通过单线视线太赫兹分布式激光吸收光谱（TDLAS）测量技术，重构半工业燃烧室内氧燃料生物质燃烧过程的空间分辨气体相参数

《Applications in Energy and Combustion Science》：Reconstruction of spatially resolved gas phase parameters from single line-of-sight TDLAS measurements of oxy-fuel biomass combustion in a semi-industrial combustion chamber

　　C. Hansemann | M. Bonarens | D. K?nig | D. Hülsbruch | J. Str?hle | B. Epple | S. Wagner
达姆施塔特工业大学，反应流与诊断技术系，奥托-伯恩特大街3号，达姆施塔特，64287，黑森州，德国

摘要
生物质燃烧是一种减少温室气体排放的有前景的方法，特别是与碳捕获和储存结合使用时。未来燃烧器的开发以及现有基础设施的改造需要对相关过程有深入的理解。然而，由于工业燃烧器的访问受限，使得全面的实验研究受到阻碍，从而无法应用先进的诊断技术。本文展示了如何通过单线视角可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）测量来推断气相组成（H2O、CO2、CO、CH4）和温度的时空分辨信息，从而绕过了对大量光学访问的需求。但从路径积分的透射光谱中推断气相的时空分辨信息是一个病态反问题，该问题通过结合现有先验信息的贝叶斯方法得以解决。为了验证所开发的技术，将其应用于一个半工业化的1 MWth燃烧室。使用这种非侵入性方法获得的结果与提取式气体采样分析仪的结果相当一致。该方法能够详细表征燃烧过程，并提供关于烟气再循环效应的见解。它能够在最小光学访问的情况下对工业系统进行全面研究。此外，它还有潜力消除提取式系统所需的耗时遍历和校准过程，并可用于常规监测。

1. 引言
能源行业被敦促减少其温室气体排放，而碳捕获和储存是一种有前景的方法。当生物质燃烧时，甚至可以实现负净CO2排放。在氧燃料燃烧中，用CO2/O2混合物替代空气以提高废气中的CO2浓度，从而便于CO2的分离[1]。在大型设施中，通过烟气再循环实现这种氧燃料气氛[1]。然而，替代稀释剂会显著改变燃烧过程，包括点火延迟、温度分布和辐射热传递。为了确保燃烧稳定并最小化改造现有基础设施所需的调整，希望氧燃料燃烧过程与空气燃烧过程相似，通常通过调整氧化剂流中的氧气浓度来实现。
最近的研究主要使用纯O2和CO2的合成混合物研究氧燃料燃烧[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]。发现当氧气浓度约为30%时，氧燃料燃烧和空气燃烧之间的温度分布最为相似[1]、[4]、[7]、[8]、[9]。然而，在工业规模的应用中，烟气再循环会将水蒸气和N2、CO等混合成分引入氧化剂[10]。为了评估它们的影响，从而评估合成氧燃料研究在实际应用中的局限性，进行比较实验分析是必要的。
由于光学访问受限，普遍认为在工业规模设置中进行全面研究非常复杂。提供气相性质时空分辨信息的先进激光测量技术（如层析吸收光谱[11]、[12]）并不适用。虽然提出了一些需要较少光学访问的单端测量技术，如高光谱[13]或Scheimpflug[14]吸收LiDAR，但它们尚未成熟到可以在大型设施中应用。因此，通常采用提取式测量系统[4]、[15]。虽然这些测量可以提供有价值的定性见解，但由于它们具有侵入性，时间分辨率较低，且无法排除反应后的影响[15]。此外，这些测量仅限于局部气体组成，无法提供温度信息。
作为一种最小侵入性的替代方案，可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）已被应用于分析和测量[16]、[17]、[18]，但现有的评估策略只能推断路径平均信息。虽然这对于空间均匀流动是足够的[19]，但在应用于燃烧室中的非均匀流动时却受到限制。然而，TDLAS在恶劣条件下（如燃烧室中遇到的条件）也具有几个优点：它灵活且耐用，无需校准，非侵入性，并且具有很高的选择性。如果可以从单线视角（LOS）获得的透射光谱中提取时空分辨信息，那么对实际系统的实验研究及其监控和控制将得到显著改善。尽管有几篇文章讨论了从单个TDLAS透射光谱中提取时空分辨信息的一般可行性[20]、[21]，但据作者所知，其适用于工业过程的可行性尚未得到证明。
本文旨在填补这一空白。为此，开发了一种从单个LOS的TDLAS测量中推断时空分辨信息（包括温度）的评估策略，并用于研究不同稀释剂组成对一个最大热功率为1 MWth的半工业燃烧室中燃烧过程的影响。在实验中，扫描了包含水（H2O）、二氧化碳（CO2）、一氧化碳（CO）和甲烷（CH4）分子吸收线的四个光谱区域，位置位于燃烧器下方不同的高度。将现有的先验知识纳入评估，并对各个状态变量的空间分布进行了假设。为了评估该方法的有效性，将推断出的气体组成空间剖面与传统的提取式气体采样设备的结果进行了比较。所展示的测量结果使得氧燃料燃烧与合成CO2/O2混合物、使用烟气再循环的氧燃料燃烧以及空气燃烧的比较分析成为可能。
本文的其余部分结构如下。首先，第2节介绍了所考虑的半工业燃烧室、燃料和调查的操作条件。随后，第3节详细介绍了使用的测量系统和评估策略。第4节讨论了TDLAS评估推断出的时空分辨摩尔分数和温度剖面，并将其与工业规模燃烧器的气体采样测量结果和传统的TDLAS评估方法进行了比较。最后，第5节提供了简要总结和结论性评论。

2. 燃烧室
测量在一个1 MWth的半工业燃烧室内进行，该燃烧室呈六边形，外径为1.2米，高度为4.05米，见图2。墙壁通过水冷冷却至120°C，与商用锅炉相当。通过安装在垂直轴上多个插座末端的蓝宝石窗口提供了有限的过程光学访问。
这个旋流稳定的燃烧室支持使用CO2和O2混合物的氧燃料燃烧、带有烟气再循环的氧燃料燃烧以及空气燃烧。除了固体燃料外，还在燃烧器入口中心供应少量天然气以预热燃烧室并稳定固体燃料火焰。燃烧器头部有气体和固体燃料的入口，以及四个可以独立控制的氧化剂通道。旋流通过两个相邻的二次氧化剂入口进行调整，其中一个装有旋流发生器，可以实现0到1的旋流数[22]。关于燃烧室的详细概述，包括燃烧器头部和周边设置，可以在之前的文章中找到[22]、[23]、[24]。
作为固体燃料使用了磨碎的核桃壳。它们的化学计量氧气需求为0.96 Nm3/kg燃料，D50粒径为193.6 μm。关于核桃壳的详细信息可以在之前的文章中找到[17]、[22]。

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图1. 包括燃烧器头部的燃烧室垂直剖面。在-400 mm、-600 mm和-900 mm高度的插座为TDLAS和气体采样探针提供了光学访问。A–A部分对应于图2中的水平视图。

2.1. 操作条件
比较了三种不同氧化剂流组成的操作条件，热功率均为438 kWth：
1. 使用CO2和O2的合成混合物（OXY-NR）的氧燃料燃烧
2. 带有烟气再循环的氧燃料燃烧（OXY-R）
3. 空气燃烧（AIR）
两种氧燃料操作条件下的氧化剂流中的氧气体积分数均为33%。操作条件总结在表1中。
空气燃料比表示可用氧气（V?O2,available）与燃料的化学计量氧气需求（V?O2,stoi）的比率[17]、[23]。在计算氧气需求时，假设天然气由100% CH4组成。无量纲旋流数表示流动中的旋转运动程度，按照Hebel等人的方法计算[17]。

表1. 调查的操作条件总结。表格的第一部分提供了边界条件，包括氧化剂和固体燃料的质量流量以及氧气体积分数。第二部分提供了从边界条件派生的重要参数，如空气燃料比、旋流数和热功率。

3. 实验方法
使用了两个独立的测量系统来研究燃烧室内气体的热物理状态，见图2：
1. 三个非侵入式TDLAS光谱仪，采用双通配置。
2. 带有过滤单元和傅里叶变换红外（FTIR）分析器的吸光探针，该探针沿径向移动以在多个位置进行测量。

3.1. 可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）
TDLAS用于无接触地检测气相中的H2O、CO、CO2、CH4的温度和摩尔分数。测量原理利用扩展的比尔-朗伯定律将给定波数的透射强度与被探测气体的状态依赖性吸收系数相关联，见方程（1）[16]、[25]、[26]。它将波长依赖的透射强度I(ν)与发射强度I0(ν)、位置特定的局部吸收系数κ(ν,s,χ,T,P)和吸收路径长度L相关联。吸收系数κ是所研究气体的热物理状态的函数，即摩尔分数χi、温度T和压力P。检测信号还受到光学元件的透射率以及沿LOS的宽带消光（例如，由表面和颗粒引起）的影响，总结为τ(ν)。
(1) I(ν) = I0(ν) ? τ(ν) ? exp[?∫s=0Lκ(ν,s,χ,T,P) ? ds] + E(ν)
通过循环改变注入电流，调谐所用二极管激光的发射波长以扫描感兴趣的光谱区域。调制不仅改变波长，还以非线性方式改变发射强度I0。与分子吸收相比，传输损失τ在光谱上是平滑的。因此，基线发射剖面I0?τ可以用低阶多项式建模[26]。背景辐射E(ν)主要来自热辐射，假设在调制持续时间内是恒定的。它是基于每个调制周期激光关闭期间的测量强度来量化 的。

测量使用安装在z∈[?400mm,?600mm,?900mm]高度的三个光谱仪进行，见图1。每个单端光谱仪包括燃烧器一端的一个组合发射-检测单元和另一端的反射镜，形成了双通LOS。如图3所示，光谱仪包括一个反射准直器（Thorlabs RC08FC-P01），它将激光光导向一个偏轴抛物面镜（Thorlabs MPD249V-M01）。为了将光束引导进入燃烧室，使用了一个折射镜。插入插座末端法兰的蓝宝石窗口密封了燃烧室并提供了光学访问。光穿过燃烧室后，在对面端由反射镜反射。略微发散的背散射光束被导向偏轴抛物面镜并聚焦到光电探测器上。由于插座（见图1）没有清洗，吸收不仅发生在燃烧室内（Lchamber=2?1.143m=2.286m），还发生在插座内（Lsocket=1.474m）以及光谱仪元件之间的环境中（Loutside=0.4m）。为了补偿燃烧室外的寄生吸收，通过额外的传感器监测插座内的温度以及环境温度、湿度和压力。
使用了由Eblana、Nanoplus和NEL制造的四个光纤耦合二极管激光器，以1 kHz的重复率扫描光谱区域。附录中提供了关于每个目标物种的线选择的详细讨论，以及对所选光谱域传输光谱中摩尔分数和温度信息纠缠的详细分析。表2总结了这项分析的发现。对于每个光谱区域，如果低能态能量低于1000 cm^-1，则将包含的分子跃迁分类为“冷”跃迁；如果超过1000 cm^-1但不超过2000 cm^-1，则分类为“热”跃迁。能量大于或等于2000 cm^-1的跃迁被标记为“非常热”跃迁。在测量过程中，燃烧室处于稳态。每次只探测一个光谱域。为了收集所有四个考虑的光谱区域在所有端口处的传输光谱，需要切换相应的激光器。为了减轻随机波动的影响，数据是在180秒的时间段内平均得出的。

从强度测量中推断温度和摩尔分数分布是一个病态逆问题。这个问题通过光谱拟合来解决，其中将比尔-朗伯定律（见方程（1））应用于实验获得的传输光谱[26]。吸收系数是使用HITRAN2020数据库[27]进行建模的。拟合考虑了测量强度的不确定性，这些不确定性被建模为基于激光器关闭间隔方差的白噪声，以及由于HITRAN[26]、[28]提供的线参数错误而产生的模型不确定性。考虑到数据库误差尤为重要，因为所探测的光谱区域包含分配了不同不确定性的线。通过将不确定性纳入评估中，可以根据这些线携带的信息平衡它们对光谱拟合的影响，而不仅仅基于它们的相对线强度。线数据的不确定性是通过蒙特卡洛（MC）方法采样并传播到拟合中的。在贝叶斯框架中，对于HITRAN提供不确定性估计的每个线参数?，假设它遵循一个高斯分布，其标准差对应于HITRAN提供的不确定性估计的三分之一[29]。高斯分布的期望值对应于HITRAN[27]中列出的线参数。在MC评估的每次实现中，线数据参数都是从它们各自的高斯分布中采样的。

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图3. 在示意图中使用的光谱仪：反射准直器、离轴抛物面镜、偏转镜、带有蓝宝石窗口的光学端口、逆反射棱镜和光电探测器。
该图改编自[17]，采用CC-BY 4.0许可协议。

表2. 每个波数范围和温度下研究物种的主要分子跃迁。
光谱区域 分子跃迁
H2O -----
CO2 -----
CO -----
CH4 -----
717 9.0至718 冷，热
431 8.3至432 非常热
499 9.0至499 非常热
604 6.5至604 冷，热
------- -----
604 6.5至604.6 非常热

通过拟合，找到了最佳拟合模型参数x。这些参数包括描述局部热物理状态的参数，如局部温度T(rj)和摩尔分数χi(rj)?i∈ [ , , , ]，以及表征基线的多项式系数βk。压力P假设与环境压力相同，因此不是拟合参数。

由于仅有一些关于沿光程（LOS）的气体性质的纠缠信息，因此方程组具有固有的病态性。为了结合基于物理的先验知识[20]，对温度和摩尔分数分布进行了模型假设。温度通过一个误差函数来建模，该函数便于表示高温区域（Tin）和代表燃烧室外区域的低温区域（To）。这两个区域之间有一个平滑的过渡，由过渡半径rt和半高全宽FWHMMT来量化，这与Schneider等人的观察结果一致[30]。因此，温度分布由参数集合θT=[Tin,To,FWHMT,rt]描述，并假设遵循方程（2）：
(2) T(r,θT)=Tin?Tin?To/2?(erf[2ln2FWHMT(rj?rt)+1)

摩尔分数也沿着光束路径不均匀分布[15]、[23]。根据在同一燃烧室进行的实验研究的结果[23]，假设它们遵循高斯分布，这些分布由偏移量χo和峰值从偏移量突出的值χin以及分布的半高全宽HWHMχ来表征：
(3) χ(r,θχ)=χo+(χin?χo)?exp[(4ln2HWHMχ)2(r?r0)2]

摩尔分数分布参数总结在参数向量θχ,n?n∈ [ , , , ]中。在这些假设下，模型参数的数量与离散化LOS的分辨率无关。模型参数减少到四个温度参数θT，每个物种的摩尔分数分布完全由三个模型参数θχ,n定义。因此，拟合参数由以下公式描述：
(4) x=[θT,θχ,n,βn]T?n∈[H2O,CO2,CO,CH4]

由于所提出的模型重建了模型参数x，因此底层温度和摩尔分数场的空间分辨率不直接依赖于沿空间轴的数值离散化。定义空间变化的模型参数是相应的摩尔分数半高全宽（HWHMs）和温度半高全宽（FWHM）。在拟合过程中，空间离散化会根据这些参数和温度跃迁rt的位置动态变化，以避免欠采样。确保在rt?2?FWHMT≤s≤rt+2?FWHMT的区域内，过渡区域的空间离散化是δsnum=FWHMT/15。为了采样来自摩尔分数分布的光谱变化，火焰内的空间网格被离散化，以满足δsnum≤min(HWHMn)/5?n∈[H2O,CO2,CO,CH4]对于s≤rt的条件。此外，已知在任何点上所有摩尔分数的总和必须≤1。

考虑到这些限制，优化问题由一个加权最小二乘问题（方程（5）给出，其中W表示由白噪声估计定义的权重矩阵：
(5) xMAP=argminx‖WI(θT,θχ,β)?I?‖2
2
使得∑n=0Nχn,j≤1?n∈[H2O,CO2,CO,CH4]?j

为了获得最好描述所有传输光谱的模型参数，同时评估所有吸收光谱。对于每个操作条件下的每个高度，评估了300多次MC实现，以确保推断参数和不确定性区间的收敛性。

3.2. 气体样品分析
为了基准测试TDLAS测量结果，使用传统的提取气体分析系统进行了独立测量。提取气体的组成使用FTIR光谱仪进行分析，该光谱仪为红外活性物种提供摩尔分数估计[15]、[31]、[32]。测量装置包括吸气管探针和FTIR光谱仪，如图2所示。

使用空气冷却的吸气管探针，从火焰的不同径向位置提取气体。探针由内径为6毫米、总外径为33.7毫米的管子组成。系统的总长度为1802毫米，最大插入深度为1504毫米。探针通过用于TDLAS测量的相同端口插入燃烧室。探针的温度被调节到最高120°C的冷却气体出口温度；探针尖端的最高温度为500°C。

提取的气体通过加热管并经过三个具有不同孔径的滤光器的级联过滤。FTIR光谱仪的管子、滤光单元和样品室保持在180°C的温度，以防止H2O凝结。为了确保合理的响应，保持最小气体流速为4 L/min。对于每个端口高度，从11个径向位置提取气体样本，这些位置之间的距离为50毫米，范围从0毫米（中心）到500毫米（靠近壁）。在每个位置采集气体样本7分钟。

FTIR光谱仪（Gasmet CX4000）的光学路径长度为2.5米，能够在900至7500 cm^-1的范围内以4 cm^-1的光谱分辨率和10 Hz的采样率获取光谱。每个测量点的平均值是基于600个样本计算得出的，大约为一分钟。评估软件使用回归分析方法来确定每个测量的CO、CO2、H2O和CH4的摩尔分数。计算每个径向位置5分钟内的平均值和标准差。

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图4. 代表性TDLAS传输光谱，用于OXY-NR在z=?400mm时：(a) H2O在7182 cm^-1，(b) CO2和H2O在4991 cm^-1，(c) CO和H2O在4320 cm^-1，(d) CH4在6047 cm^-1。

4. 结果与讨论
本节展示了空间分辨TDLAS测量的结果以及常规评估方法的结果，并将它们与气体采样系统获得的结果进行比较，以评估它们的可行性。在工业规模燃烧室的背景下，传统的TDLAS评估策略通常假设沿光程的气体性质是恒定的[16]、[17]、[33]、[34]，同时评估所有四个传输光谱，并将所有摩尔分数的总和限制为≤1。这种简化方法限制了所获得信息的信息价值：原则上，无数种分布可以产生相同的光谱平均值。尽管如此，这样的平均值可以揭示不同操作条件和不同端口高度之间的趋势。基于这些结果，然后讨论了氧化剂组成对燃烧过程的影响。选择H2O、CO2、CO和CH4这四种分子，因为它们的摩尔分数提供了关于燃烧过程的特性信息。虽然CH4主要存在于燃烧器头部和轻质烃从燃料中蒸发的区域[35]，但CO主要存在于反应区和固体燃料蒸发区。H2O和CO2是完全燃烧的产物，因此可以用作燃烧产物的标志。

使用定制的双通TDLAS光谱仪获取的传输光谱表现出优秀的信噪比（SNR），并且不受条纹（即多束干涉伪影）的干扰。图4显示了代表性光谱以及所有四个光谱区域的光谱拟合结果。模型与测量之间的剩余偏差可以归因于所做的简化（见第3.1节）、数据库错误[26]和湍流波动[11]。

从获取的光谱中，使用第3.1节描述的MC方法推断出所考虑物种的温度和摩尔分数分布。图5总结了在z=?600mm高度的OXY-R经过多次迭代后得到的一系列分布。图5(a)显示了受采样数据库参数显著影响的温度分布，反映了模型不确定性的敏感性。尽管如此，所有分布都显示出低温区域和反应区之间的明显过渡。图5(b)至(e)显示了推断的摩尔分数分布。作为参考，还显示了包括95%再现性区间在内的提取FTIR结果，这是从五个单独测量中计算得出的。很明显，两种测量技术对H2O、CO和CH4都产生了可比的分布。对于CO2，观察到了更明显的偏差，这可能部分是由于所使用的FTIR光谱仪仅校准了低于0.5的摩尔分数，但也可能是由于在TDLAS光谱评估中做出的假设。虽然对于H2O、CO和CH4，TDLAS和提取气体采样测量之间的比较可以定量进行，但对于CO2摩尔分数分布的比较只能是定性的。以下将基于MC代码获得的摩尔分数分布的集合特征详细讨论结果。

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图5. 使用MC方法对z=?600mm高度的OXY-R进行个别评估的结果：温度分布（a），以及（b）、（c）、（d）和（e）的气体采样结果（散点图）。

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图6. 所有三种操作条件和高度的H2O和CO2摩尔分数分布的比较。

4.1. 摩尔分数分布
对于H2O和CO2，图6展示了所有操作条件和高度的推断分布。TDLAS集合平均结果以实线显示，并以95%最高后验密度区间（HPDI）的形式显示其不确定性，这些区间由阴影区域表示。为了比较，还叠加了气体采样和传统TDLAS的结果。开发的模型以及气体采样测量得出的摩尔分数在定量上非常相似，而标准的TDLAS方法估计出的数值虽然相近，但未能捕捉到燃烧器半径范围内的变化。为了便于比较不同操作点和高度下的结果，图7还展示了集合分布的特征值，即内外区域的摩尔分数以及高斯分布的半高宽（HWHM）。图8和图9同样展示了CO和CH4的结果。后续将对观察到的趋势进行讨论。

**水**：图7(a)和(b)显示，在合成氧燃料燃烧（OXY-NR）条件下，H2O的摩尔分数通常略高于空气燃烧（AIR）条件。这些情况下的水蒸气主要来自燃料中的水分（占燃料重量的7% [17]）以及燃烧过程本身。在氧燃料条件下这种增加现象在文献中已有报道，可以归因于逆水煤气化反应[35]、[36]，该反应在700°C以上占主导地位：(6) 在(OXY-R)条件下，水蒸气的摩尔分数明显高于其他两种情况。这是由于用作氧化剂的循环烟气中的水分含量增加了8%。图7(c)中提供的半高宽（HWHM）表明，过渡半径在所有操作条件下的最高测量位置都最小，这表明由于混合作用，水在下游分布得更均匀。通过TDLAS测得的水摩尔分数略高于提取式采样系统给出的结果。这可能是由于采样过程中流场的扰动或采样枪内的不希望发生的冷凝现象所致。

**二氧化碳**：立即可以看出，提取式测量系统在某些位置严重高估了CO2的摩尔分数，特别是在z=?400mm和z=?600mm处，其中外部区域的结果甚至超过了1。如图7(d)和(e)所示，OXY-NR条件下的CO2摩尔分数在所有位置都是最高的。这一发现与OXY-R中循环烟气中水分含量增加的现象一致，导致CO2摩尔分数相对于O2和合成混合物而言降低。这一效应还因N2等循环物质的加入而进一步加强。正如预期的那样，Air燃烧条件下的CO2水平显著低于氧燃料燃烧条件。

**一氧化碳**：空间分辨的TDLAS测量结果和气体采样结果显示出相似的CO摩尔分数。由于CO在半径方向上的空间变化较大，传统TDLAS评估的局限性非常明显。与传统方法相比，传统方法无法在反应区域得到一个明显的峰值，而是推断出一个恒定的摩尔分数，这与实际情况相差甚远。相比之下，空间分辨法与提取式测量结果非常吻合。只有对于Air燃烧条件下的最低测量位置，TDLAS光谱推断出的外部区域绝对值略微超过了提取式系统的测量结果。除了采样探针的侵入式性质可能带来的系统影响以及可能的后续反应外，这些偏差也可能是由于被探测的CO2和H2O跃迁线（见图12(b)）的重叠所致。由于CO2跃迁属于“冷跃迁”，其强度随温度升高而减弱，因此在热燃烧区域内，CO2跃迁对传输光谱的贡献减小，而H2O跃迁的强度增强，从而导致CO2摩尔分数的不确定性增加。

**甲烷**：空间分辨的TDLAS测量结果和气体采样结果显示出相似的CH4摩尔分数。与传统的TDLAS方法相比，空间分辨法能够捕捉到中心区域的高峰，而传统的TDLAS方法则未能捕捉到这一显著特征，且得出的CH4摩尔分数非常低。只有对于最高测量位置，解析测量结果出现了显著偏差。然而，这种偏差伴随着不确定性估计的显著增加，这表明推断出的剖面可信度降低——这突显了进行不确定性估计对于结果解释的重要性。TDLAS光谱中CH4摩尔分数的不确定性增加是由于被探测的甲烷跃迁的吸收强度较低所致。在靠近中心线的热区域内，这种效应更为明显，因为此时CH4的摩尔分数最高，这是由于固体燃料释放出烃类物质所致。图8显示，所有测量中空间分辨模型都很好地捕捉到了这一特征，而与传统的TDLAS方法相比，CH4的差异更大。这是因为在极高温度下CH4跃迁的吸收强度极低。传统方法估计的平均温度显著低于空间分辨法的实际峰值温度，因此CH4的TDLAS估计值被严重低估。

**结论与展望**：本文展示了如何利用单路径积分可调二极管激光吸收光谱（TDLAS）传输光谱，在半工业燃烧室内，无论是空气燃烧还是氧燃料燃烧条件下，都能推断出H2O、CO2、CO、CH4的摩尔分数以及气相温度的空间分辨结果。该技术旨在将实验室规模燃烧系统中使用的先进激光诊断方法应用到大规模、技术上具有实际意义的系统中。在空气和氧燃料环境下，以33%的氧含量进行了可比较的操作条件下的燃烧研究。为了分析工业规模设施中常用的废气再循环对燃烧过程的影响，将二氧化碳（CO2）和氧气（O2）的合成混合物下的氧燃料燃烧与通过烟气再循环产生的环境下的燃烧进行了比较。所得的摩尔分数结果与基于傅里叶变换红外光谱（FTIR）的抽取式采样分析仪的结果进行了比对，发现两者通常提供了相似的结果，但两种系统都有各自的优缺点：

- 基于FTIR的抽取式测量系统可以提供定性的摩尔分数结果，并且不依赖于对过程的先验知识，但需要定期校准。当测量值超出校准范围时，必须预期极大的不确定性，而这些不确定性尚未得到量化。特别是在氧燃料环境下，所得摩尔分数的总和经常超过1。此外，吸气探针对过程的影响以及管道内的可能的后续反应和凝结会降低所得结果的可信度。最后，这种测量方法劳动强度大且耗时较长，因为需要移动探针。

- 相比之下，新开发的基于太二向光谱（TDLAS）的方法依赖于一些建模假设，这限制了其通用性。此外，由于基础推断的不确定性，获得的气相参数有时会存在相当大的不确定性。通过一项全面的不确定性分析解决了这一问题，该分析提供了关于单个测量可靠性的信息，从而大大提高了其可解释性。通过这种方法，从光谱中提取的信息量显著多于路径积分评估方法[17]。与抽取式气体分析系统不同，TDLAS系统可以提供气体温度和多种物质摩尔分数的信息。该技术实现了非侵入式、无需校准的定量测量，并且具有高重复率。实验装置只需要最小的光学访问量，具有很强的鲁棒性，不需要持续的人工操作，因此具有广泛的应用潜力。

两种技术得出的结果对于氧化剂组成对燃烧过程的影响得出了类似的结论，这为所开发测量技术的实际应用奠定了基础。TDLAS系统提供的温度信息还有助于深入了解火焰结构。氧燃料氧化剂组成的变化，包括氧化剂流中水蒸气（H2O）含量的增加，会导致火焰中气化剂的变化。这些变化会影响火焰中的燃烧化学反应，从而影响火焰形状和火焰中的温度分布，因为氧化剂的温度升高了。在相同操作条件下分析这两种氧燃料情况，在半工业氧燃料燃烧领域是新颖的，有助于未来工作中进行详细的比较和动力学建模的优化。

**术语表：**
- CH4：甲烷
- CO：一氧化碳
- CO2：二氧化碳
- FTIR：傅里叶变换红外光谱
- FWHM：半高宽
- H2O：水蒸气
- HPDI：最高后验密度区间
- LOS：视线
- MAP：最大后验
- MCM：蒙特卡洛
- PDF：概率密度函数
- SNR：信噪比
- TDLAS：可调谐二极管激光吸收光谱
- CRedI：作者贡献声明
- C. Hansemann：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、软件、方法论、研究、 formal analysis（正式分析）、数据管理、概念化。
- M. Bonarens：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、软件、方法论、研究、 formal analysis（正式分析）、数据管理、概念化。
- D. K?nig：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、软件、方法论、研究、 formal analysis（正式分析）、数据管理、概念化。
- D. Hülsbruch：方法论、研究。
- J. Str?hle：监督、资源提供、项目管理工作。
- B. Epple：监督、资源提供、项目管理工作、资金获取。
- S. Wagner：撰写——审稿与编辑、监督、资源提供、项目管理工作、方法论、研究、资金获取、概念化。

**资助：**
本研究由德国研究基金会（DFG，项目编号215035359）资助。