pH值略偏酸性的Zn/MnO2电池的性能影响因素：电化学工艺、电解质成分以及电池结构的相互作用

《Journal of Materials Chemistry A》：Governing factors in mildly acidic Zn/MnO2 batteries: interplay of electrochemical protocols, electrolyte composition, and cell configuration

　　Zn/MnO2水系电池因其使用成本效益高的材料以及固有的安全性而成为长时储能系统的有希望的候选者。在水系弱酸性电解质中，两种电极在充电时理想情况下都会发生可逆的电沉积，在放电时则会发生电溶解。在这里，我们报告了在不同电化学协议（恒电流或计时安培法）下，MnO2正极在弱酸性Zn/MnO2电池中的电沉积和电溶解机制的研究，这些研究分别在纯水电解质和混合水-磺砜电解质中进行。通过拉曼光谱和扫描电子显微镜的体外表征，我们发现了两种电解质系统中电沉积MnO2相的高度异质性。我们使用了原位电化学光学显微镜（EC-OM）来进一步理解包括氢气演化在内的电化学机制。我们在混合水-磺砜电解质中使用计时安培法，并在几分钟内完成了充电，获得了最高的库仑效率，并使用了高表面积的碳支架。这些参数最小化了对锌阳极处寄生氢气演化的贡献，并导致形成了在放电过程中电溶解最有效的致密但薄的MnO2薄膜。我们的结果验证了混合水-磺砜电解质的有利特性，并强调了进一步稳定锌阳极和开发新型高表面积碳支架的必要性，以便在弱酸性电解质中实现高效MnO2电极沉积和电溶解。

3.1 Zn/MnO2电池的电化学表征

我们进行了恒电流充电-放电（GCD）实验，电流强度为±0.05 mA cm?2，以评估在三电极或两电极配置中的Zn/MnO2利用率（图1）。所有测试开始时，石墨箔电极上没有MnO2，铜箔电极上没有Zn，并且电极浸入水溶液电解质（1 M ZnSO4 + 1 M MnSO4）中。在三电极配置中（图1a和c），施加阳极电流会在0.82 V（相对于Ag/AgCl）的电位下导致MnO2在工作电极上沉积。当施加阴极电流时，MnO2会在0.82 V到?0.2 V（相对于Ag/AgCl）的范围内发生电解溶解。在这种配置中，我们观察到了88%的库仑效率（CE）。由于三电极电池将石墨箔工作电极上的MnO2沉积/电解过程与对电极上的电化学反应隔离开来，因此这一% CE直接反映了MnO2的电解能力（图1c）。我们假设12%的损失是由于与石墨箔上形成的较厚、电子绝缘的MnO2沉积物的电解溶解相关的动力学限制（见下文）。我们还注意到，三电极配置中的电压曲线在0.3 V和0 V处显示出明显的平台，而这在两电极配置中是不存在的。我们将这些平台归因于Zn4SO4(OH)6·5H2O（ZHS）的沉淀，这是由于MnO2电解溶解需要质子耦合的电子转移（公式（2）。

图1

电化学电池配置影响库仑效率。三电极电池（a）将阴极MnO2沉积过程隔离开来，导致高CE（88%），而两电极配置（b）的CE显著降低（12%），主要是因为氢气释放的竞争导致的Zn存货减少。图1c和d中示意性地展示了Zn/MnO2的充放电过程。所有实验都在水溶液电解质（1 M ZnSO4 + 1 M MnSO4）中进行。在两电极配置中（图1b和d），理想情况下，在充电过程中，可溶性Mn2+在阴极被氧化形成沉积的固体MnO2，而在阳极Zn2+被还原为Zn金属。在放电过程中，MnO2被还原为可溶性的Mn2+，Zn被氧化为可溶性的Zn2+。在两电极Zn/MnO2电池配置中，我们观察到了12%的CE，这比三电极配置低得多。在两电极电池中，这一% CE反映了阳极和阴极上发生的电化学过程的综合可逆性。在阳极（铜箔）上，氧化还原（HER）与Zn沉积过程竞争。在水溶液电解质中，我们预测阳极上的大量电荷用于HER，导致放电时Zn的沉积量减少。因此，随着时间的推移，MnO2的溶解量也会受到限制。为了验证我们的理论，我们用锌箔替换了铜箔电极，得到了锌箔-石墨箔配置（图S6）。用锌箔替换铜箔增加了两电极锌-锰氧化物水溶液电池的Zn存货，使电池的CE提高到了约40%。已有研究表明电解质组成在抑制锌沉积过程中的HER方面起着重要作用。在这里，我们使用了之前报道的磺烷-水混合电解质来研究这一效应。在锌箔-石墨箔配置中，使用混合电解质的两电极系统达到了95%的CE，这与先前的研究结果一致，即混合电解质有效抑制了锌沉积过程中的HER，增加了放电时的Zn存货，使得MnO2在阴极上的电解溶解更加完全。

3.2

电化学参数对MnO2沉积/电解的影响

锌-锰氧化物电池的文献中报告了使用恒电流和恒电位充电和放电协议。为了了解这些参数对沉积相微观结构及其随后电解溶解的影响，我们通过在0.75到2.0 V的电位窗口内，以±0.05 mA cm?2的电流密度循环两电极（铜箔-石墨箔）电池，在水溶液和混合电解质中研究了MnO2的沉积（图2a–c和图S7）。在这种速率下，3小时、5小时和10小时的充电时间分别提供了约0.155、0.25和0.50 mA h cm?2的面积容量。在混合电解质中，充电曲线更陡峭，并且一致地达到了2.0 V的截止电位。我们推测这是因为混合电解质中的锌阳极处的HER较少。因此，混合电解质中的放电容量超过了水溶液电解质中的放电容量。我们观察到库仑效率从3小时增加到5小时，在水溶液系统中达到40%，在混合系统中达到58.3%，而在3小时时分别为26%和42%。然而，在10小时时，水溶液系统的库仑效率下降到30%，混合系统为40%。我们将10小时时的下降归因于与较厚的MnO2薄膜电解溶解相关的动力学限制，这限制了在电位窗口内的完全电解溶解。

电解质和充电时间控制着MnO2的沉积密度、利用率和结构均匀性。在水溶液（橙色）和混合（绿色）电解质中，以0.05 mA cm?2的电流密度，在0.75到2.0 V的范围内，记录了铜箔-石墨箔电池的恒电流充放电曲线，充电时间为（a）3小时、（b）5小时和（c）10小时。图2(d)展示了从水溶液和混合电解质沉积在石墨箔上的MnO2的体外拉曼光谱，显示了随时间变化的结构演变。阴影区域代表结构不均匀性，随着沉积时间的延长而减少，表明均匀性增加。我们进行了体外拉曼光谱分析，以表征在水溶液和混合电解质中形成的MnO2（图2d）。拉曼光谱在三个区域显示出与MnO2相关的特征：（1）约504–509 cm?1（Mn–O–Mn弯曲），（2）565–573 cm?1（Mn–O共享边缘的MnO6单元的拉伸），以及（3）644–674 cm?1（MnO6八面体的对称Mn–O拉伸）。这些特征是电解MnO2的特征，它是由γ（γ）和ε（ε）MnO2组成的夹杂物相。先前的文献报告称这两种多形体都富含缺陷。在γ-MnO2中，主要的缺陷是pyrolusite块在ramsdellite基质中的结构生长（De Wolff缺陷），以及晶体学孪晶，这两种情况都会扰乱局部MnO6的连接性并改变拉曼活性拉伸模式。在ε-MnO2中，缺陷包括Mn亚晶格空位和反相畴边界，它们产生局部应变，破坏了长程有序，并扩大了Mn–O键环境的分布。因此，500–700 cm?1区域的拉曼峰位置会随着缺陷密度和局部晶格畸变而变化。与这些报告一致，我们观察到峰位置和强度的空间变化，特别是在高波数区域（640–690 cm?1）最为明显。在水溶液电解质中，这一带出现在644–653 cm?1，而在混合电解质中则 shifted 到 664–674 cm?1。对于每个电极，我们在十个位置收集了光谱，并计算了相对于模态光谱的标准偏差；图2(d)中的阴影区域量化了这种变化。我们将阴影区域定义为每个沉积样品的结构不均匀程度。在3小时和5小时的沉积后，水溶液电解质中形成的MnO2涂层显示出比混合电解质中形成的涂层更大的不均匀性。在3小时沉积后收集的拉曼光谱显示在1593 cm?1处有一个强烈的峰，对应于暴露的石墨箔基底（图S8）。在5小时沉积后，1593 cm?1附近出现阴影区域，表明有些区域仍然未被覆盖，沉积的MnO2没有在石墨基底上形成连续均匀的层。10小时沉积后，不均匀性减小，表明在两种电解质系统中，较厚的沉积物在结构上更加均匀。为了进一步研究沉积时间与电解质组成对沉积MnO2形态的影响，我们对在两种电解质中经过3小时、5小时和10小时恒电流充电后的MnO2进行了扫描电子显微镜（SEM）观察（图3）。平面视图SEM（图3a和c）显示了时间依赖性的进展：3小时时为离散的球形聚集体，5小时时部分融合的畴具有更大的面积覆盖率，10小时时在两种电解质中都形成了连续的MnO2薄膜。在3小时和5小时时，混合电解质产生了尺寸更小、分布更均匀的颗粒，而水溶液电解质则产生了尺寸较大的颗粒和明显的表面不均匀性。在水溶液电解质中，只有在10小时充电后才出现了形态上的均匀性。这些形态趋势与我们的拉曼光谱结果一致，显示随着沉积时间的增加，光谱不均匀性减少。横截面SEM（图3b和d）确认了在10小时时石墨箔上形成了连续的MnO2层，厚度分别为约2.53 μm（水溶液）和约2.24 μm（混合）。然而，两个样品的MnO2层厚度在横截面上都有偏差，表明在石墨箔上的生长是不均匀的（表S3）。

electrodeposition时间和电解质组成在0.05 mA cm?2的恒电流沉积过程中决定了MnO2的形态和厚度。（a）水溶液电解质和（c）混合电解质中不同沉积时间的MnO2沉积的SEM图像。10小时后的横截面SEM显示，在（b）水溶液电解质中MnO2层厚度约为2.5 μm，在（d）混合电解质中约为2.2 μm。我们还研究了快速充放电协议对MnO2沉积的影响。施加了2.3 V的恒定电位（计时安培法），直到达到0.01、0.17和0.50 mA h cm?2的面积容量，然后分别以0.1、1.7和5 mA cm?2的恒定电流密度进行放电（图4a–c）。在短时间内（几分钟内）施加2.3 V会导致高瞬时电流（见图S9），这导致在石墨和铜箔电极上快速沉积致密的MnO2和Zn薄膜。电化学循环显示了% CE与面积容量之间的反比关系，揭示了动力学和传输限制。在较高容量下充电时形成的较厚、较密的MnO2沉积物在放电时不能完全溶解，这与慢速GCD协议下观察到的行为一致。对于给定的面积容量，水溶液电解质产生的放电容量高于混合电解质。我们将其归因于混合电解质抑制了副反应，这使得更多的电荷用于MnO2沉积，并产生了更致密、更难溶解的薄膜。相比之下，水溶液系统在2.3 V下会发生氧气进化反应（OER），这会分流电荷，但产生更薄、更多孔的MnO2沉积物，这些沉积物在高速放电时更容易溶解。然而，在长时间循环中，混合电解质的性能优于水溶液系统（图S10）。我们将水溶液电解质长期性能不佳归因于寄生氧气进化和氢气进化反应的累积效应，这些反应逐渐消耗水分并改变电解质浓度和pH值。

在2.3 V下进行的计时安培沉积加速了MnO2的生长，但在较高面积容量下会产生动力学限制。（a–c）在计时安培沉积后达到0.01、0.17和0.50 mA h cm?2容量时的水溶液与混合电解质的恒电流放电曲线。（d）在相同条件下沉积的MnO2的拉曼光谱，显示了随着面积容量增加的结构演变。在快速充电协议中（总充电时间约5–10分钟），短暂的沉积期与长时间的恒电流沉积形成鲜明对比，在快速充电过程中HER更为显著。之前的研究39表明，锌六水合配合物[Zn(H2O)6]2+中的水在促进HER中起关键作用。在慢速充电过程中，[Zn(H2O)6]2+的界面浓度相对较高。相比之下，在快速充电过程中，界面的浓度梯度更陡峭，导致[Zn(H2O)6]2+的浓度降低，从而减轻了氢气的产生。另一项研究直接比较了在不同电流密度下Zn沉积过程中的氢气产生，并表明界面pH梯度控制了这种行为。在高电流密度下，陡峭的pH梯度迅速促进了致密、均匀的SEI或钝化层的形成，这抑制了HER并提高了库仑效率。而在低电流密度下，较弱的pH梯度延缓了保护性界面的形成，使得HER持续更长时间。另一方面，在快速放电过程中，MnO2正极处快速的质子消耗会提高局部pH值，并形成陡峭的界面与体相pH梯度，这会减缓MnO2的溶解速度，因为其溶解过程依赖于质子耦合的电子转移（PCET）机制。升高的界面pH值还会促进Zn氢化物（ZHS）的沉淀，部分钝化正极表面，并引入额外的扩散障碍，影响电荷传输和质量传递。

为了更深入地理解这一机制，我们首先采用快速恒电流（CA）充电至0.25 mA h cm?2的特定容量，然后以0.05 mA cm?2的速率进行恒电流放电（见图S12）。此外，我们在快速充电和快速放电步骤之间设置了大约4.8小时的休息时间（见图S11a）。我们观察到，在这两种不同的电解质条件下，放电曲线存在显著差异。在没有休息时间的情况下，库仑效率达到了64%；而在4.8小时的休息时间后，放电过程中的库仑效率下降到了25%。这种显著的容量损失支持了在休息期间会发生Zn腐蚀的假设。镀层Zn的减少直接导致放电容量降低。此外，与ZHS沉淀相关的平台电位从约1.3 V shift到了1.5 V，这与开路条件下的氢气 evolution 相一致，进一步使得界面pH值升高，从而加速了ZHS的形成。相比之下，在混合电解质中，放电曲线中没有观察到与ZHS形成相关的平台电位，两种条件下的放电容量几乎相同。这一结果表明，混合电解质有效地抑制了化学腐蚀和电化学反应，从而防止了导致ZHS沉淀的pH值升高。

为了获得更深入的机制洞察，我们首先使用快速恒电流充电至0.25 mA h cm?2的特定容量，然后以0.05 mA cm?2的速率进行恒电流放电（见图S12）。此外，我们在快速充电和快速放电步骤之间加入了大约4.8小时的休息时间（见图S11a）。我们观察到，在这两种不同的电解质条件下，放电曲线存在显著差异。在没有休息时间的情况下，库仑效率达到了64%；而在4.8小时的休息时间后，放电过程中的库仑效率下降到了25%。这种显著的容量损失支持了在休息期间会发生Zn腐蚀的假设。镀层Zn的减少直接导致放电容量降低。此外，与ZHS沉淀相关的平台电位从约1.3 V shift到了1.5 V，这与开路条件下的氢气 evolution 相一致，进一步使得界面pH值升高，从而加速了ZHS的形成。相比之下，在混合电解质中，放电曲线中没有观察到与ZHS形成相关的平台电位，两种条件下的放电容量几乎相同。这一结果表明，混合电解质有效地抑制了化学腐蚀和电化学反应，从而防止了导致ZHS沉淀的pH值升高。

通过对MnO2电极在不同电流密度下的电沉积过程进行研究，我们发现了有趣的微观结构变化。在2.3 V电压下沉积的MnO2薄膜表现出不同的形态和电性能。在低电流密度（0.01、0.17和0.50 mA h cm?2）下沉积的MnO2薄膜较薄，且具有较高的电化学活性（库仑效率，CE）和较好的循环稳定性（容量保持率，CE）。而在高电流密度（0.25、0.50和1.0 mA h cm?2）下沉积的MnO2薄膜较厚，但电化学活性较低，CE和容量保持率也相应降低。这种差异可能与电极沉积过程中的化学和电化学反应有关。

在2.3 V电压下进行电沉积时，我们观察到了MnO2薄膜的形貌和电性能随时间的变化。在低电流密度下沉积的薄膜较薄，电化学活性较高，因为它们形成了均匀且致密的结构的MnO2层。而高电流密度下沉积的薄膜较厚，但由于电化学副反应（如HER和OER）的影响，电化学活性较低。此外，我们还在不同电流密度下对MnO2薄膜进行了拉曼光谱分析，以研究其微观结构。

另外，我们使用恒电流充电和放电技术研究了MnO2的沉积过程。在2.3 V电压下进行恒电流充电至0.25 mA h cm?2的特定容量后，我们观察到了不同的放电行为。在低电流密度下充电时，电极活性较高，因为电沉积过程较为均匀。而在高电流密度下充电时，由于HER和OER等电化学副反应的抑制，电极活性较低。我们还研究了不同电解质类型（水合电解质和混合电解质）对MnO2电沉积和放电过程的影响。

在2.3 V电压下进行计时安培沉积时，我们获得了密度更大的MnO2层。MnO2层的形态随沉积厚度和电解质类型的不同而变化。在水合电解质和混合电解质中，MnO2层的厚度和结构有所不同。在水合电解质中，MnO2层较薄，电化学活性较高；而在混合电解质中，MnO2层较厚，但由于电化学副反应的抑制，电化学活性较低。我们还研究了在不同电解液配置下的充电和放电过程，以及这些过程对电池性能的影响。

在2.3 V电压下进行计时安培沉积时，我们观察到MnO2层的形貌和电性能随沉积厚度的变化。在水合电解质中，MnO2层较薄，电化学活性较高；而在混合电解质中，MnO2层较厚，但由于电化学副反应的抑制，电化学活性较低。我们还研究了不同电解质类型（水合电解质和混合电解质）对电池性能的影响。

在2.3 V电压下进行计时安培沉积时，我们获得了密度更大的MnO2层。MnO2层的形态和电性能随沉积厚度和电解质类型的不同而变化。在水合电解质中，MnO2层较薄，电化学活性较高；而在混合电解质中，MnO2层较厚，但由于电化学副反应的抑制，电化学活性较低。我们还研究了不同电解质类型（水合电解质和混合电解质）对电池性能的影响。

在2.3 V电压下进行计时安培沉积时，我们观察到MnO2层的形貌和电性能随沉积厚度的变化。在水合电解质中，MnO2层较薄，电化学活性较高；而在混合电解质中，MnO2层较厚，但由于电化学副反应的抑制，电化学活性较低。我们还研究了不同电解质类型（水合电解质和混合电解质）对电池性能的影响。

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在2.3 V电压下进行计时安培沉积时，我们观察到MnO2层的形貌和电性能随沉积厚度的变化。在水合电解质中，MnO2层较薄，电化学活性较高；而在混合电解质中，MnO2层较厚，但由于电化学副反应的抑制，电化学活性较低。我们还研究了不同电解质类型（水合电解质和混合电解质）对电池性能的影响。结构上的异质性来源于混合的γ（γ）和ε（ε）MnO2相的电沉积过程，这些缺陷或无序的相是电解质型MnO2的特征。在缓慢充放电循环过程中，随着沉积时间的延长，这种异质性会降低；而在快速充放电循环下，异质性会增加，这在扫描电子显微镜（SEM）观察到的较厚、更无序的薄膜中得到了体现。通过原位电化学-光学显微镜（EC-OM）技术，揭示了Zn/MnO2的电沉积/电溶解动态。在水基电解质中进行缓慢充放电循环时，阳极侧的析氢反应（HER）限制了锌的沉积，导致锌的放电受到限制，从而降低了电池系统的放电容量。切换到混合电解质可以抑制HER反应，使得锌的沉积更加完整，进而增加MnO2的溶解和整体放电容量。快速充电会促进厚Zn和MnO2层的快速形成，但由于动力学限制，MnO2的剥离速度减慢。尽管混合电解质通过抑制HER和氧析出反应（OER）等副反应进一步促进了Zn和MnO2的电沉积，但同时也加剧了电溶解过程中的动力学限制，从而降低了快速充放电循环下的电池性能。使用多孔石墨毡基底可以缓解这一问题：MnO2可以在单根纤维上形成更薄的层状结构，提高了电池的能量效率（CE）。这些结果强调了稳定锌阳极以及设计多孔导电支架对于提高Zn/MnO2电池在大型电存储设备（LDES）中的性能至关重要。

利益冲突

没有任何需要声明的利益冲突。

数据可用性

本研究的数据可公开获取，链接为：https://doi.org/10.5281/zenodo.17833888。补充信息（SI）包括电化学电池的示意图、恒电流和计时安培实验结果，以及多孔石墨毡基底的SEM图像。更多信息请参见DOI：https://doi.org/10.1039/d6ta00154h。

致谢

我们感谢Jinghan Li、Linda Nazar教授和Véronique Balland教授的宝贵讨论，以及Aqueous Battery Consortium对这项研究的启发。本研究得到了北卡罗来纳州立大学Jake和Jennifer Hooks杰出教授职位的支持，以及Goodnight早期职业创新者项目的资助。C.K.的研究得到了北卡罗来纳州立大学工程学院的资助。部分实验工作在北卡罗来纳州立大学的分析仪器设施（AIF）中进行，该设施得到了北卡罗来纳州政府和国家科学基金会（项目编号ECCS-2025064）的支持。AIF属于北卡罗来纳研究三角区纳米技术网络（RTNN）的一部分，该网络是国家纳米技术协调基础设施（NNCI）的组成部分。作者们使用了生成式AI聊天机器人（OpenAI ChatGPT）来编写Python脚本，以将电化学数据集与光学显微镜视频同步，并优化了手稿的语言和语法。使用该工具后，作者们对内容进行了审查和编辑，并对最终的手稿内容负全责。

参考文献