采用电弧定向能量沉积技术制备出一种新型异质层状Mg-Al-Zn/Mg-Y-Nd镁合金：微观结构演变及力学性能研究

《Materials Science and Engineering: A》：A novel heterogeneous laminated Mg-Al-Zn/Mg-Y-Nd magnesium alloy via wire-arc directed energy deposition: Microstructure evolution and mechanical properties

　　

王天帅|杨亚傑|贾海龙|关凯|刘创|贾海龙|查敏|王慧媛

教育部汽车材料重点实验室，吉林大学南岭校区材料科学与工程学院，中国人民解放军长春市人民街5988号，邮编130025

摘要

在镁（Mg）合金的线弧定向能量沉积（WA-DED）过程中，优异的强度-延展性协同效应是一个主要挑战。本研究通过WA-DED成功制备了一种新型的异质层状Mg合金，该合金由交替的Mg-Al-Zn（AZ）层和Mg-Y-Nd（WE）层组成。层间重熔过程促进了元素间的扩散和重新分布，形成了大量的新Al₂(Y,Nd)相。此外，Al和Zn的扩散降低了层错能量，使得WE层在时效处理后出现了意想不到的层错。这些异质晶粒结构、改性沉淀行为以及协调的应变分布的共同作用，使得该合金在时效处理后具有优异的强度-延展性协同性能（屈服强度约为151 MPa，抗拉强度约为273 MPa，沿沉积方向的延伸率约为13.8%）。本研究为制备具有优异机械性能的WA-DED Mg合金提供了一种创新策略。

引言

镁（Mg）合金因其低密度、高比强度和优异的刚性而适用于轻量化结构应用[1]、[2]、[3]、[4]、[5]。然而，随着航空航天、汽车和电子等制造领域对精度和轻量化的需求不断增加，制造工艺需要满足更高的标准。增材制造（AM）是一种革命性的技术，它通过逐层沉积来实现复杂几何结构的制造[6]。在各种AM方法中，线弧定向能量沉积（WA-DED）具有较高的沉积效率、高的材料利用率和最小的加工空间限制，特别适合制造大型金属部件[7]、[8]、[9]。

近年来，关于WA-DED Mg合金的研究逐渐增多，并取得了显著进展。然而，六方密排Mg合金较差的塑性变形能力导致难以制备含有更多合金成分的Mg基焊接丝，因此通过合金化策略实现理想的强度-延展性平衡仍然存在挑战[10]。迄今为止，报道的研究主要集中在Mg-Al-Zn（AZ）和含稀土（Mg-RE）的Mg合金上，通常探讨了各种工艺参数、增强颗粒和热处理对WA-DED Mg合金微观结构和机械性能的影响。

对于WA-DED AZ合金，已经对AZ31[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、AZ61[19]、AZ80M[20]、[21]、[22]和AZ91[23]、[24]、[25]、[26]、[27]、[28]合金进行了广泛研究。这些合金在沉积态（AD）通常呈现柱状晶粒结构，导致明显的拉伸各向异性。为了促进柱状晶粒向等轴晶粒的转变并细化微观结构，提出了多种策略，例如添加增强颗粒（如SiC[29]、TC4[30]）、修改冷却条件[15]、[31]、[32]、施加外场[33]、[34]以及引入层间变形[12]、[23]。尽管热处理被广泛用于进一步提升机械性能，但由于Mg₁₇Al₁₂沉淀物主要沿Mg基体的基面排列，限制了位错的运动，AZ系列合金的时效硬化响应通常较为有限[36]。例如，Cai等人[24]系统研究了气体钨弧焊制备的AZ91D合金的热处理效果。该合金的屈服强度（YS）、抗拉强度（UTS）和延伸率（EL）分别为99 MPa、213 MPa和8.2%。经过T5和T6处理后，机械性能分别提高到121 MPa、257 MPa和10.9%以及113 MPa、248 MPa和9.9%。总体而言，WA-DED AZ合金通常表现出较高的UTS和适度的EL，但其YS即使在热处理后也保持在60至120 MPa之间。

相比之下，在通过WA-DED处理的Mg-RE合金领域，Mg-Gd-Y(-Zn)-Zr[7]、[37]、[38]、[39]、[40]、[41]、[42]、[43]、[44]、[45]、[46]、[47]体系受到了最多关注，而基于Mg-Y[48]、[49]、[50]、[51]和Mg-Nd[52]、[53]、[54]的合金研究较少。与WA-DED AZ合金相比，WA-DED Mg-RE合金通常具有完全等轴的晶粒且晶粒尺寸更细。此外，高稀土含量在热处理期间促进了密集的纳米级β系列沉淀物的形成，从而增强了时效硬化效果，但这种增强往往以牺牲延展性为代价，因为沉淀物可能成为裂纹的起始点。即使在沉积态（AD），WA-DED Mg-RE合金的塑性也通常较低，通常低于10%。例如，曹等人[7]通过WA-DED制备了Mg-10Gd-3Y-1Zn-0.5Zr（ wt.%)合金，其平均晶粒尺寸为22.3 μm。经过T6处理后，形成了高密度的纳米级β′沉淀物，使得YS和UTS分别从150 MPa和247 MPa显著提高到214 MPa和337 MPa，而EL则急剧降至2.7%。WA-DED AZ和Mg-RE合金中观察到的强度-延展性权衡突显了亟需创新策略以实现更有利的机械性能平衡。

值得注意的是，WA-DED的逐层沉积特性为制造具有不同成分的软硬层异质层状Mg合金提供了独特的机会。如果将这些高塑性AZ合金和高强度Mg-RE合金结合起来，是否可以找到一种有效的方法来平衡强度和延展性？因为这种异质层状结构可以在拉伸变形过程中产生应变梯度，从而积累几何上必要的位错并引发背应力硬化[55]。在这种情况下，粗晶粒的AZ合金和细晶粒的Mg-RE合金可以分别作为异质层状结构中的软层和硬层。此外，WA-DED过程涉及先前沉积层的局部重熔，从而实现冶金结合、层间扩散和复杂的再凝固。这种原位合金化过程可能产生单合金沉积无法实现的独特微观结构，为WA-DED Mg合金的微观结构设计和性能优化提供了新的可能性。

在本研究中，使用Mg-4.28Al-0.53Zn-0.28Mn（wt.%）和Mg-3.01Y-3.24Nd-0.83Gd-0.44Zr（wt.%）双丝通过WA-DED制备了具有异质层状结构的多层薄壁部件。我们系统研究了交替层内部和层间的微观结构以及沉积态（AD）和直接时效（T5）状态下的机械性能。特别关注了层间元素扩散对元素分布和微观结构演变的影响。此外，通过详细的微观结构表征和局部应变演变分析阐明了相关的强化和断裂机制。

节片段

材料与方法

使用基于CMT的WA-DED系统制备了单次通过的多层薄壁Mg合金样品。沉积样品的长度约为120毫米，高度约为80毫米，由25层组成，平均层厚约为3.2毫米。该装置包括Fronius TPS 400i CMT电源和配备CMT焊枪的ABB IRB 2600六轴机器人臂。使用了Mg-4.28A1-0.53Zn-0.28Mn（wt.%）和Mg-3.01Y-3.24Nd-0.83Gd-0.44Zr（wt.%）焊丝（直径：1.2毫米）

沉积态合金的微观结构

图2展示了AD合金中相邻的Mg-Y-Nd（WE）层和Mg-Al-Zn（AZ）层的晶粒结构。如图2a所示，AZ层呈现粗大的柱状晶粒，而WE层则呈现更细小的等轴晶粒。值得注意的是，AZ层的晶粒尺寸向熔合线方向逐渐减小，而WE层的分布相对均匀。在熔合线处，出现了一个明显的界面区域，由一条狭窄的（约10 μm宽）更细的

层间元素扩散对微观结构演变的影响

通过WA-DED工艺制备了一种新型的异质层状AZ/WE Mg合金，AD合金由交替的AZ层和WE层组成。AZ层含有粗大的柱状晶粒和分散的Al₁₁Mn₄和Al₂(Y,Nd)颗粒，而WE层则以更细小的等轴晶粒和Mg₄₁Nd₅网络状分布以及随机分布的Al₂(Y,Nd)相为特征。AZ层和WE层的不同晶粒形态主要由它们的内在

结论

本研究通过WA-DED成功制备了由交替的AZ层和WE层组成的异质层状Mg合金。系统研究了AD和T5合金的微观结构演变、机械性能和断裂行为。研究表明，通过WA-DED制备异质Mg合金是可行的，其中层间重熔诱导的元素扩散实现了原位合金化和元素重新分布，影响了凝固路径

CRediT作者贡献声明

王天帅：撰写——原始草稿、方法论、研究、正式分析。杨亚傑：撰写——审阅与编辑、资金获取、概念构思。贾海龙：撰写——审阅与编辑、资金获取。查敏：撰写——审阅与编辑、概念构思。王慧媛：撰写——审阅与编辑、监督、资金获取、概念构思。卢创：撰写——审阅与编辑、资金获取。关凯：撰写——审阅与编辑、方法论。

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伦理批准

不适用。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢来自国家自然科学基金（编号：52334010, 52401043）、吉林省教育厅的科学技术研究项目（编号：JJKH20250098KJ、吉林省自然科学基金（编号：20240101136JC以及天津市自然科学基金（编号：25JCQNJC01100的财政支持。