具有预调节温度和压力方法的PEM电解系统的自适应模型预测控制

《International Journal of Hydrogen Energy》：Adaptive model predictive control for PEM electrolysis system with pre-regulated temperature and pressure approach

　　姜杰|郑宗|梁丹西|席扬云|徐贵志|杨梦园|柯少杰|祖彦民|梁立晓|李根迪|徐超
华北电力大学能源、动力与机械工程学院，北京102206，中华人民共和国

摘要
质子交换膜（PEM）电解是利用可再生能源生产氢气的一种有前景的方法。为了应对电力波动，PEM系统必须具有灵活性。然而，这种灵活性受到氢气浓度在氧气中的安全性和效率的限制。温度和压力会影响气体交叉和效率。恒定参数无法适应可变功率。本研究基于实验介绍了一个详细的PEM电解系统模型。一种预调节方法根据输入功率设定最佳温度和压力，并将其输入到自适应模型预测控制（AMPC）中，以实现包括启动、关闭和负载变化在内的动态操作。结果显示，与恒定参数相比，预调节使系统效率提高了1.3%，氢氧浓度降低了0.11%。在瞬态过程中，AMPC实现了8.4%的压力超调减少、78%的压力波动减少以及42%的阀门振动减少，同时仅损失了0.4%的效率。该研究为在可再生能源电力波动下安全稳定地进行PEM电解提供了一种实用的控制策略。

引言
质子交换膜（PEM）电解槽在可再生能源集成方面显示出巨大潜力，在电力系统中起到能量转换和储存的作用[1]。然而，可再生能源的随机性和波动性要求氢气生产系统具有能够有效匹配可变功率输入的运行灵活性[2]。在这种情况下[3]，实施有效的控制策略对于确保PEM电解系统的有效、安全和稳定运行至关重要，这需要特别关注其运行温度和压力。原因是适当的高温可以提高膜的导电性，从而提高PEM电解槽的效率，但过高的温度会影响膜的稳定性[4]，可能导致安全问题，如爆炸性气体混合物的形成。同时，工作压力控制对于维持稳定的氢气生产流量、减少电解损失和设备磨损也至关重要。
为了精确控制PEM电解系统的最佳运行温度和压力，对温度和压力对电解槽各部件影响的建模是一个必要的步骤[5]。Keller等人[6]开发了一个结合热力学和电化学的数学模型，分析了过电位和温度对电池电压、电阻和离子导电性的影响。Lee B等人[7]发明了一种热管理系统，通常使用内部循环水流动和外部冷却水循环的结构，旨在保持所需的运行温度。Molina等人[8]通过建模证明了环境温度与电解槽效率之间的显著关系。Yigit等人[9]在最初为PEM电解槽建立的模型中考虑了环境压力对动态性能的影响。Hillstrom等人[10]提出了一种新的基于控制的方法来预测PEM燃料电池系统的阴极压力，形成了一个用于PEM电解槽压力控制的参考解决方案。上述研究中的建模思想是有用的。此外，PEM电解槽的氢氧比是一个与其安全稳定运行相关的重要指标，在建模中应给予更多关注。
在构建准确的对象模型基础上，需要确定适合PEM电解槽特性的温度和压力控制方法。PID控制是最经典的控制方法，Keow等人[11]表明这种方法可用于PEM电解槽中氢气和流速的控制。此外，Du等人[12]和Wang等人[13]也使用PID方法实现了PEM电解槽的温度控制。尽管PID控制操作简单，但参数校准困难，且不适用于PEM电解槽等多变量和强耦合对象的自同步控制。模型预测控制（MPC）方法使用基于物理的模型来预测对象的行为，并能够处理非线性和变量之间的耦合[14]，在化学系统的水和气体回路控制、电池温度和电压控制方面表现出了出色的性能[15]。其在压力控制方面的有效性已在燃料电池控制中得到充分证明，Chen等人成功优化了质子交换膜燃料电池（PEMFC）系统中的气流和压力[16]，Ogumerem等人[17]开发了一种具有强干扰抑制能力、动态响应改进和多约束处理能力的显式MPC方法。Arce等人[18]和Gruber等人[19]也都利用了受限MPC定律进行高效流量控制。此外，MPC在电解系统控制中的应用更为成功，Cervantes-Bobadilla等人[20]和Huang等人[21]证明了MPC在减少MW级电解槽能耗和管理多能源系统方面的能力。Zhu等人[22]提出了一种处理光伏和电解槽响应之间多时间尺度的动态控制方法，与传统控制方法相比，振荡减少了85%。Van等人[23]通过比较PID方法和MPC的性能，表明MPC方法在PEM电解槽控制上具有更优的控制质量。上述研究表明，如果在PEM电解槽的动态运行中协同控制温度和压力，MPC方法比PID方法具有更好的控制准确性和鲁棒性。
尽管MPC显示出巨大优势，但其控制性能与模型精度密切相关，特别是在实时应用PEM电解氢生产系统时，由于运行条件的动态变化，模型容易不对齐。在这种情况下应用的MPC方法将难以保持高控制精度。自适应控制策略在处理参数不确定性和干扰方面表现出色，例如，Qi等人[24]、Keller等人[6]和Cheng等人[25]将自适应控制策略应用于各种类型的电解系统并取得了满意的结果。然后，通过将MPC与自适应控制方法结合，可以有效地处理参数变化对控制性能的影响，这两种方法的结合应用案例已在许多领域存在，例如，Fang等人[26]提出了一种基于自适应模型预测控制（AMPC）的实时反馈和自适应控制策略，以探索电池热安全性和综合能耗之间的协调优化。所提出的方法降低了冷却能耗并限制了温度波动。Yin等人[27]提出了一种用于管式并网固体氧化物燃料电池的自适应多步模型预测控制（AMMPC）方法，与MPC或PID方法相比，可以提高燃料效率。另一个需要考虑的问题是，使用MPC方法对多参数对象进行高精度动态控制会增加解决方案的复杂性和时间，甚至可能导致解决方案失败。为了克服这个问题，Du等人[28]采用了一种分层策略来控制SOFC系统。Sun等人[29]在过程中采用了参数的预调节来控制电解液组成。研究人员试图减少单一解决方案的负担并提高解决方案的整体效率，同时保持良好的性能。总之，为了实现多参数PEM电解系统的精确动态控制，需要根据对象的特点调整MPC方法。
总之，为了处理PEM电解系统的多参数协调控制，以下问题仍需解决：1）在以控制为导向的建模中，很少有模型能够全面描述包括温度、压力和氢氧比等关键指标的PEM电解槽。2）PID方法不太适合PEM电解系统的温度和压力协同控制，控制性能需要改进。3）在处理多参数变化条件时，MPC有改进的空间，结合自适应控制方法或预调节策略是一个更好的选择。在这种情况下，我们首先基于实际系统开发了一个详细模型，然后根据实验数据进行参数拟合和模型验证。该模型用于稳态优化，以确定在不同负载条件下的最佳温度和压力设置，然后将上述结果作为预调节输入参数并集成到动态MPC过程中，从而构建了一种结合预调节策略和自适应MPC控制的新控制方法。之后，进一步分析了关键运行参数（特别是温度和压力）对控制过程中氢气生产效率、氢氧比和电池电压的影响。最后，我们通过启动、关闭和负载变化场景的案例研究，将提出的方法与PID方法进行了比较和分析，以讨论所提方法的优越性。

电解系统
PEM电解槽由夹在两个电极（阳极和阴极）之间的质子交换膜组成，如图1(a)所示。在阳极（氧气侧），水被氧化产生氧气、质子和电子。质子通过质子交换膜迁移到阴极（氢气侧），在那里与电子结合形成氢气。膜作为固体电解质，只允许质子通过，同时阻止氢气和氧气的直接混合。

模型验证和应用
用于模型验证的参数在以下表中提供。表1包括模型参数。验证是在具有这些参数的模型输入和条件下进行的。
实验环境包括一个PEM电解系统，如图2所示。图2(a)显示了电解系统的整体视图，而图2(b)提供了设置的详细内部视图。
本研究的主要重点是预调节优化结果的动态特性
图5(a)显示了不同电流密度下整体效率随压力的变化。在低电流密度（如0.1 A/cm2）时，整体效率最初随着压力的增加而增加，然后下降，表明存在一个最佳压力点。随着电流密度的增加，整体效率继续随着压力的增加而增加。图5(b)显示了效率的组成。压缩机效率与电流密度无关，因为氢气...

结论
总之，本研究提出了一个详细的电解系统模型，并通过动态负载的实验数据进行了验证。为低负荷和高负荷条件下的压力和温度优化开发了预调节策略。AMPC用于传递预调节状态，以提高瞬态稳定性。所提出的控制方法在启动、关闭过程、负载变化和液位变化期间成功管理了压力波动。

作者贡献声明
姜杰：项目管理、方法论。
郑宗：撰写——原始草案、可视化。
梁丹西：形式分析、数据管理。
席扬云：撰写——审查与编辑、调查。
徐贵志：监督、资源。
杨梦园：软件。
柯少杰：资源。
祖彦民：数据管理。
梁立晓：验证。
李根迪：验证。
徐超：监督、形式分析。

利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢
感谢国家电网公司的科学技术项目（52240025000H-007-ZN）的支持。

术语表
拉丁字母
APreexponential因子，A·m?2
ax 对流系数，cmc
可压缩性系数
Dik 扩散系数，m2·s?1
DT 时间步长，sd
厚度，μm
EP 势，Vetol
容差
FF 法拉第常数，C·mol?1
f 函数
H 焓，J·mol?1
I 单位矩阵
i0,k 交换电流密度
iloc 电极电流源密度
iv 电极反应的体积电流源
j 电流密度，A·cm?2
k 系数
n 电解槽数量
m 摩尔质量，kg·mol?1
p 压力，Pa
Q 热量