通过机器学习方法揭示了压力作用下铝材料在冲击诱导塑性过程中的转变特征

《Computational Materials Science》：Pressure-driven transition of shock-induced plasticity in aluminum revealed by a machine learning potential

　　

罗立龙|李青安|李晓通|张珊|关鹏飞

北京计算科学研究中心，北京 100193，中国

摘要

要阐明极端条件下金属中冲击诱导塑性的原子级机制，就需要对远非平衡状态进行高度精确的描述。在这里，我们开发了一种针对铝的高保真机器学习势能模型——神经网络原子势（NNAP），该模型是基于包含大量高密度配置的第一性原理数据集进行训练的。NNAP在复现声子谱和从常温条件到极端条件下的压力-温度相图的整体特征方面显示出接近第一性原理的准确性。通过在大规模非平衡分子动力学模拟中应用NNAP，我们成功再现了实验中观察到的弹性波和塑性波的纳米级融合趋势。更重要的是，这些模拟揭示了变形机制的压力依赖性转变：在较低的压力下，塑性主要由孪晶变形主导；而在较高的压力下，孪晶变形与马氏体面心立方（fcc）到体心立方（hcp）转变之间存在动态竞争和可逆转换。广义堆垛故障能计算追踪了这种机制转变，将其归因于孪晶变形与相变之间相对能垒的压力诱导变化。我们的工作不仅为铝的冲击诱导塑性提供了明确的原子级解释，还为探索极端动态载荷下的复杂材料行为建立了可靠的数据驱动框架。

引言

理解材料在动态高压载荷下的行为，如冲击波产生的载荷，是凝聚态物理学和材料科学中的一个基本挑战[1]，[2]，[3]，[4]，[5]，[6]。这些知识对于从行星科学和惯性约束聚变到抗冲击结构的设计等应用至关重要。材料对冲击压缩的宏观响应——包括其强度、相稳定性和失效模式——受超快原子级过程的控制。这些过程包括缺陷的成核和运动、结构相变以及熔化的开始[7]，[8]，[9]。即使在先进原位技术（如超快X射线衍射[12]，[13]）的帮助下，在相关空间（原子）和时间（飞秒到皮秒）尺度上直接观察这些机制仍然是一个巨大的挑战[10]，[11]。因此，分子动力学（MD）模拟已成为不可或缺的工具，能够提供材料在冲击下所经历的非平衡路径的完整原子级细节[14]，[15]，[16]，[17]。

为了建立一个可验证的研究非平衡过程的协议，我们选择了铝（Al）作为关键材料系统。由于其高强重比和优异的成形性[18]，[19]，[20]，[21]，Al及其合金在航空航天、汽车和国防工业中广泛应用。除了工程应用外，Al还作为典型的面心立方金属，用于理解在极端条件下的材料行为，例如高速冲击和冲击压缩。在这种高应变率载荷下，Al会经历复杂的非平衡过程，包括塑性变形、结构相变和冲击诱导的熔化[22]，[23]，[24]。这些宏观动态响应本质上受原子级机制的控制，如位错成核、孪晶变形、相变和晶界滑移[25]，[26]。因此，准确理解Al在冲击等非平衡过程中的微观结构演变对于基础科学和实际保护结构的设计都是必不可少的。

分子动力学模拟的预测能力和可靠性在根本上取决于原子间势能的质量[27]。对于Al来说，现有的势能模型在准确模拟冲击物理方面存在显著挑战：首先，广泛使用的传统模型——例如Winey等人[28]、Mishin等人[29]和Mendelev等人[30]开发的嵌入原子法（EAM）势能——在常温条件下计算效率高且很有价值。然而，由于它们通常使用近平衡数据参数化，因此往往无法可靠地外推到极端压力和剪切应力。因此，它们可能会错误估计关键的转变压力和冲击下的动态响应[31]，导致对相稳定性、缺陷行为和变形机制的潜在错误预测。

为了弥补这种精度差距，已经开发了基于高质量密度泛函理论（DFT）数据训练的机器学习势能（MLP）[32]，[33]。虽然像SNAP[34]这样的模型已经扩展到了温暖密集区域的应用范围，其他基于ML的势能在实现受冲击配置的DFT级能量一致性方面也取得了进展[35]，[36]，[37]，[38]，但仍存在关键限制。例如，在可转移性方面，许多现有的Al MLP缺乏充分采样远非平衡配置的训练数据集。它们在广泛的压力-温度范围内准确捕捉不同变形路径之间的微妙竞争的能力尚未得到彻底验证。此外，计算效率也是一个问题。许多高精度MLP的相对较高计算成本阻碍了它们在需要捕捉宏观冲击波传播的大规模（数百万原子）模拟中的应用。因此，一个强大且经过系统验证的Al MLP——能够准确再现平衡热力学和大规模冲击载荷下的非平衡缺陷机制——仍然是一个迫切的需求。

为了克服这些限制并 specifically 为Al 的冲击物理和微观机制提供基础，我们使用我们的神经网络原子势（NNAP）框架开发了一个计算效率高、通用的原子间势能[39]，这一开发还得到了先前研究[40]，[41]的支持。这一发展通过将大量（48%）高密度结构配置纳入训练数据集，明确解决了极端条件下的数据稀缺问题。全面验证表明，NNAP在广泛的相空间内实现了高保真度，准确再现了DFT基准测试和实验数据，包括状态方程、声子谱以及相图的整体特征。通过在大规模（超过百万原子）非平衡MD冲击模拟中应用准确且高效的NNAP，我们成功捕捉到了与实验观察一致的弹性-塑性波传播的原子级特征。最重要的是，NNAP揭示了Al中冲击诱导塑性的压力依赖性转变——在较低压力下，塑性变形主要由孪晶变形主导；而在较高压力下，孪晶变形与马氏体转变（fcc到hcp）之间出现了动态竞争和可逆转换。这些不同的变形路径通过广义堆垛故障能计算得到了进一步合理化。总体而言，这项工作为冲击物理的原子级研究建立了可靠的数据驱动框架，提供了对压力介导的变形机制的基本见解，并为开发适用于极端动态条件的高保真机器学习势能提供了一个可转移的协议。

章节摘录

数据集和DFT计算

为了开发一个能够准确描述极端条件的高精度机器学习Al势能，一个全面且高质量的、具有DFT准确性的训练数据集是必不可少的。在这里，我们构建了一个包含5240个配置的数据集，其中结晶结构、无序结构和高密度结构分别占总数据的47.9%、4.0%和48.1%。数据集组成的总结见补充图S1。遵循以下方法论

NNAP验证

NNAP模型的开发遵循了一个标准的工作流程，包括势能表面采样、通过DFT计算生成数据集以及迭代神经网络优化，如图1a所示。除了元素结晶结构外，数据集还经过仔细策划，并增加了48%的高密度配置——这是之前研究中缺失的一个重要组成部分——以确保结构和能量状态的广泛覆盖。

讨论

本研究利用NNAP框架开发了一个高精度的通用Al MLP。NNAP准确地捕捉了各种晶体相的稳定性，并在广泛的条件下提供了对P-T相图的精细视角，其有效性严格针对DFT计算和实验数据进行了基准测试。重要的是，我们使用NNAP进行的大规模NEMD模拟揭示了冲击诱导塑性的新颖压力依赖性转变。

结论

总之，我们开发了一个基于第一性原理数据集的高保真机器学习原子间势能模型，该数据集特别增加了48%的高密度配置。系统基准测试证实，该势能从常温条件到极端热力学条件都能提供出色的准确性，忠实地再现了状态方程、声子色散关系以及压力-温度相图的整体特征。利用这种可转移性，

CRediT作者贡献声明

罗立龙：撰写——原始草稿、可视化、研究、形式分析。李青安：软件、方法论、数据管理。李晓通：撰写——审阅与编辑、撰写——原始草稿、研究、形式分析。张珊：监督、方法论、数据管理。关鹏飞：撰写——审阅与编辑、监督、项目管理、资金获取、概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了先进材料-国家科技重大项目（授权号：2024ZD0606900），国家自然科学基金（授权号：T2325004和52161160330），宁波自然科学基金（编号：2025J056）以及“AI+新材料”基础研究人才中心的支持。我们感谢北京计算科学研究中心（CSRC）和先进跨学科科学研究中心（AiR）的计算支持。