极端降雨条件下非线性污染源切换的揭示：基于封闭预算图的分配方法

《Water Research》：Nonlinear pollution source switching under extreme rainfall revealed by budget-closed graph-based apportionment

　　

张国帅|秦顺星|李中华|徐敏|徐彦雪|赵月

中国环境规划研究院，北京，100043。

摘要

在气候变化的影响下，极端降水事件正在加剧，但基于年或季节负荷预算的流域管理框架仍未关注那些可能重塑污染物传输方式的次周级别突发事件。我们提出了基于预算闭合图表的源分配（BC-GSA）框架，该框架将图注意力网络与代数量质量平衡约束相结合，确保计算结果的精确闭合（ε 0）：非点源（NPS）负荷被定义为观测到的通量减去上游传输量后剩余的确定性值，同时考虑了点源（PS）的库存量，从而消除了无约束数据驱动模型中典型的5–15%的预算泄漏。

将该框架应用于伊洛河流域（18,881平方公里，2020–2021年），发现2021年7月的极端降雨引发了流域内PS与NPS贡献比例的快速、非线性逆转。整个流域的TP（总磷） NPS贡献从洪水季平均值41.5%激增至89.2%，出境站达到了98.7%，TN（总氮）从57.5%上升至86.5%——整个变化过程在48小时内完成。通过对15次独立风暴事件的水文强迫-响应分析，证实了水文放大效应与NPS负荷峰值之间存在可复制的相关性（r = 0.946，p < 0.001，针对TP），并且NPS负荷的浓度存在一个物理饱和上限，约为93–99%。五项独立的验证方法——空间回归、C-Q特征分析、浊度替代指标、SWAT基准测试和自助法分析——均证实了基于残差计算的NPS负荷估算的物理合理性。进一步的研究还发现了“观测负荷锚定效应”：由于在极端事件中流量占据主导地位，即使水质预测失败，NPS负荷的估算值也保持稳定（偏差 ≤ 5 ppm）。这些发现表明，应当用与实时水文阈值相连的事件触发自适应控制协议来替代静态的日最大总负荷限制。

引言

气候变化使得极端降水事件更加频繁且强度更大，由此对流域内污染物传输的影响也越来越难以忽视（IPCC，2021年）。在这些短暂的的高能量事件期间，点源（PS）和非点源（NPS）的相对作用方式可能会发生快速、非线性的变化，而在传统的监测体系下这些变化几乎无法被察觉。在一个通常以PS为主的流域中，这种转变可能在几天内就发生，然而年或季节平均值会掩盖这些次周级别的波动。具有讽刺意味的是，这些短暂事件可能会对下游水域的累积富营养化过程产生不成比例的影响（Michalak，2016年；Carpenter等人，1998年）。当单一风暴就足以改变主要的污染途径时，基于年负荷的静态管理机制就显得应对不足。

然而，一个长期存在的问题阻碍了在事件尺度上区分PS和NPS。尽管Bowes等人（2003年）和Jarvie等人（2006年）研究了营养物质冲刷的滞后效应；Ockenden等人（2016年）在源头集水区以亚日尺度追踪了浓度-流量动态；Bieroza等人（2018年）分析了混合农业-城市系统中的营养物质C-Q模式；Mellander等人（2018年）将气候指标与田间尺度上的磷扩散过程联系起来；以及其他研究（例如Dupas等人，2015年；Musolff等人，2015年），但这些研究主要集中在描述营养物质输出的时间动态特征上——如C-Q斜率、滞后指数、季节性差异——而没有尝试在事件尺度上闭合质量平衡或分离PS和NPS的比例。仍悬而未决的问题是：事件尺度上的动态是否存在，以及是否能够以质量平衡闭合且可验证的方式对其进行量化；具体来说，是否存在一个控制PS向NPS转变的水文阈值，以及越过这个阈值后NPS负荷的增幅有多大。

这一差距的存在是由于方法论上的瓶颈。基于过程的模型（如SWAT或HSPF）可以提供理论上的源分离，但在亚日尺度上存在参数等价性问题（Beven，2006年）。深度学习方法（LSTM和物理信息机器学习）通常将质量守恒视为一个软损失项。如果接受5-15%的闭合误差范围（St?lnacke等人，2003年；Grizzetti等人，2012年），则源分配的结果将无法被验证，估算的NPS成分就变成了未归因通量的总称。

为打破这一瓶颈，我们提出了基于预算闭合图表的源分配框架BC-GSA，它并不是一个封闭的、不可修改的整体架构，而是一个具有严格代数约束的模块化流程。NPS负荷被定义为精确差值（ε 0），将原本需要拟合的问题转化为一个确定性的计算。这种结构选择使得NPS负荷的估算结果可以被验证：如果残差与影响流域的物理因素（降雨、土地利用）无关，那么模型就被证明是错误的。我们使用该框架对伊洛河流域进行了研究，以回答三个主要问题：

章节片段

研究区域和数据整理

伊洛河是黄河的主要支流，流经18,881平方公里的区域（图1）。该流域的地形梯度从森林覆盖率高达80.7%、平均坡度为15.9°的源头地区，到硬化表面比例达22.5%的市区洪泛区。这种明显的人地利用梯度为分离集中式NPS径流和分散式PS径流提供了自然条件。

数据可用性决定了我们需要采取两级时间策略来收集数据。

模型性能和代数闭合性

在训练年（2020年），该模型在水文模拟方面的高保真度（R2 > 0.98）再现了所有观测站的流量数据。在主要验证年（2021年），水质浓度的模型平均R2仍为0.89（表S7）。模块1还对2019年的流量数据进行了验证以进行同期对比，结果得出流域平均R2为0.78（表S6；图S1）。在质量平衡性能方面，未受约束的ANN基线模型显示出

候选的源转换机制（RQ1）

水文强迫-响应分析（第3.2节）确定了一个转换区间，当放大比率约为2.5-3倍时，NPS负荷占比一致性地超过60%，并开始非线性地增加直至93-99%的饱和上限。一旦超过这个转换区间，土壤中的颗粒磷和表层增强肥料层中的溶解氮就会通过浸透过量（Hortonian过程）或饱和过量地表径流被释放出来

结论

通过在图神经网络上施加严格的代数闭合约束，BC-GSA首次实现了伊洛河流域源转换的确定性日分辨率量化。根据研究问题整理的主要发现如下：

数据可用性

监测数据由中国国家环境监测中心管理，其访问受到限制。相关作者可应合理要求提供衍生数据集。BC-GSA模型的源代码可在以下链接公开获取：https://github.com/gisnan0371/BC-GSA

CRediT作者声明

G.Z.：负责调查、方法论、正式分析及原始草稿的撰写。Y.X.：负责概念构思和审稿。M.X.：负责编辑。Z.L.：负责数据整理。S.Q.：负责数据清洗。

未引用的参考文献

Arnell和Gosling（2016年）、Frame等人（2022年）、Godsey等人（2009年）、House和Warwick（1998年）、Jia等人（2021年）、Karniadakis等人（2021年）、Kratzert等人（2018年）、Lloyd等人（2016年）、Meals等人（2010年）、Moriasi等人（2007年）、Ockenden等人（2017年）、Raissi等人（2019年）、Rode等人（2016年）、Schwarzenbach等人（2010年）、Schwartz-Ziv和Armon（2022年）、Thompson等人（2011年）、V?r?smarty等人（2010年）、Wang等人（2022年）、Withers和Jarvie（2008年）、Withers等人（2014年）、Borah和Bera（2003年）等的研究文献。

CRediT作者贡献声明

张国帅：撰写原始草稿、方法论研究及正式分析。秦顺星：数据整理。李中华：数据可视化。徐敏：项目管理。徐彦雪：审稿与编辑、概念构思。赵月：监督工作。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金（批准编号：42001036）和黄河流域生态保护与高质量发展联合研究计划（批准编号：2022-YRUC-O1-050208-06）的支持。同时，我们也感谢中国环境规划研究院长江经济带生态环境联合中心的支持。