结合分子网络技术和机器学习的DDD/AIA质谱方法：对吡咯里西啶生物碱的高覆盖率分析

《ANALYTICAL AND BIOANALYTICAL CHEMISTRY》：DDA/DIA mass spectrometry coupled with molecular networking and machine learning: high-coverage profiling of pyrrolizidine alkaloids

　　

摘要

吡咯里西啶生物碱（PAs）是植物中自然存在的有毒次级代谢产物。然而，PAs的鉴定通常依赖于市面上购买的标准品，而这些标准品价格昂贵且供应有限。为了克服这一限制，我们利用针对不同数据类型设计的专用平台，从数据依赖性采集（DDD）和数据独立性采集（DIA）数据中构建了分子网络（MNs）。我们采用了三种化合物注释方法：与参考标准品进行比较、基于库的筛选，以及根据前体和特征碎片离子推断候选化合物。通过对十种不同草本植物的分析，DDD数据检测到了152种类似PAs的化合物，而DIA数据检测到了78种。同时，还鉴定出几种此前未报道的化合物，其中DDD数据中发现了63种，DIA数据中发现了28种。此外，我们还使用机器学习（ML）构建了一个保留时间（RT）预测模型，以提高化合物注释的准确性。该预测模型在27种PAs标准品上进行训练，在测试集中的最大误差为0.76分钟，总体误差在1.5分钟内。实验结果表明，DDD数据和DIA数据中化合物的错误率分别在1.5分钟内为52.0%和62.8%。这些结合的方法显著增加了检测到的化合物数量，并提高了PAs注释的准确性。

图形摘要

此图片的替代文本可能是由AI生成的。

吡咯里西啶生物碱（PAs）是植物中自然存在的有毒次级代谢产物。然而，PAs的鉴定通常依赖于市面上购买的标准品，而这些标准品价格昂贵且供应有限。为了克服这一限制，我们利用针对不同数据类型设计的专用平台，从数据依赖性采集（DDD）和数据独立性采集（DIA）数据中构建了分子网络（MNs）。我们采用了三种化合物注释方法：与参考标准品进行比较、基于库的筛选，以及根据前体和特征碎片离子推断候选化合物。通过对十种不同草本植物的分析，DDD数据检测到了152种类似PAs的化合物，而DIA数据检测到了78种。同时，还鉴定出几种此前未报道的化合物，其中DDD数据中发现了63种，DIA数据中发现了28种。此外，我们还使用机器学习（ML）构建了一个保留时间（RT）预测模型，以提高化合物注释的准确性。该预测模型在27种PAs标准品上进行训练，在测试集中的最大误差为0.76分钟，总体误差在1.5分钟内。实验结果表明，DDD数据和DIA数据中化合物的错误率分别在1.5分钟内为52.0%和62.8%。这些结合的方法显著增加了检测到的化合物数量，并提高了PAs注释的准确性。

图形摘要

此图片的替代文本可能是由AI生成的。