一种低温磁场辅助退火技术，用于同时减轻AlN/Cu接头的残余应力并提高其强度

《Ceramics International》：A Low-temperature Magnetic Field-assisted Annealing Strategy for Concurrent Residual Stress Mitigation and Strength Enhancement in AlN/Cu Joints

　　

王达达|罗仁志|向志|施磊|金霞|孙玉萌|王星星|李雅菲|卢传阳|杨建国|何延明

中国浙江省工业大学机械工程学院过程装备与控制工程专业，杭州310023

摘要

同时减轻陶瓷-金属接头的残余应力并提高其强度仍然是一个重要挑战。在这项研究中，引入了一种磁场辅助退火技术来解决这一问题。对于在200°C的低温下进行磁场辅助退火的AlN/Cu钎焊接头，优化后的接头剪切强度达到了基体AlN陶瓷的约70%，比传统退火接头提高了40%。这一突破归因于独特的磁效应，磁场通过自旋选择性反应机制加速了顺磁中心（即Cu²⁺、Ti）的化学动力学。这一过程促进了细小、能够缓解应力的微观结构的形成，暂时促进了位错的运动以适应应变，同时最终保持了弥散强化效应。因此，该研究提出了一种可行的方法，将应力缓解与强度损失分离，为提高先进电子和航空航天组件的可靠性提供了一种有前景的低温后处理策略。

引言

工程陶瓷，如氮化铝（AlN）和碳化硅（SiC），具有优异的高温稳定性和机械强度，能够在极端服役条件下可靠地工作。这些特性使它们在各种工业系统中不可或缺，特别是在对热管理和耐久性要求极高的电子领域[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]。尽管有这些优点，工程陶瓷仍受到固有缺点的限制，如脆性和较低的断裂韧性。相比之下，金属具有优良的热导率以及更好的变形性和能量耗散能力， effective complementing the ceramic properties。为了结合这两种材料的优点，陶瓷与金属的集成已成为材料科学中的一个关键研究前沿。

这种混合协同作用带来了独特的优势，在电子设备和航空航天等领域得到了广泛应用。一个典型的应用是在绝缘栅双极晶体管（IGBT）的基板材料中。IGBT是一种三端电力半导体器件，结合了金属氧化物半导体场效应晶体管（MOSFET）的栅极驱动特性和双极结型晶体管（BJT）的大电流处理能力。它被设计为在苛刻的热条件下以高开关频率工作，同时支持大电流。这些工作条件需要一种混合金属-陶瓷结构，以平衡热膨胀系数、机械强度、塑性、热耗散和电气绝缘之间的不匹配。然而，保持这种平衡既具有挑战性又至关重要，特别是在需要精确热管理和高疲劳性能的多芯片模块架构中[7]、[8]。

钎焊作为连接不同材料的最常用技术，在制造这种混合架构中起着不可替代的作用。最近在金属-陶瓷接头钎焊技术方面的进展解决了不同材料连接的关键问题，特别是通过填充金属系统的创新克服了润湿性差和界面粘结力弱的问题。然而，处理这些接头中的残余应力仍然是一个重要障碍，尤其是对于承受恶劣服役环境的组件。这些应力主要源于连接材料之间的热物理性质不匹配。它们严重损害了接头的完整性，降低了承载能力，加速了疲劳失效，并影响了耐腐蚀性。传统缓解应力的策略主要集中在填充金属的设计上，例如使用复合填充金属、低熔点合金或可变形的接头结构[9]、[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]。然而，这些方法的设计空间有限，无法防止冷却过程中的内在热弹性应力累积。换句话说，填充材料本身的应力缓解能力在很大程度上尚未得到利用。

这种预钎焊策略的局限性要求有效的后钎焊处理，如热退火。虽然这种方法通常被使用，但旨在通过移动位错来缓解应力，然而它往往同时会引起不希望的微观结构粗化或相变，有时还会在冷却时导致应力重新累积[17]、[18]、[19]。因此，迫切需要一种后钎焊技术，将微观结构控制与热损伤分离。在可能的处理方法中，外部磁场的应用被认为是一个有前景的替代方案。然而，到目前为止大多数磁场研究都集中在固化和热机械加工过程中施加的高场下的相变或塑性变形[20]、[21]、[22]、[23]。同时，为了强化和缓解应力所需的理想微观结构（即异质结构）主要是通过传统的、无磁场的途径实现的，这些途径依赖于机械或热机制来创建有结构的界面并促进应变分配[24]、[25]、[26]。新的证据表明，磁场可以通过自旋选择性反应在固态材料中诱导化学动力学。重要的是，这种磁效应可以被用来调节异质结构的形成。例如，已经报道了磁场辅助沉淀和异质结构强化在几种合金系统中的效果，表明自旋依赖的电子转移可以加速细小、分散的第二相的形成[27]、[28]。从概念上讲，利用这些磁效应作为选择性刺激来优先促进特定的原子尺度反应并调节缺陷动态是有效的，从而能够在传统上受限的低温下控制钎焊缝内异质沉淀的形成。在这项工作中，应用了这一原理来解决AlN/Cu钎焊接头中残余应力的核心问题。系统地研究了一种结合预应变和磁场辅助退火的工艺，证明这种策略通过通过与顺磁物种的磁相互作用指导微观结构演化，实现了有效的低温应力缓解。至关重要的是，我们的结果表明，潜在的机制涉及一种自旋选择性反应，它加速了化学动力学，创造出临时的微观结构条件，从而在不牺牲强度的情况下实现永久应力缓解。

部分摘要

实验方法

钎焊实验使用了氮化铝（AlN）陶瓷和无氧铜作为基材。钎焊填充合金由银铜箔（Ag₇₂Cu₂₈，纯度为99.9%）和钛箔（纯度为99.9%）组成。这些箔片以精确的比例堆叠，以实现（Ag₇₂Cu₂₈）98Ti2（重量百分比）的标称组成。组件的堆叠顺序为AlN/Ag-Cu箔/Ti箔/Ag-Cu箔/Cu（图1a）。钎焊在850°C下进行了10分钟

在磁场辅助退火下AlN/Cu钎焊接头的微观结构和机械行为

为了研究预压缩和 magnetic field 对微观结构演化的协同效应，分析了接头的形貌和元素分布。图4a-b展示了在不同退火条件下钎焊的AlN/Cu接头的微观结构。三层接头结构包括扩散层、共晶层和反应层，这与先前的报告一致^[17]。扩散层仅由Cu(Ag, Ti)固溶体组成，而

AlN/Cu钎焊接头中的应力来源

众所周知，不同材料钎焊接头中残余应力的主要来源是它们热膨胀系数（CTE）的不匹配。在从钎焊温度冷却的过程中，组成材料之间的差异收缩会产生大量的弹性应变，相关能量被锁定在接头中。热应力松弛的有效性通常强烈依赖于温度

结论

本研究阐明了在磁场辅助退火过程中应力缓解的机制，重点关注磁场和退火温度对AlN/AgCuTi/Cu钎焊接头机械性能的协同效应。主要发现总结如下：

• (1)
  在200°C的低温下进行磁场辅助退火，使AlN/Cu接头的剪切强度提高了40%，达到了基体AlN陶瓷强度的约70%。
• (2)
  显著的

CRediT作者贡献声明

杨建国：监督。 何延明：写作 – 审稿与编辑，资源管理，项目管理。 王达达：写作 – 原始草案，研究。 施磊：监督。 金霞：监督。 罗仁志：监督，研究。 向志：监督，研究。 李雅菲：监督。 卢传阳：监督。 孙玉萌：资源管理，研究。 王星星：监督

利益冲突声明

作者声明没有可能影响本文所报告工作的竞争性财务利益或个人关系。本研究得到了国家自然科学基金（项目编号52175368和52471051）和国家MCF能源研发计划（项目编号2019YFE03100400）的财政支持。资助机构在研究设计、数据分析、手稿准备或发表决定中没有任何作用。所有作者均已审阅并