实验的持续时间超过了35小时。图7中的双对数图显示了平均Allan方差作为积分时间的函数，其斜率很好地接近预期的-0.5。这很好地说明了设置的稳定性，即使在积分时间超过10秒的情况下也是如此，尽管实际上用于生成图7的数据所需的时间明显长于连接的所有采集时间之和。因此，设置的性能似乎并不受采集周期不断重启的显著影响。

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图7. 实线黑色曲线：消光系数的平均Allan方差〈σAllan〉作为积分时间的函数。对于这次测量，将超过700次每次200 ms的时间依赖性采集数据连接起来，进行无目标物种的测量。虚线蓝色曲线：遵循预期的t –1/2行为的轨迹。

4. 讨论
4.1 双腔双梳干涉光谱学的适用性
DC-COIN方法的不同之处在于，它使用非相干光来生成一个光学稳定的腔体的响应；相应的传递函数简单地构成了一个“频率梳”。腔体的传递函数取决于它们的几何形状，即两个腔体镜子之间的距离d以及镜子的曲率半径rci。这种几何形状通常由几何参数gi = 1 – (d / rci)；i = 1,2来描述。对于双梳光谱学，最佳的腔体几何形状是准共焦的，此时gi ≈ 0（即d ≈ rci）。对于共焦几何形状，腔体的横向模式几乎都是简并的，传递函数对应于几乎完全基于腔体轴向模式的模式结构[41]。相应的传递函数构成了类似梳子的结构，其中梳线的分离由腔体的自由光谱范围（FSR）决定。为了进行双梳光谱学，使用了两个长度略有不同的腔体；即一个腔体的基长为d0，第二个腔体的长度为d0 + Δd。长度差Δd导致两个腔体的FSR略有不同。当两个腔体的光叠加时，会观察到频率间隔为(2)Δ=c2n1d0-1d0+Δd的拍频谱，如果忽略色散（在方程(2)中n = 腔体介质的折射率，c = 光速），这就是两个FSR之间的差异。在双梳光谱学中，可以将射频区域中的拍频清晰地映射到引起拍频的光学频率上，直到频率间隔Δimax = imax × Δ < FSR/2（见图1中的绿色和紫色示意图模式以及图3中的面板(A)）。imax是可以明确分配给光学区域中某个频率的最大拍频数量。因此，可以无混叠地使用的最大频率范围为Δνmax = imax × FSR。这两个实验上重要的参数imax和Δνmax都取决于基长d0和腔体长度差Δd。图8的面板(a)和(b)分别展示了典型腔体基长和长度差的可视化效果。

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图8. (a) 给定双腔设置的最大可用拍频数量作为基腔长度d0和双腔长度差Δd的函数。 (b) 原则上可以在频率分配上无歧义地实现的最大频率范围（以[GHz]为单位），适用于典型的腔体长度d0和双腔长度差Δd。对于视图图(a)和(b)，假设每个腔体的模式基本上是δ函数（即它们的半高宽FWHM可以忽略不计）。图中的黑点代表本出版物中使用的腔体参数，即d0 = 498.31 mm和Δd = 0.32 mm。

图8中的黑点代表了本出版物中使用的双腔几何形状，其中可实现的最大拍频数量为imax = 790，产生的最大频率范围为Δνmax = 240 GHz。然而，由于我们的滤波器仅具有约50 GHz的FWHM（见图2），实际观察到的拍频数量仅为大约164个。因此，使用不同的滤波器，理论上可实现的频率范围几乎可以是现在的3-4倍（即约8 cm?1）。

实际上，腔体的轴向模式并不是无限窄的，模式有限的FWHM取决于腔体镜子的反射率，这可能会影响拍频到光学频率的明确分配。然而，这只有在腔体精细度F较低的情况下，反射率R较低时才变得相关。腔体模式的宽度δν由以下公式给出：
δν=FSRF=c2nd01-RπR，
其中F和R分别是腔体镜子的精细度和几何平均反射率R1R2。为了找到模式宽度影响双梳光谱学原理的标准，可以将模式宽度δν与射频拍频谱中的频率间隔Δ进行比较。如果间隔是模式宽度的K倍以上，
Kδν<δ， 那么双梳光谱学原理就不会受到有限模式宽度的影响。假设一个准洛伦兹模式轮廓，初始假设k=3似乎是合理的，对应于3σ标准。然而，射频谱中拍频的线宽（Δ）并不一定等同于单个腔体模式的线宽（δν）。实际上，当比较拍频谱中的FWHM（约29 khz）与基模的fwhm（约21 khz，见图4）时，发现比率约为1.4。因此，原来的3σ标准被保守地修正为1.5，得到k=4.5。K取决于腔体的反射率和精细度F，以及双腔参数d0和Δd。使用方程(2)、(3)、(4)可以得到： k=FΔdd0>4.5。

方程(5)中的标准用于实验上可行的双腔类型（基于F、d0和Δd），在图9中以图形方式进行了说明。因子K作为基腔长度d0和腔体长度差Δd的函数绘制，对于五种不同的精细度进行了展示，这些精细度通过反射率R = 0.99到R = 0.99999来表示。根据方程(5)中的标准，图9中K = 4.5平面以上（灰色）表示的双腔设置展示了适用于双腔双梳干涉（DC-COIN）光谱学的可行几何形状。值得注意的是，对于高精细度腔体（R = 0.99999），即使腔体长度差非常小，几乎所有的双腔几何形状都满足方程(5)中的标准，因为模式宽度变得可以忽略不计。图9还显示，本出版物中使用的参数处于可行范围内（见图例）。

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图9. 方程(5)中标准的图形化说明：因子K作为典型基腔长度d0和腔体长度差Δd的函数，对于五种不同的精细度进行了展示，这些精细度通过反射率R = 0.99到R = 0.99999来表示；见五种不同阴影的蓝色表面。根据方程(5)中的标准，K = 4.5平面以上（灰色）表示的双腔设置展示了适用于双腔双梳光谱学的可行几何形状。箭头指向一个黑点，该黑点代表了本出版物中使用的腔体参数，即d0 = 498.31 mm，Δd = 0.32 mm，R = 0.9997。

最后，应该指出，只要脉冲光源的持续时间乘以光速大于腔体长度，也可以使用脉冲光源[20]，以便能够观察到腔体的模式结构。如果空间光脉冲长度短于腔体长度，则在组合的传输信号中无法观察到拍频。

4.2 双腔双梳干涉光谱学与CE-DCS和IBBCEAS的比较
DCS是一种具有许多优越特性的有力光谱方法[42]、[43]，与傅里叶变换光谱学等传统方法相比。根据具体的实验实现，DCS最终可以提供高光谱分辨率[29]、[44]、[45]，并且在许多情况下（使用锁模激光的DCS中），绝对频率校准要么是直接的，要么是实验方法固有的。这些优势也转移到了将DCS与吸收腔体结合使用的实验中，以提高整个设置的灵敏度。然而，在腔体增强背景下使用频率梳激光引入了几种实验复杂性，这些复杂性与两个梳光源与腔体模式之间的（完美）模式匹配有关。不匹配会降低测量的整体增强效果和准确性。在CE-DCS中，两个频率梳激光器理想情况下需要完全同步，并且在观测时间内保持稳定的相干性。梳之间的频率波动或漂移可能导致光谱测量中的不确定性。在某些情况下，可以通过后处理和双梳系统中的特定参考或数据还原方案来补偿这些波动[46]、[47]、[48]。频率梳之间的相对相位波动会在光谱数据中引入噪声。例如，色散可能导致梳与腔体模式之间的频率依赖性相位移动，这可能会导致光谱线的非均匀增强。因此，CE-DCS依赖于稳健的锁定方案来克服这些挑战。近年来，越来越多的这些挑战已经被克服，关于CE-DCS的出版物也在不断增加，所有这些出版物都使用相位相干频率梳和锁定方案来主动将梳线与腔体模式匹配，以稳定设置（也见第1节）[14]、[15]、[16]、[28]、[29]、[31]、[32]、[33]、[34]、[35]、[36]、[49]。

与CE-DCS相比，DC-COIN不需要两个（可能昂贵的）频率梳激光器。尽管这引入了诸如光功率限制或上述的绝对波长校准问题等缺点，但在DC-COIN中省略这两个频率梳激光器基本上消除了几个关键的实验挑战。特别是在给定实验条件下，锁相和匹配梳线与腔体模式的问题在DC-COIN中基本上不是问题。宽带非相干光到腔体的被动耦合保证了与腔体模式的共振，但代价是信号强度的降低！腔体的漂移和抖动可以通过第2节中概述的适当数据处理来处理。特别是考虑到由腔体镜面和/或样品气体引起的基于色散的频率依赖性相位移动，DC-COIN可能有助于解决其中的一些问题。如果处理较大的光谱范围（例如，与镜面高反射率光谱范围相当），那么温度、压力和湿度的影响可能会导致由于色散而产生的频率移动，这可能会在CE-DCS [45]、[50] 中带来实验挑战。在高精细度腔体（>10^4）中，当光学频率梳完全锁定到腔体时，梳的线宽可以缩小到远低于kHz的腔体模式线宽的一小部分。在这种情况下，如果处理较大的光谱范围，传输的强度将受到腔体共振的色散移动的影响，从而影响狭窄的梳模式与腔体模式之间的重叠。换句话说，显著的色散限制了CE-DCS可实现的光谱带宽。我们预计这些困难在使用DC-COIN时不应很明显。虽然当前的研究仅处理了一个相对较小的光谱区域（几个波数），在该区域内与色散相关的困难可以忽略不计，但可以设想使用比现在小得多的两个腔体长度差来处理更大的光谱区域的DC-COIN设置。在这些情况下，两个腔体通常暴露在相同的环境条件下（温度、压力、湿度），因此也可以假设色散效应大致相等。由于两个腔体本质上都是宽带光源的被动滤波器，原则上获取拍频谱不应受到这些外部因素的影响。当然，设置中的色散本身并没有被消除。因此，如果处理宽光谱范围，波数轴的刻度仍可能受到影响。然而，基于空气中折射率的频率依赖性，以及在红外区域观察到的镜面和样品的典型色散移动[45]、[50]，波数刻度的不确定性预计在1500到1600纳米范围内约为FSR的15%。在存在更强频率依赖性的可见光区域，这种情况预计会更糟。

与IBBCEAS相比，DC-COIN的主要优点是：(a) 显著更高的光谱分辨率；(b) 消除了用于光谱选择传输光波长的设备（例如单色仪/CCD组件或傅里叶变换光谱仪）[21]。这种高分辨率是DCS的固有优势，这里首次在利用非相干光源的腔增强吸收方法中得到了应用。

5. 结论

在本文中，我们展示了如何将非相干宽带腔增强吸收光谱（IBBCEAS）与双梳光谱（DCS）的原理结合起来，形成一种替代的腔增强双梳光谱方法。在“双腔双梳干涉测量（DC-COIN）”中，非相干光被被动耦合到两个光学稳定的准共焦腔体中，其透射光被合并并通过快速光电二极管检测。对得到的干涉图进行快速傅里叶变换可以得到拍频谱，从而可以从中获取样品在腔体中的吸收信息。根据腔体的几何形状，该方法可以表现出高的光谱分辨率和良好的时间分辨率。通过使用单模可调二极管激光器或通过参考或样品光谱中的已知吸收线，可以直接确定绝对波数。在当前的概念验证工作中，使用光谱过滤和放大的超发光二极管，在1540–1560纳米的光谱范围内，以200毫秒的积分时间测量了H2O、CO2和C2H2的光谱，分辨率约为300 MHz。当前双腔设置的3σ噪声等效吸收率为3.15 × 10^-7 cm^-1 Hz^-1/2（腔体长度约为50厘米，R约为0.99978）。提高腔体的机械稳定性和温度稳定性将进一步改善这一特定限制。只要能找到合适的光源，该测量概念可以轻松扩展到不同的光谱区域，包括中红外区域。已经讨论了这种方法适用性的其他标准。

**作者贡献声明**

Jarni Braal：写作 – 审阅与编辑、验证、软件、方法论、调查、形式分析、数据管理。
Satheesh Chandran：写作 – 审阅与编辑、验证、监督、调查。
Robert Sheehan：写作 – 审阅与编辑、验证、资源、调查。
Anton J. Walsh：验证、监督、资源、方法论、概念化。
Albert A. Ruth：写作 – 原始草稿、可视化、验证、监督、资源、项目管理、方法论、资金获取、概念化。

**资助**

本工作得到了Research Ireland的Frontiers for the Future Award（21/FFP-A/8973）和爱尔兰研究委员会（GOIPG/2021/1263）的支持。