采用激光焊接(LWAM)技术制造的316L不锈钢薄壁结构的微观结构演变与性能研究
《Journal of Materials Research and Technology》:Microstructural evolution and performance investigation of 316L stainless steel thin-walled structures fabricated by LWAM
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时间:2026年05月05日
来源:Journal of Materials Research and Technology 6.2
编辑推荐:
李康森|曹启江|黄丁|林浩|邓雷|刘梓欣|朱正武|郭成|龚峰
深圳大学机电与控制工程学院高性能非传统制造重点实验室,中国深圳市518060
**摘要**
激光线材送料增材制造(LWAM)技术因其高沉积效率、低成本和灵活的制造能力,在增材制造领域越来越受到重视。然而,
李康森|曹启江|黄丁|林浩|邓雷|刘梓欣|朱正武|郭成|龚峰
深圳大学机电与控制工程学院高性能非传统制造重点实验室,中国深圳市518060
**摘要**
激光线材送料增材制造(LWAM)技术因其高沉积效率、低成本和灵活的制造能力,在增材制造领域越来越受到重视。然而,LWAM过程中热输入对沉积零件的微观结构和机械性能的影响尚未得到充分研究。本研究考察了在不同打印参数下316L不锈钢薄壁结构的机械性能和结构演变。结果表明,减少能量输入可以促进外延晶粒生长;提高能量密度输入可将柱状晶粒转变为等轴晶粒,同时增加线性和蜂窝状位错。较低的能量密度输入会导致<001>方向上的粗大柱状晶粒生长,而较高的能量密度则会抑制柱状晶粒生长,使晶粒细化44%,并促进<101>和<111>方向的晶粒生长。沉积样品的拉伸性能也受到影响,平均屈服强度(UTS)提高了26%,平均抗拉强度(YS)提高了30%。同时,高能量密度样品显著降低了孔隙率和针孔缺陷的直径。当线材进给速率为14 mm/s且沉积移动速度为500 mm/min时,可以获得更细的晶粒和更低的孔隙率。该材料在奥氏体γ基体中的铁素体δ分布增加,从而实现了最佳的综合性能。本研究为薄壁零件的LWAM提供了理论见解和技术基础。
**1. 引言**
近年来,增材制造(AM)技术作为一种高效的制造技术,被用于生产轻量化部件和修复材料。凭借其高度的设计灵活性,这项技术能够以极高的生产效率和最少的后续处理周期制造出各种三维部件,显著提升产品性能[1]。该技术的另一个显著优势在于其集成成型能力,可将传统上需要组装的多个部件整合为一个整体。这种集成设计不仅有效减轻了产品重量,还降低了焊接和铆接等连接结构带来的潜在故障风险,从而保持了产品的整体可靠性。同时,金属增材制造在生物医学金属材料领域具有广泛的应用前景,得益于其定制成型和高结构自由度的独特优势[2][3]。直接能量沉积(DED)增材制造技术[4]与传统的铸造和锻造技术[5]制造的部件相比,具有不同的机械性能,这得益于局部加热和快速凝固的过程特性。目前最常用的金属AM技术包括选择性激光熔化(SLM)、激光粉末床熔化(LPBF)和激光线材弧光增材制造(WAAM)[6]。
LPBF和SLM是基于粉末床的过程,可以生产出高分辨率、接近净形的部件,具有复杂的内部特征和精细的表面细节,但通常受制于较小的建造体积、相对较低的沉积速率以及大规模生产的挑战[7][8][9]。相比之下,WAAM利用电弧作为热源和线材作为原料,具有高沉积效率、低材料浪费以及制造大规模结构的能力。然而,它通常具有较低的几何精度、较粗的微观结构和较高的残余应力,往往需要后续加工。为了弥合这两种技术之间的差距,激光线材送料增材制造(LWAM)结合了激光热源的精度和线材送料的效率。这种混合方法能够制造出中等至大型部件,具有更优的表面质量、更低的材料浪费,并提高工艺稳定性,同时比粉末床系统提供更大的设计灵活性和建造范围[10]。
不锈钢,特别是316L等级,特别适合金属AM工艺,因为在快速凝固过程中几乎没有相变或沉淀,确保了制造的稳定性和部件性能的一致性。316L具有优异的成形性、焊接性、耐腐蚀性和在从低温到600°C范围内的机械性能,使其成为石油和天然气行业、核工业以及航空航天领域的理想材料[11]。然而,其对LWAM过程中复杂热循环的响应尚未得到充分研究。此外,316L不锈钢在高温下容易形成热影响区,导致腐蚀性能下降。一个关键挑战在于管理工艺参数(包括激光功率、线材进给速率(WFR)、沉积移动速度(DMS)和保护气体组成)之间的相互作用,以及它们对熔池动力学、凝固行为和最终微观结构的影响[12]。Gowthaman等人[13]研究了能量输入对机械性能的潜在影响,但由于所考虑的电弧能量输入的不稳定性,未能建立明确的依赖关系。Sun等人[14]使用PBF技术制造了316L不锈钢样品,但未报告具体的参数值。他们比较了高能量密度和低能量密度样品的结果:低能量密度样品表现出混合层状纹理,而高能量密度样品则呈现单晶纹理。另一项研究[15]表明,激光功率和扫描速度不仅可以改变熔池的几何形状和纹理,保护气体流动与扫描方向之间的角度也会影响LPBF过程中S316L的微观结构。在316L的LWAM中,诸如熔合不足的孔隙、氧化物夹杂物和凝固裂纹等缺陷形成机制尚未完全了解。现有的316L不锈钢LWAM技术尚未详细阐述工艺参数(如WFR和DMS)对成型部件质量的影响。因此,研究通过LWAM制造的316L部件的机械和微观结构性能至关重要。
**2. 实验程序**
2.1. 材料和设备
本研究使用直径为0.8 mm的316L金属线材作为原材料。这种材料属于奥氏体不锈钢,具有优异的耐久性、低反应性和良好的高温性能。合金密度为7.99 g/cm3,熔点为1671 K。其主要成分的典型值见表1。线材材料的EDS光谱分析如图1(a)所示,Fe、Cr、Ni和Mo的元素分布分别如图1(b)-(d)所示。
**表1. 316L不锈钢的主要成分(wt%)**
| 元素 | 含量 | | | | |
|---------|-----------|------------|------------|------------|------------|
| 铁(Fe) | ≥64% | 16%-18% | 10%-14% | 2%-3% | ≤2% | ≤0.08% |
| 铬(Cr) | | 16%-18% | 10%-14% | 2%-3% | ≤2% | ≤0.08% |
| 镍(Ni) | | 10%-14% | 2%-3% | ≤2% | ≤0.08% |
| 钼(Mo) | 2%-3% | | | | |
| 锰(Mn) | ≤2% | | | | | |
| 碳(C) | ≤0.08% | | | | | |
图1显示了316L线材材料的EDS分析:(a) 316L初始材料的EDS线扫描分析;(b) 所有元素的EDS光谱;(c)-(d) Mo、Fe、Cr和Ni的元素分布。
图2(a)展示了LWAM设备(苏州,RONGSU)的示意图,其核心组件包括六个激光器,通过六轴激光器输出1200W的功率来熔化金属线材。为防止沉积部件氧化,通入氩气以保持稳定的沉积环境。冷却剂通过管道循环,以冷却光纤组件。熔池相机用于监测热影响区的温度。阀门核心电机系统负责送料金属线材,而基板则在底部的三轴平台上移动,如图2(b)所示。图2(c)显示了沉积的薄壁样品和采样位置。图2(d)展示了加工过的拉伸样品的尺寸。所有在不同工艺参数下制造的样品具有相同的几何尺寸,每组参数准备三个平行样品以确保实验数据的可靠性。
图2(b)描述了沉积设备和样品制备方法:(a) LWAM设备的图像;(b) LWAM设备的示意图;(c) 沉积样品的图像和测试位置;(d) 拉伸样品的尺寸图纸。
2.2. 通过LWAM制备薄壁结构
为了研究工艺参数对沉积样品性能的影响,设计了十六组打印参数,包括四种WFR和四种DMS。LWAM工艺通过单轨多层沉积策略系统地研究了316L不锈钢部件的制造。实验中使用了四种WFR和四种DMS作为实验变量。每沉积完一层后,沉积方向会反转,从而改变相邻层之间的起点和终点,以提高热分布均匀性并减少固定位置的缺陷积累。在整个沉积过程中,保持稳定的氩气保护气氛,以防氧化并确保熔池行为的稳定性。使用红外熔池相机进行原位工艺监测,以跟踪沉积过程中的热动态。热成像数据显示,薄壁结构内的熔池温度保持在约518°C,表明熔化和凝固条件稳定。这种热稳定性促进了均匀的层形成和控制的热量散发,最小化了热梯度和相关的残余应力。由此产生的沉积样品具有均匀波动的表层形态,反映了稳定的熔池振荡和一致的逐层材料添加。这些发现表明,精确协调线材进给速度、沉积移动速度和方向反转,结合惰性气体保护和实时热监测,能够生产出几何形状一致的薄壁部件,并具有可重复的表面特性。
2.3. 特性测试
拉伸测试使用Zwick/Roell Z050通用机械测试系统进行,采用位移控制模式,恒定应变率为2×10^-3 s^-1。测试过程中,样品上连接了一个6-mm量程的轴向伸长计以保证准确的应变测量。拉伸样品的详细尺寸如图2(d)所示。硬度测试使用FUTURE-TECH微硬度计进行,测试载荷为100 gf,保持时间为12 s,分别对顶部表面和沉积方向上的截面进行了硬度测量。在表征之前,样品依次使用碳化硅砂纸(100–4000目)进行研磨,并用金刚石浆(1.5 μm和0.05μm)进行抛光。研磨后的样品随后在含有氯化铜、98%盐酸(HCl)和无水乙醇(C2H5OH)(体积比1:10:10)的溶液中蚀刻40秒。使用Keyence显微镜获得了宏观金相图像。使用SEM和EDS(Scios)观察表面缺陷和元素分布。激光焊接(LWAM)前后的相变通过XRD(MiniFlex 600)进行测量。晶粒取向、晶粒尺寸统计和低角度晶界分数的测定使用EBSD(NordlysMax2)完成。EBSD在20 kV的加速电压下进行,扫描步长为2.5 μm。TEM样品通过FIB系统(Scios)制备。微结构的演变使用TEM(FEI Tecnai G2 F20)进行表征。
3. 结果与讨论
3.1. 通过LWAM制造的沉积样品的熔池形态和横截面形态
在整个打印过程中,包括激光功率、激光高度、行进速度和送丝速度在内的各种参数对于每个工件保持不变。为了考虑实际的送丝速度(WFR)、沉积间距(DMS)、激光功率和冷却速率,能量密度可以定义为:
\[E=\frac{P \times VD \times A \times h}{L \times (1 + 2 \times n)}\]
其中ρ是能量密度(J/mm3),P表示激光功率(W),VD是沉积间距(mm/min),VW是WFR(mm/s),A是金属丝的横截面积(mm2),h是每层沉积之间的间距(mm),L表示每层沉积材料的厚度(mm)。因此,通过导入G代码来定义WFR和DMS,可以控制不同的能量密度输入,以生产具有不同机械性能的沉积样品。
通过LWAM制造的薄壁零件通常表现出波动且粗糙的表面纹理。这是由于金属丝熔化产生的熔池横向流动,并在熔池固化过程中重新熔化而进一步加强,从而在沉积表面上形成周期性的波动条纹,如图3(a)所示。在沉积过程中,316L金属丝熔化并沿着焊缝堆积。熔池中形成的气泡在浮力和蒸汽压的作用下倾向于向上移动,但在固化过程中会留下大量孔隙并发展成缺陷。孔隙最有可能形成在相邻层之间的部分熔化界面处。中间层中生成的孔隙不太可能逸出[23],主要是因为Xi+1层和Xi层之间的固液相变导致比熔池其他区域更快的冷却速率。结果,该区域的氢气泡无法迅速消散,从而导致局部孔隙缺陷。图3(b)和3(c)显示了薄壁结构侧面的光学图像和相应的表面地形。显微照片显示了相邻焊缝之间的明显波动图案,这是逐层增材制造过程的典型特征。这种周期性纹理主要是由于沉积过程中熔池的热循环和表面张力动态造成的。
图3. 多次沉积熔池示意图及表面质量,(a) 多次沉积的机制图,(b) LWAM样品的表面质量,(c) LWAM样品的表面形态。
图4(a)显示了薄壁结构横截面的特征尺寸示意图。沿横截面外边界测量的宽度定义为实际焊缝宽度(TWW),而沿内边界测量的宽度对应于有效焊缝宽度(EWW)。图4(b)和4(c)显示了在不同DMS和WFR下316L薄壁结构的横截面图像。以500 mm/min的速度生产的薄壁具有比700 mm/min的速度更大的横截面宽度。这归因于高能量密度下金属丝的熔化效率提高,增加了单位时间的熔丝体积并促进了更多的材料沉积。然而,表面质量相应地恶化。在熔池固化过程中,层间界面的不均匀流动和液相质量传递不足会导致明显的层状波动和表面粗糙度降低。图4(d)显示了在不同沉积能量下的TWW和EWW。EWW区域是样品的主要承重区,其大小和分布直接决定了沉积组件的承重能力和机械性能,因此是LWAM过程控制的关键参数。高能量密度通过增强的热扩散扩大了熔池尺寸。随着熔融材料湿润并扩散到基底或前一层更广泛的区域,外边界随之扩展。这是因为升高的峰值温度降低了熔体的粘度并提高了润湿性,使沉积材料在固化之前能够向外流动。EWW最初随着能量输入的增加而增大,因为完全冶金融合的区域扩大了。然而,在过高的能量水平下,尽管TWW持续增长,EWW可能会出现平台甚至局部减少。在低能量条件下,EWW的减少幅度比TWW更显著。低能量沉积通常会产生更高、更窄的横截面,具有更明显的隆起轮廓,并且在层间界面处可能明显看到未熔合现象。
3.2. 通过LWAM制造的薄壁结构的机械性能
对通过LWAM制造的316L薄壁结构的机械行为进行全面表征对于验证材料的性能是否符合行业标准以及评定送丝过程用于生产可靠、高完整性金属组件的能力至关重要。图5显示了在不同WFR和DMS下薄壁结构的工程应力-应变曲线。在固定的WFR为13.5 mm/s的情况下,将DMS从500 mm/min升高到800 mm/min会导致UTS从450 MPa降至大约300 MPa。这种大约33%的强度降低主要是由于线性热输入的减少,这促进了层间结合不完全和孔隙的增加,从而削弱了材料的承重能力[24]。同样,在固定的WFR为14 mm/s的情况下,将DMS从500 mm/min增加到800 mm/min会导致强度和延展性的总体下降,尽管具有非线性特征。具体来说,UTS从500 mm/min时的543 MPa逐渐下降到800 mm/min时的420 MPa,而相应的工程应变最初从0.65下降到0.45,然后在最高DMS时略有恢复到0.55。当WFR为14.5 mm/s时,UTS从500 mm/min时的约510 MPa单调下降到800 mm/min时的380 MPa,减少了大约25.5%。同时,失效时的工程应变从0.60降至最低的0.48,在中间速度下观察到 slight的波动。在固定的DMS为500 mm/min的情况下,线性热输入相对较高,提供了大量的热储备。在这种条件下,将WFR从13.5 mm/s增加到15.0 mm/s最初提高了UTS,从450 MPa增加到543 MPa(在14.0 mm/s时),表明额外的材料完全融入了熔池,而没有影响熔合质量。然而,超过这个最佳点后,进一步将WFR增加到14.5 mm/s和15.0 mm/s会导致UTS分别降至510 MPa和500 MPa,表明尽管热输入仍然可观,但足以完全熔化更大体积的送丝材料却变得越来越困难。在这种情况下,延展性相对较强(范围为0.60到0.68),表明充足的热输入即使在较高的送丝速率下也能确保足够的层间结合,尽管强度可能会因熔丝熔化不完全或稀释而受到影响[25]。在 intermediate DMS为700 mm/min的情况下,单位长度的热输入显著减少。将WFR从13.5 mm/s增加到15.0 mm/s会加剧热亏缺,导致强度和延展性的进一步恶化。UTS从450 MPa降至14.5 mm/s时的400 MPa,然后在15.0 mm/s时略微恢复到420 MPa。可以看出,最大化强度的最佳WFR不一定与最大化延展性的最佳WFR重合,这种差异在更高的沉积速度下变得更加明显。表2总结了在不同工艺参数下沉积样品的机械性能测试结果。低DMS和中等WFR的结合使用使得316L沉积物的屈服强度、抗拉强度和延展性得到了协同改进。过高的DMS显著降低了强度指标,从而对整体机械性能产生了不利影响。当打印参数为WFR = 14.0 mm/s和DMS = 500 mm/min时,薄壁结构表现出优异的延展性和强度。LWAM样品的平均抗拉应变达到了0.58,明显高于316L不锈钢铸件的0.25–0.4范围,也超过了WAAM 316L的延展性[26]。然而,LWAM样品的UTS和YS相对于316L铸件没有明显改善,这可能与其内部缺陷(如孔隙)的存在有关。
LWAM采用逐层熔化和沉积的策略,这不可避免地在薄壁零件表面引入了周期性的波动层线。这些由循环热输入和动态熔池固化引起的几何特征改变了宏观轮廓,并在加载时导致非均匀变形,从而显著影响机械性能[24]。因此,表征薄壁组件的机械性能需要沿着构建方向的不同方向对样品进行拉伸测试。如图2(d)所示,通过EDM制备了尺寸为30 mm×10mm×2.5mm的拉伸样品。样品沿0°、45°和90°方向提取,以表征各向异性的机械行为。图6(a)显示了不同角度的拉伸样品示意图。图6(b)和(c)显示了不同方向拉伸样品的断裂图像。图6(d)和(e)显示了在不同DMS下不同角度薄壁部件的工程应力-应变曲线。在DMS=500 mm/min时,不同位置的工程应力-应变曲线如图6(d)所示。拉伸性能根据测试方向表现出明显的各向异性。在三个测试方向中,45°方向的UTS最高,达到620 MPa(对应0.6的应变)。水平(0°)样品的UTS为510 MPa(对应0.6的应变),而垂直(90°)方向的UTS最低,为455 MPa(对应0.55的应变)。图6(e)显示了相同的趋势变化。垂直样品是增材制造组件中结构最不均匀的区域。在LWAM过程中,结合界面经常包含微观不连续性、氧化物缺陷或孔隙,这些缺陷作为应力集中器,促进了沿层平面的裂纹起始和传播。在45°方向获得了620 MPa的UTS,这一结果明显优于其水平和垂直对应方向。拉伸轴以倾斜角度与沉积层相交,形成了连续的斜向 Bridging 晶粒结构。拉伸应力分解为平行于层间界面的分量和垂直于层间界面的分量,从而减轻了层间缺陷处的直接应力集中。斜向晶粒排列和层间互锁效应促进了更均匀的应力分布,从而延迟了裂纹的 nucleation 和传播[27],[28],[29]。
LWAM采用逐层熔化和沉积的策略,这不可避免地在薄壁零件表面引入了周期性的波动层线。这些由循环热输入和动态熔池固化引起的几何特征改变了宏观轮廓,并在加载时引起了不均匀的变形,从而显著影响了机械性能[24]。因此,表征薄壁组件的机械性能需要沿着构建方向的多个方向对样品进行拉伸测试。如图2(d)详细说明的那样,通过EDM制备了尺寸为30 mm×10mm×2.5mm的拉伸样品。样品沿0°、45°和90°方向提取,以表征各向异性的机械行为。图6(a)显示了不同角度拉伸样品的示意图。图6(b)和(c)显示了不同方向拉伸样品的断裂图像。图6(d)和(e)显示了在不同DMS下不同角度薄壁部件的工程应力-应变曲线。在DMS=500 mm/min时,不同位置的工程应力-应变曲线如图6(d)所示。拉伸性能根据测试方向表现出明显的各向异性。在三个测试方向中,45°方向的UTS最高,为620 MPa(对应0.6的应变)。水平(0°)样品的UTS为510 MPa(对应0.6的应变),而垂直(90°)方向的UTS最低,为455 MPa(对应0.55的应变)。图6(e)也显示了相同的趋势变化。垂直样品是增材制造组件中结构最不均匀的区域。在LWAM过程中,结合界面通常包含微观不连续性、氧化物缺陷或孔隙,这些缺陷作为应力集中器,促进了裂纹的起始和传播。在45°方向获得了620 MPa的UTS,这一结果明显优于其水平和垂直对应方向。拉伸轴以倾斜角度与沉积层相交,形成了连续的斜向桥接晶粒结构。拉伸应力分解为平行于和垂直于层间界面的分量,从而减轻了层间缺陷处的直接应力集中。斜向晶粒排列和层间互锁效应促进了更均匀的应力分布,从而延缓了裂纹的 nucleation 和传播[27],[28],[29]。在不同方向上沉积的薄壁零件的机械性能,(a) 不同学角度下拉伸试样的示意图,(b)-(c) 拉伸测试前后拉伸试样的图像,(d)-(e) 在不同沉积速度(DMS)下薄壁零件的工程应力-应变曲线。图7(a)和(b)展示了薄壁结构的显微硬度值和界面区域,其中HV-1和HV-2分别表示沿沉积方向的顶表面和横截面的显微硬度。图7(c)显示了在不同沉积速度下的压痕图像。显微硬度测量在样品表面的五个不同位置进行,并计算了平均值。原始316L钢丝的显微硬度为177 HV。随着沉积速度从500 mm/min增加到700 mm/min,样品的平均显微硬度从195 HV降低到189 HV,这与关于DED制造的316L不锈钢的文献数据[30][31]一致。此外,顶表面和横截面的平均显微硬度分别为197 HV和183 HV。熔池在横截面处较高的流动性导致了更多缺陷,如气孔,从而导致显微硬度降低。沉积后样品的显微硬度受到晶粒形态、初级枝晶臂间距、δ-铁素体含量和合金成分的影响。以500 mm/min速度沉积的样品显示出比700 mm/min速度沉积的样品更高的硬度。低能量密度导致显微硬度降低,这是因为热积累减少和初级枝晶臂间距增大——这与后续EBSD测试中的晶粒尺寸观察结果一致[32]。316L不锈钢在熔化过程中形成了较多的体心立方δ-铁素体,这些铁素体以条纹、岛屿或薄膜的形式分布于γ相晶界或分散在γ相晶粒内部。γ/δ相界面存在较大的晶格失配,有效地阻碍了位错的滑移和迁移,从而显著提高了沉积零件的屈服强度(YS)、抗拉强度(UTS)和其他机械性能。同时,两种相的协同匹配平衡了材料的强度和塑性,避免了单相奥氏体微观结构导致的强度不足、容易变形和开裂缺陷[33]。因此,通过调节加工参数来控制热输入可以有效地调整材料的微观结构和机械性能。
图7. 不同工艺参数下沉积样品的维氏显微硬度分析,(a) 沉积速度为500 mm/min时薄壁结构的显微硬度,(b) 沉积速度为700 mm/min时薄壁结构的显微硬度,(c) 不同沉积速度下的压痕图像。该工艺特别适合生产接近净形的轴对称零件,包括火箭发动机壳体、燃料箱和航空航天领域的结构套管。然而,由于激光熔化辅助堆积(LWAM)过程中的复杂热历史和循环热处理,高圆柱形薄壁部件的机械性能在显微硬度、抗拉强度和延展性方面存在显著差异。图8(a)展示了方形薄壁结构测量区域的示意图。图8(b)展示了方形薄壁结构测量区域的图像。图8(c)展示了不同区域的工程应力-应变曲线。底部、中部和顶部的UTS分别为约560 MPa、540 MPa和510 MPa。底部层表现出更好的机械性能,这归因于初始阶段熔池与相对较冷的基底之间较大的温度梯度导致更精细的晶粒结构。此外,这些层在后续层沉积过程中经历多次重新加热循环,诱导了马氏体相的时效硬化效应。在中部区域,部件积累热量,导致层间温度升高,从而降低了冷却速度,为晶粒生长提供了更多时间。因此,中部区域通常显示出较粗糙的微观结构。这里的机械性能通常达到一个稳态区域,强度略低于底部,但由于从柱状晶粒向等轴晶粒转变,延展性可能会有所提高。在顶部区域,顶层从熔融状态冷却最快,没有后续的高温重新加热循环。此外,顶部区域容易发生更严重的元素偏析和残余应力。
图8. 沉积的方形管状结构的取样位置和机械性能,(a) 方形薄壁结构测量区域的示意图,(b) 方形薄壁结构测量区域的光学图像,(c) 不同区域的工程应力-应变曲线,(d) 不同区域的维氏硬度。图8(d)展示了不同沉积高度下方形薄壁结构的显微硬度。底部、中部和顶部的显微硬度分别为约266、261和244 HV。由于最初沉积在相对较冷的基底上,这些底层经历了快速固化,促进了细小的枝晶结构的形成。关键的是,在随后层的沉积过程中,这些底层经历了重复的重新加热循环。这种原位热处理模拟了时效或老化过程,形成了细小的二次相,从而提高了硬度,而没有显著导致晶粒粗化。硬度从266 HV降低到261 HV,反映了这种轻微的晶粒生长和沉淀物的部分粗化。顶部的硬度显著降低至244 HV,是因为缺乏后续的重新加热循环。顶层直接从熔融状态固化冷却,没有下部区域发生的有益的原位时效或老化过程。本研究通过LWAM工艺制造的316L沉积件的机械性能与通过其他增材制造方法生产的316L合金及锻造 counterparts进行了比较,如表3所示。与传统锻造样品相比,LWAM制造的部件具有更高的屈服强度和延展性。与广泛采用的增材制造技术相比,LWAM样品在断裂时的伸长率显著更高,具有更好的延展性[34][35][36]。
表3. 通过各种制造方法制造的316L合金的机械性能比较。
3.16L锻造 [34] 195±5 480 170 40.0%
LWAM [35] 190±10 553±24 17.9 10.0%
SLM [36] 185.6 523±84 61±10 17.7%
3.3. 沉积样品的断裂形态和表面缺陷
对沉积样品的断裂表面分析有助于阐明在不同加工条件下的失效机制和断裂行为。图9展示了在不同参数下制造的拉伸样品的断裂形态 SEM 图像,其中图9(A)和9(C)对应于高能量密度输入,而图9(B)和9(D)代表低能量密度条件。图9(a)展示了图9(A)的放大 SEM 图像。沉积拉伸样品的断裂表面显示出典型的延性断裂特征,具有大量的剪切凹陷和细小的空洞。这些凹陷的大小、深度和分布密度清晰可见,表明了微孔的聚合断裂。同时,可以观察到大量空洞,这些空洞是由熔池中的气体捕获形成的,这是通过各种增材制造工艺生产的316L组件的共同特征。图9(b)展示了在13.5 mm/s和800 mm/min条件下的断裂形态 SEM 图像。凹陷边缘的撕裂棱由于形态尖锐而显示高亮度,而平坦的凹陷底部则相对较暗。这种断裂特征代表了奥氏体钢中的主要失效机制,源于γ相和δ相之间的界面分离,因为它们的结合强度相对较弱。图9(d)展示了断裂凹口内的细小颗粒,这是微孔 nucleation 的典型特征。这种现象主要发生在局部应力超过界面结合强度时,导致颗粒-基体界面脱粘并形成微孔核心。因此,在较低能量密度下的样品呈现出相对较大的断裂凹口,表明在这些参数下整体塑性变形能力较好。尽管如此,所有样品都显示出不规则的断裂坑,并伴随着微孔 nucleation,表明材料内部存在残余应力。这归因于LWAM 过程中的快速固化和重复热循环。因此,建议进行热等静压或热处理等后处理以进一步减少内部缺陷并改善材料的综合机械性能。
图10(a)和(b)展示了薄壁结构表面的SEM图像。可以观察到,在所有加工条件下沉积样品中都存在许多密集的黑色斑点状夹杂物。这些夹杂物的大小通常在0.2–0.6 μm之间,并均匀分布在奥氏体基体中。为了检测这些夹杂物的成分,使用EDS线扫描来识别夹杂物和基体的元素组成。图10(c)和(d)展示了外部和内部夹杂物的元素线分布。基体区域含有5.4%的Mn、4.4%的O和2.7%的Si。夹杂物区域含有8.8%的Mn、5.8%的O和4.3%的Si,表明这些元素的富集。推测316L钢丝在制备或储存过程中可能吸附了氧气,或者含有内在的Mn–Si氧化物杂质。这些杂质在快速激光熔化和凝固过程中无法完全溶解,因此以细小颗粒的形式保留下来。316L的凝固遵循过共晶模式,其中奥氏体γ相优先沉淀。由于Mn和Si在奥氏体中的溶解度较低,这些元素被排斥到固液界面并富集在溶液中。一旦局部浓度超过熔池中的溶解限度,Mn和Si与来自保护气氛的氧气或从钢丝表面氧化的氧气反应,导致原位 nucleation 和细小氧化物颗粒的生长。这些颗粒的密度接近熔融钢的密度,在快速凝固过程中难以浮出和去除,从而在沉积层中形成分散的黑色斑点状夹杂物。
图11展示了在不同加工参数下夹杂物特征的SEM图像。样品中含有许多直径范围从0.05到0.6 μm的不规则氧化物颗粒,它们均匀且随机分布在所有区域。在高能量密度下的样品中,氧化物夹杂物明显更粗大。这主要是由于颗粒聚集和长时间高温停留造成的。这些行为促进了氧化物的粗化,甚至形成了大的链状或簇状夹杂物,这些夹杂物成为应力集中点并降低了材料的塑性。相比之下,在高能量密度下,由这些夹杂物引起的晶粒细化更为明显,从而获得了较高的抗拉强度和硬度[11]。在低能量密度下的样品显示出显著更多的氧化物夹杂物,但尺寸较小。钢丝表面的氧化物膜和残余杂质无法完全分解,导致大量细小氧化物颗粒快速捕获在基体中。值得注意的是,LWAM熔池的冷却速率达到103–105 K/s,远高于传统焊接工艺的冷却速率。LWAM沉积过程中相对较大的熔池增加了当保护气体的纯度或流速不足时的气体捕获风险。因此,像Mn和Si这样的元素优先氧化,这些氧化物无法及时逸出并留在样品基体中。分散的黑色夹杂物改变了熔池凝固过程中的热流方向和晶粒生长取向。这削弱了LWAM中通常形成的柱状晶粒纹理,并促进了更均匀的微观结构的形成[26]。细小且丰富的黑色夹杂物在晶界处阻碍了位错的运动,从而细化了沉积层中的奥氏体晶粒。然而,在低能量密度下,熔池的冷却过冷程度较低。细小氧化物夹杂物对晶粒细化和纹理优化的影响较弱,从而导致材料的整体机械性能相对较差。
图11. 在不同工艺参数下沉积样品的SEM截面形态,(a)-(d) 500 mm/min的沉积速度,WFR分别为13.5/14.0/14.5/15.0 mm/s,(e)-(h) 700 mm/min的沉积速度,WFR分别为13.5/14.0/14.5/15.0 mm/s。不同区域薄壁结构的晶体形态和相分析
图12展示了在不同加工参数下薄壁结构的晶体形态。两个能量密度组的样品几乎在整个构建高度上均表现出柱状树枝晶结构。图12(a)和12(c)显示了以500 mm/min的速率沉积的样品的截面包金相形态。在高能量密度下,截面上主要由骨架状的柱状树枝晶占据。这种树枝晶形态在金属增材制造(AM)过程中非常典型。高能量密度输入通常会导致晶粒变得更粗大,偶尔还会伴随明显的次级树枝晶臂。这归因于热积累导致的冷却速率降低。在沉积过程中,晶粒以柱状形式外延生长,并在层间界面形成晶粒细化区。高能量密度的样品表现出更明显的树枝晶取向各向异性,从而具有更高的抗拉强度,这与本研究的机械测试结果一致。图12(c)和12(d)显示了以700 mm/min的速率沉积的样品的截面包金相形态。次级树枝晶臂细长且分布密集,在熔池边界处由于凝固过程中过冷程度更高而间距减小。在层状结构中,许多细化的晶粒沿沉积方向聚集,这在层间区域是典型的形态特征。
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图12. 不同加工参数下沉积样品的截面包晶体形态,(a)-(b) 低沉积速率(DMS)下制造的样品的截面包金相微观结构,(c)-(d) 高沉积速率(DMS)下制造的样品的截面包金相微观结构。
在LWAM(激光熔敷增材制造)过程中,薄壁结构的层间区域表现出独特的微观结构特征,这些特征影响零件的整体机械性能和完整性。图13(a)-(c)显示了薄壁结构的截面形态。层间区域主要由从上一层的部分熔化晶粒外延生长的柱状树枝晶组成。这种跨层界的连续生长得益于LWAM过程特有的高热梯度和凝固前沿速度。晶粒优先沿着构建方向排列,跟随朝向基底或先前沉积材料的热流最大方向。在每个沉积层内,观察到由奥氏体基体组成的细树枝晶结构,δ-铁素体间歇分布在树枝晶之间。在层界面附近,由于重结晶和快速凝固,树枝晶变得更加细化。图13(d)-(f)展示了薄壁结构层间区域的IPF(相位分辨衍射)和EBSD(电子背散射显微镜)分析结果。IPF图显示层间区域主要为沿构建方向排列的柱状晶粒结构。纹理强度随高度变化。中间晶粒细化区显示出复杂的晶体取向,周围是沿散热方向向外生长的粗大柱状晶粒。大多数晶粒沿着<001>和<101>方向发展,这与金相观察结果一致。此外,晶粒细化区内存在大量低角度晶界(<15°)。这归因于层间界面处马兰戈尼对流流和热流方向的微小波动。这些波动在沉积过程中导致<100>优先方向上的晶体生长出现轻微偏差,促进了额外低角度晶界的形成。沉积的316L不锈钢具有双相特性,由面心立方(FCC)奥氏体基体(γ)和体心立方(BCC)δ-铁素体相交替分布组成。δ-铁素体主要位于奥氏体晶界和树枝晶之间,形成蠕虫状或骨架状网络。在每层界面下方的再加热区域,δ-铁素体形态从连续的蠕虫状转变为碎片状或球状,反映了由热循环引起的固态扩散和部分转变。层间区域主要为奥氏体,δ-铁素体作为唯一的次要相,确保了层间良好的延展性和韧性。
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图13. 光学显微镜形态和EBSD分析,(a)-(c) 薄壁部件层间区域的微观结构特征,(d) 断裂位置的极图,(e)-(f) 层间区域的EBSD分析。
为了深入理解LWAM制造的薄壁结构的凝固行为、热历史及其产生的各向异性特性,观察并比较了端面和截面的晶体特征。在受到高热梯度的FCC金属中,晶粒生长主要沿着<001>方向进行[37]。图14(a)-(d)显示了在DMS为500 mm/min和WFR为13.5–15.0 mm/s条件下制造的薄壁结构的端面EBSD结果。δ-铁素体以条纹、岛屿或薄膜的形式分布在γ相晶界处,或在γ相晶粒内分散。顶面的相图显示出与内部不同的δ-铁素体形态。表面的快速凝固抑制了固态扩散,保留了初始凝固的铁素体形态。实验数据显示,在低DMS下制造的样品中δ-铁素体含量约为7.2%,而在高DMS下制造的样品中仅检测到4.6%。较低的DMS明显促进了δ-铁素体的形成,从而具有更好的机械性能。在低DMS下沉积的薄壁结构具有更细的晶粒尺寸,晶粒取向主要沿<111>和<101>平面排列。随着WFR的增加,晶粒尺寸变得更细。这归因于单位时间内更高的线材挤出体积,增强了熔池中的对流和热扰动。更高的冷却速率促进了更细的树枝晶结构,并缩小了凝固微观结构的尺度,直接导致了观察到的晶粒细化。此外,更高的WFR可能会将微观夹杂物、氧化物颗粒或原料表面条件的轻微变化引入熔池。图14(e)-(h)显示了在DMS为700 mm/min和WFR为13.5–15.0 mm/s条件下制造的薄壁结构的端面EBSD结果。在高DMS下沉积的薄壁结构表现出朝向<001>的晶粒取向倾向。这是因为在高速打印过程中能量输入减少和冷却速率加快缩短了晶粒生长时间,促进了外延生长。在室温下,316L的γ-奥氏体是亚稳态[38],在此温度范围内机械加载可以使其转变为高温δ-铁素体。由于γ-奥氏体和高温δ-铁素体的晶体结构不同,相界作为位错运动的有效屏障,从而显著增强了强度[24]。这与机械测试结果一致:在低DMS和WFR下制造的样品表现出更高的抗拉强度和平均显微硬度。可以得出结论,调整加工参数可以加速晶粒成核速率同时抑制晶粒生长速率,从而细化晶粒结构。同时,控制沉积能量密度可以降低沉积零件的孔隙率,进一步提高整体材料性能。此外,在沉积过程中,沉积材料的冷却速率决定了次级树枝晶臂间距(λ2)[39],其关系为:
(2)
其中λ2是次级树枝晶臂间距,GR是冷却速率。
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图14. 不同工艺参数下的逆极图数据,(a)-(d) 在DMS为500 mm/min和WFR为13.5–15.0 mm/s条件下制造的薄壁结构的端面EBSD结果,(e)-(g) 在DMS为700 mm/min和WFR为13.5–15.0 mm/s条件下制造的薄壁结构的端面EBSD结果,(i) 截面表面的EBSD比较。
根据公式(2),形成材料的次级树枝晶臂间距随着冷却速率的增加而减小。因此,高能量密度沉积样品经历过大的热输入,导致更大的温度梯度和更高的冷却速率。这导致次级树枝晶臂间距更小,晶粒尺寸更细。图14(i)显示了薄壁结构截面的EBSD图,显示出更密集的蜂窝状树枝晶和层间界面更明显的晶粒细化。晶粒通过外延生长继承了下层的取向,发展成沿热流最大方向排列的柱状晶体[40]。这种拉长的柱状形态可能是由于激光沉积过程中垂直于熔池-固体基体界面的定向凝固所致[41]。在熔池中,垂直热流主要由来自静止区域底部的柱状晶粒横向引导。这些形状不规则或矩形的晶粒在层间界面处尤为明显,它们在层间界面处既线性传播又垂直传播,有助于散热。
图15展示了在不同加工参数下薄壁结构的晶界和极图。不同的沉积能量输入改变了晶界取向和位错形态。图15(A)-(H)显示了在不同沉积条件下薄壁结构的晶界。高能量密度样品中低角度晶界(LAGBs)的比例显著高于低能量密度样品(分别为48.15%和42.3%)。较高的热输入导致更复杂的晶粒细化和位错密度增加,从而产生更多的LAGBs。沉积过程中的LAGB形成是由于熔池凝固时沿散热路径的柱状晶粒生长。另一方面,打印过程中形成的富Mn和Cr的纳米氧化物可能在晶界和晶胞壁上积累,通过Orowan旁路机制抑制位错运动并产生额外的LAGBs[42]。沉积截面中温度梯度与凝固速率比的减小促进了等轴晶粒成核,导致晶界取向随机性和高角度晶界(HAGBs)比例的显著增加(>15%)。图15(a)–(h)显示了在不同打印参数下的薄壁结构的极图。高能量密度样品表现出较弱的织构,平均最大密度为10.89,而低能量密度样品表现出较强的织构,平均最大密度为17.28。由于织构影响材料的机械性能和各向异性,低能量密度样品表现出显著更大的各向异性。不同能量密度下沉积的316L不锈钢薄壁部件之间的主要微观结构差异在于晶粒尺寸、位错密度和LAGB比例。Hall-Petch关系可用于定量评估晶界强化效应[43]。
(3)
其中YS(MPa)是晶界强化强度,KHP是材料常数(MPa·mm),D是晶粒尺寸(μm)。
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图15. 不同工艺参数下EBSD的晶界角度分布数据,(A)- (D) 在DMS为500 mm/min和WFR为13.5/14/14.5/15 mm/s条件下制备的薄壁结构的晶界,(E)- (H) 在DMS为700 mm/min和WFR为13.5/14/14.5/15 mm/s条件下制备的薄壁结构的晶界,(a)- (h) 对应于图(A)-(h)的EBSD极图。材料常数(KHP)为327 MPa·mm[44]。高能量密度和低能量密度沉积工艺制备的316L不锈钢薄壁组分中晶粒的面积加权等值圆直径分别为123.27 μm和338.71 μm。根据公式(3),高能量密度和低能量密度沉积的316L不锈钢薄壁组分中由于晶界强化而增加的YS分别为29.45 MPa和17.76 MPa。因此,可以通过调整能量密度输入来控制样品的机械性能。
图16(a)和(b)显示了在不同打印参数下制造的薄壁结构的XRD结果。在2θ = 43.45°、50.81°和74.70°处的不对称衍射峰分别对应于γ(111)、γ(200)和γ(220)相。原始316L线材和沉积样品都含有奥氏体(γ)和铁素体(δ)相。当DMS固定为500 mm/min时,随着线材进料速率的降低,衍射峰从43.56°移动到43.08°。在DMS为700 mm/min时,相关峰位随着线材进料速率的降低从43.12°变化到43.79°。Yin等人[45]报告称,在500°C–800°C范围内,AM 316L不锈钢的微观结构和相演变导致衍射峰位置发生变化。这归因于沉积过程中的残余热应力,导致晶格畸变,改变层间距离,从而改变衍射角度[46]。较低的线材进料速率导致热输入增加,从而在沉积物中积累大量残余热应力,导致衍射峰向左移动[47]。值得注意的是,高能量密度沉积的样品显示出比其他样品更高的衍射峰强度,这与EBSD结果显示的<101>和<111>取向增加一致。较小的晶粒尺寸导致衍射峰更宽,强度降低[48]。图16(c)中的Scheffler相图表明316L位于奥氏体-铁素体转变区域。然而,由于样品中δ-铁素体的含量较低[49],通过XRD未检测到δ-铁素体的衍射峰。图16(d)展示了316L的EDS线扫描结果,显示出相对较高的O、Si和Mn含量——这是形成纳米氧化物夹杂物的主要因素,与相关文献[50]一致。此外,AM不锈钢组件中的纳米氧化物夹杂物也有助于提高强度[51]。下载:下载高分辨率图像(802KB)下载:下载全尺寸图像
图16. 不同打印参数下制备的薄壁结构的XRD和EDS分析,(a-b) 不同打印参数下的薄壁结构XRD图谱,(c) Schaeffer图,(d) 薄壁结构的EDS线分析
3.5. 通过LWAM制备的薄壁结构的微观结构演变和性能控制
图17展示了薄壁结构的TEM图像和衍射图谱。图17(a)显示了BF图像中的明显晶界,以及一些晶粒中存在的大量位错缺陷和胞状结构。图17(b)显示了图17(a)的放大图像,晶粒内部显示了丰富的位错胞壁和层错。相比之下,晶界中含有大量的黑色杂质,这些杂质可能是作为第二相颗粒缺陷的金属间化合物。此外,位错网络(用黄色箭头标记)形成了脉状和/或胞状结构,这有助于塑性变形过程中不同微观结构之间的兼容变形[52]。图17(c)显示了图17(b)的衍射图像。沿[-100]晶向轴观察到三个晶面指数——(200)、(220)和(420),这与奥氏体不锈钢的晶体学特性一致。然而,316L的典型特征晶面(111)缺失,表明该晶面在此晶粒中已经弱化。图17(d)展示了γ-奥氏体和δ-铁素体双相的高分辨率TEM图像,其中深色阴影区域对应于与γ-奥氏体基体共存的δ-铁素体。图17(f)展示了图17(d)中选定区域的快速傅里叶变换衍射图谱,主要的晶面取向为(200)和(220),这在δ-铁素体和γ-奥氏体中都存在,与XRD结果一致。图17(e)展示了图17(d)中选定区域的晶格间距。奥氏体相显示出高度有序的晶体排列,其晶格间距约为0.203纳米,对应于γ-Fe的(200)晶面。这个值与报道的316L不锈钢的晶格参数相符[53]。下载:下载高分辨率图像(1MB)下载:下载全尺寸图像
图17. 薄壁结构的微观结构演变分析,(a) 局部晶界的TEM图像,(b) 图(a)的放大图像,(c) 图(b)的衍射图像,(d) 高分辨率TEM图像,(e) 放大的高分辨率晶格间距图像,(f) 图(e)的傅里叶变换衍射图像。
FCC材料的疲劳行为与位错滑移模式密切相关,即平面滑移和波动滑移[54]。图18(a)-(c)展示了薄壁部件的微观结构TEM图像。观察到大量的平面滑移带和层错。材料内部的热收缩程度差异会在晶粒内部诱发应力集中点,导致位错在这些区域堆积和纠结,从而形成胞状位错结构。在某些晶界处观察到显著的黑色积聚物,这些可能是纳米级的氧化物夹杂物。这些夹杂物阻碍了晶粒位错的运动,因此被限制在材料边界。相干的内部应力可能会阻碍位错的运动,这归因于胞壁富集区和胞内贫集区之间的化学不匹配[55]。铬在铁素体晶界处的富集更为明显。图18(d)-(f)展示了Fe、Cr、Ni元素分布的选定区域EDS映射结果。如图18(d)所示,晶粒(2)的δ-铁素体含量显著高于其他两个晶粒,而铁素体主要集中在晶粒(1)中。胞状边界处的位错网络密度较高,表现出Cr的富集,而胞状内部在这些元素上略有贫缺。奥氏体相通常显示Ni的富集和Cr的贫缺,与周围的δ-铁素体基体相比。此外,胞状边界处的高位错密度作为溶质原子的快速扩散路径和捕获位点。这种位错网络促进了Cr在胞壁处的局部积累,从而导致了观察到的偏聚现象。下载:下载高分辨率图像(2MB)下载:下载全尺寸图像
图18. 薄壁结构的TEM和EDS图像,(a)-(c) 薄壁部件的微观结构TEM图像,(d)-(f) Fe、Cr、Ni元素分布的EDS图像。
通过LWAM制备的不锈钢的性能调控是一个典型的多变量、多尺度优化挑战。在LWAM中,高功率激光作为能量源,在基底或预先沉积的层上生成熔池,同时金属线材不断被送入熔池。固化后,形成完全致密、冶金结合的层[56]。如图19所示,LWAM制造的316L不锈钢组件的性能调控遵循一个系统的工作流程,这一流程主要由热-冶金-几何相互作用的精确调控所决定。流程图说明了工艺参数如何影响中间过程特征。这些特征包括熔池动态和热循环,进而决定了微观结构的演变。微观结构的演变涉及晶粒形态、相组成和缺陷分布,而这些微观结构特征最终决定了组件的宏观性能。为了实现目标的机械性能和尺寸精度,三个核心工艺参数的同步优化至关重要。第一个核心参数是能量输入,主要取决于激光功率和DMS。第二个是WFR(线材移动速率),第三个是沉积策略。沉积策略包括路径规划和层状图案化。这三个核心参数直接影响熔池特性、固化行为以及最终组件的热历史。在制造过程中,通常使用红外相机来监控熔池大小、温度分布和稳定性。熔池相机的最大可检测温度为550°C,用于监控热影响区的温度。为了保证足够高的层间温度梯度和抑制粗晶生长,在沉积后续层之前,会适当控制先前沉积层的温度。先进的配置进一步集成了关键熔池特征的现场监测与实时反馈控制系统。现场监测的关键熔池特征包括温度场和熔池几何形状。这些实时反馈控制系统动态调整激光功率或WFR,从而保持工艺稳定性并确保整个制造组件的一致性。下载:下载高分辨率图像(1MB)下载:下载全尺寸图像
图19. 通过LWAM沉积的薄壁结构性能控制的流程图。
4. 结论
本研究调查了通过LWAM制造的316L不锈钢薄壁结构的机械性能和结构演变。主要发现如下:
(1) 在316L不锈钢沉积过程中,受到高能量密度输入的样品表现出比低能量密度输入样品更高的UTS(屈服强度)和YS(断裂强度)。在WFR为14 mm/s和DMS为500 mm/min的条件下,材料的UTS达到543 MPa,工程应变爲0.54,比316L铸件提高了45%。
(2) 高能量密度沉积导致熔池内的温度分布极不均匀,引发强烈的Marangoni对流。这种对流将高温熔融金属从熔池中心推向边缘,在那里循环流动促进了晶粒细化。同时,体心立方δ-铁素体的形成得到增强,这些δ-铁素体要么分布在基体晶界处,要么分散在γ-相晶粒内。这两种形式都有助于形成γ-δ双相微观结构,从而改善了材料的机械性能。
(3) 高热输入的薄壁部件显示出更高的衍射强度峰,这归因于更复杂的晶粒取向和增加的<101>和<111>取向。这种复杂性导致了更复杂的晶粒细化、更高的位错密度以及较低角度晶界的比例增加。相比之下,低能量密度的样品显示出更高的晶粒取向密度,从而显著增强了材料的各向异性。
(4) 由于微偏析引起的铬富集促进了在奥氏体基体中额外的铁素体形成,从而增强了微观结构。在固化过程中,显著的过冷现象在熔池中引发非平衡结晶,导致形成具有胞状或树枝状结构的亚晶。这些亚晶界处的成分梯度产生了局部内部应力,进而增加了位错密度。
作者贡献声明
Kangsen Li:撰写-原始草稿、数据整理、概念化。
Qijiang Cao:撰写-审阅与编辑、撰写-原始草稿、可视化、软件、概念化。
Ding Huang:撰写-审阅与编辑、撰写-原始草稿。
Hao Lin:验证、软件。
Lei Deng:撰写-审阅与编辑、验证、研究。
Zhixin Liu:撰写-审阅与编辑。
Zhengwu Zhu:撰写-审阅与编辑。
Cheng Guo:撰写-审阅与编辑、撰写-原始草稿、监督。
Feng Gong:撰写-审阅与编辑、监督、项目管理和资金获取。
披露
作者声明没有利益冲突。
数据可用性声明
作者声明本文中的数据是可用的。
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