一种可扩展的一锅法合成方法,用于制备高性能PEM水电解用耐久性铱纳米催化剂 传龙(Chuan Long)、 仪安(Yi An)、 肖博文(Bowen Xia)、 方菲菲(Feifei Fang)、 王静静(Jingjing Wang)、 邵晨怡(Chenyi Shao)、 于英龙(Yinglong Yu)、 肖海城(Haicheng Xiao) 和王彦飞(Yanfei Wang)

《Catalysts》:A Scalable One-Pot Synthesis of a Durable Iridium Nanocatalyst for High-Performance PEM Water Electrolysis Chuan Long, Yi An, Bowen Xia, Feifei Fang, Jingjing Wang, Chenyi Shao, Yinglong Yu, Haicheng Xiao and Yanfei Wang

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年05月07日 来源:Catalysts 4

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  **摘要** 目前,质子交换膜水电解(PEMWE)的技术发展受到氧演化反应(OER)缓慢动力学和较差耐久性的限制。在这项研究中,通过一种简单且可扩展的一锅法水相合成方法制备了一种结构均匀的IrB160-4催化剂。这种无模板的方法能够实现接近量级的产率和克级制备,并且产物可以通

  **摘要**
目前,质子交换膜水电解(PEMWE)的技术发展受到氧演化反应(OER)缓慢动力学和较差耐久性的限制。在这项研究中,通过一种简单且可扩展的一锅法水相合成方法制备了一种结构均匀的IrB160-4催化剂。这种无模板的方法能够实现接近量级的产率和克级制备,并且产物可以通过简单过滤快速分离。该催化剂由高度结晶的约3纳米Ir纳米粒子自组装而成的均匀纳米团簇组成。优化后的催化剂在OER活性上优于商用Ir-Black催化剂。使用0.5毫克每平方厘米的低阳极铱负载量的组装质子交换膜电解槽表现出优异的性能(在1.79伏特电压下电流密度为2.0安培每平方厘米)和高耐久性(超过1500小时)。这种合成策略为实现高效稳定的PEM水电解以生产氢气提供了一种可行的方法。

**1. 引言**
利用清洁和可再生能源驱动的水电解生产绿色氢气被广泛认为是缓解全球能源危机和实现碳中和的有希望的途径[1,2,3,4]。在各种电解技术中,质子交换膜水电解(PEMWE)具有多个显著优势,包括高电流密度、优异的能量效率、快速动态响应以及能够生产超纯氢气[5,6]。得益于这些优势,PEMWE被认为是与波动的可再生能源最兼容的水电解技术[7,8]。然而,PEMWE的大规模商业化仍受到缺乏高性能和低成本电催化剂的影响。这主要是由于PEMWE的整体效率受到阳极OER缓慢动力学的严重限制[7,9,10,11,12,13]。为了提高PEMWE系统的效率,已经设计和探索了多种阳极OER催化剂[14,15,16,17,18,19,20,21]。然而,大多数这些催化剂在PEMWE的恶劣工作条件下(强酸性介质和高阳极电位)仍存在耐久性不足的问题,这些条件会加速金属溶解、结构崩溃和活性位点的丧失[22,23,24,25,26,27,28]。这些降解过程最终阻碍了长期稳定运行,并显著限制了实际应用。特别是基于铱的催化剂是目前为数不多的能在工业PEMWE工作条件下同时提供高活性和足够稳定性的OER材料之一[29,30]。

为了提高基于铱的催化剂的催化活性和贵金属利用率,研究人员投入了大量努力进行纳米结构化研究,开发了多种纳米催化剂,包括纳米线、空心球和核壳结构[31,32,33,34,35,36,37]。然而,这些策略在追求高活性的同时也带来了严重挑战。一方面,这些纳米结构具有高比表面积和高表面能,在OER的恶劣工作电位下容易发生电化学腐蚀和聚集,导致催化剂快速失活、结构崩溃,从而影响长期稳定性。另一方面,这些催化剂的制备通常依赖于复杂的多步合成路线、模板辅助方法或涉及大量有机溶剂的途径。这不仅阻碍了可扩展生产,还引发了严重的环境问题。对于实际应用而言,长期耐久性和合成简化往往与最大化初始活性同样重要,甚至更为关键。因此,迫切需要开发一种结合了简单合成、可控形态、高活性和高耐久性的基于铱的OER催化剂。

在这里,我们报道了一种通过简单、无模板的一锅法水相合成的结构均匀的Ir纳米催化剂。这种合成方法避免了有机溶剂的使用和繁琐的纯化步骤,产物可以通过简单过滤迅速分离,显示出扩展生产的潜力。与通常会产生容易聚集且缺乏长程结构秩序的纳米颗粒的传统方法相比,所制备的催化剂(命名为IrB160-4)表现出出色的结构均匀性。它由高度结晶的约3纳米Ir纳米粒子自组装成均匀的纳米球(约50纳米),即使在微米尺度上也保持高均匀性。这种形态有助于提高催化剂的活性和稳定性。IrB160-4在膜电极组装(MEA)测试中的电流密度达到2安培每平方厘米(在1.79伏特电压下),并且表现出超过1500小时的优异操作稳定性。

**2. 结果与讨论**
**2.1. 合成策略与形成机制**
催化剂是通过一种简便的一锅法水相方法合成的,如图1a所示。首先,将氯铱酸和柠檬酸彻底混合在水溶液中。随后引入KOH,它起到双重关键作用:(i) 将柠檬酸脱质子生成柠檬酸根离子(Cit3?),这些离子作为[IrCl6]2?前体的强螯合配体,对于稳定Ir前体、防止其过早沉淀或水解至关重要;(ii) 提供碱性的反应环境,为后续的还原过程创造必要的化学条件。接着,将强还原剂NaBH4加入体系中。碱性环境对于调节NaBH4的还原动力学至关重要,从而促进超小Ir(0)纳米粒子的均匀可控成核。在此阶段,纳米粒子被表面吸附的柠檬酸层稳定,有效抑制了即时聚集。最后,将胶体悬浮液在高温下进行水热处理。高温高压促使非晶纳米粒子转变为高度结晶的初级粒子。IrB160-4催化剂的形成机制与最近报道的贵金属体系中的过量还原剂导向凝胶化策略一致[38]。这一过程中的关键驱动力是原位生成的H2气泡,它对反应介质造成显著扰动,从而促进铱纳米粒子之间的有效碰撞和融合成均匀的纳米团簇。这种机制解释了我们的IrB160-4催化剂与使用低还原剂与金属比例的传统方法相比,具有更快的生长速度和更高的结构均匀性。

**2.2. 系统优化**
为了在电化学活性和工业规模制造的实用性之间达到最佳平衡,系统研究了水热参数。具体来说,评估了反应温度(100~160°C)和反应时间(1~4小时)的双重影响,发现产品性质对这些条件非常敏感。如表1所示,较低的温度或较短的反应时间(例如IrB100-4或IrB160-1)始终产生浑浊的灰色胶体溶液。这些产品具有较小的颗粒尺寸和低结晶度,给过滤分离带来很大挑战,导致产率下降。相比之下,IrB160-4催化剂(160°C反应4小时)产生了清澈的上清液和沉淀出的黑色固体。这一趋势通过形态学表征(图S1和S2)得到证实,随着温度和时间的增加,从非晶聚集体演变为定义明确、更容易分离的球形颗粒。这种优化后的产品表现出优异的实用性,可以通过简单过滤快速收集,回收率高达99%。这种一锅法水相策略的高生产效率进一步证明了其可行性;具体来说,从2.575克六氯铱酸六水合物前体开始,每次实验室规模批次可以一致地获得约1克IrB160-4催化剂粉末。这表明了该方案具有成本效益高的大规模制造潜力,且贵金属损失最小。

表1显示,反应温度和时间对所得催化剂产率和性质的影响。图S1和S2中的形态演变表明,增加温度和时间有助于从非晶聚集体转变为定义明确、可分离的球形颗粒。电化学活性测试(图2)显示,IrB160-4同时表现出最佳的催化活性。总之,160°C和4小时的条件下(IrB160-4)实现了高催化活性和可扩展实用性的最佳平衡。因此,选定的优化IrB160-4催化剂用于所有后续的性能评估。

**2.3. 催化剂的结构表征**
通过N2吸附-脱附测量研究了IrB160-4和商用Ir-Black的文本性质。如图3所示,等温线显示出明显的滞后环,表明存在介孔结构。IrB160-4的氮吸附能力高于Ir-Black,这与它的较大BET表面积(60平方米每克对比48平方米每克)一致。孔径分布曲线显示IrB160-4在2-10纳米范围内具有更多孔隙。这些孔隙可能由约3纳米初级纳米粒子的堆积形成。这种孔隙性有助于电解质接触活性位点,从而改善电化学性能。此外,XPS进一步探查了表面的化学状态和纯度(如图4所示)。高分辨率的Ir 4f光谱显示IrB160-4表面含有金属Ir0和氧化Ir4+物种。这表明IrB160-4催化剂具有表面氧化的金属结构,其中一层薄薄的IrO2覆盖了结晶金属核心。XPS中的O 1s光谱和没有显著的杂质信号证实了催化剂的高纯度,这归因于彻底的洗涤过程和高温水热结晶。这种独特结构通过表面氧化物最大限度地利用了活性位点,同时保持了金属铱框架的高整体导电性,从而有助于其在PEMWE中的优异性能和耐久性。

**2.4. 催化剂形态的表征**
通过扫描电子显微镜(SEM)图像表征了优化催化剂(命名为IrB160-4)的形态和微观结构,如图1b,c所示。IrB160-4在较大区域内表现出均匀分布的球形颗粒,表明了高度的结构均匀性。更高倍数的图像(图1c)显示这些球体的平均直径约为50纳米。这种明显的微米级均匀性直接归因于可控的合成过程。此外,这种结构使得纳米催化剂粉末易于处理,并且可以通过简单过滤从反应溶液中分离出来,显示出其可扩展生产的潜力。进一步使用透射电子显微镜(TEM)分析了催化剂的结构。如图1e所示,约50纳米的聚集体由大量纳米粒子组成。这些初级纳米粒子具有均匀的近似球形形态,平均粒径约为3±0.5纳米(如图1g所示)。高分辨率TEM图像(图1f)进一步揭示了这些初级纳米粒子的特性。清晰的连续晶格条纹表明了3纳米纳米粒子的高结晶性。测量的晶格间距为0.22纳米,与面心立方立方体Iridium的(111)面相符。IrB160-4的相和晶体结构也通过X射线衍射(XRD)得到确认。如图1d所示,40.7°、47.3°和69.1°的衍射峰清晰可见,这些都是Iridium的(111)、(200)和(220)面的特征[39,40,41]。这些结果表明IrB160-4的结构是由高度结晶的约3纳米FCC铱初级纳米粒子聚集成的50纳米球形粒子。这种独特结构旨在最大化活性位点的利用,同时保持结构完整性。

**2.5. 电催化氧演化反应活性**
使用标准三电极方法,在0.5 M H2SO4电解液中评估了IrB160-4催化剂的OER电催化性能。此外,为了比较所制备催化剂的实际价值,还在相同条件下测试了商用最先进的Ir-Black催化剂。图5显示了线性扫描伏安曲线(LSV)极化曲线。IrB160-4催化剂表现出比商用Ir-Black催化剂更强的OER活性。值得注意的是,IrB160-4催化剂仅需291毫伏的过电位(未经iR校正)即可达到10毫安培每平方厘米的基准电流密度,比Ir-Black催化剂所需的310毫伏(未经iR校正)低18毫伏。为了研究反应动力学,从LSV曲线中得出了Tafel斜率。IrB160-4的Tafel斜率为56 mV dec?1,低于Ir-Black的61 mV dec?1。基于在玻璃碳电极上0.106 mg cm?2的催化剂负载量,计算出IrB160-4在291 mV过电位下的质量活度为94.34 mA mg?1Ir,这显著高于商用Ir-Black的66.04 mA mg?1Ir。这些结果表明IrB160-4的氧进化反应(OER)活性高于商用Ir-Black。表2显示了IrB160-4与最近报道的基于铱的催化剂在质子交换膜(PEM)水电解中的性能。比较结果清楚地表明,IrB160-4催化剂相较于这些材料具有更高的活性和耐久性。这种优异的性能可归因于其超小的粒径和高度均匀的粒形,这共同导致了活性位点的更大利用率。图5展示了:(a) LSV曲线(未经iR校正),(b) 0.5 M H2SO4中IrB160-4和商用Ir-Black催化剂的Tafel图,(c) 经过20,000次循环后IrB160-4和商用Ir-Black催化剂的LSV曲线。表2总结了基于铱的电催化剂的性能。为了进一步评估催化剂在电化学条件下的表面积,测量了电化学双层电容(Cdl),如图6所示。IrB160-4的Cdl为4.60 mF cm?2,高于商用Ir-Black的2.95 mF cm?2。相应地,IrB160-4的计算ECSA为123.9 m2 g?1,而Ir-Black为79.5 m2 g?1。这种高的电化学表面积利用率归因于自组装IrB160-4纳米球的层次结构。具体来说,由约3 nm的初级纳米粒子组成的约50 nm的纳米团簇有助于减轻传统铱催化剂中通常观察到的密集聚集现象。因此,IrB160-4在液相中保持了良好的电解质可及性和润湿性能,促进了氧演化反应过程中活性铱位点的暴露。层次孔结构提供了高效的质传路径,确保了在操作条件下的高位点利用率。图6显示了IrB160-4和Ir-black的Cdl测量结果:(a,b) 不同扫描速率下的CV曲线,(c) 电容电流的线性拟合。通过加速降解测试进一步评估了催化剂的耐久性,其中电极经历了连续的电位循环。如图5c所示,IrB160-4表现出高电化学稳定性,在10 mA cm?2的电流下仅发生了8 mV的轻微变化。这种相对较小的活性损失表明,IrB160-4的结构和电子性质在长期运行过程中基本保持完整。在相同的测试条件下,商用Ir-Black催化剂的电压衰减约为11 mV。这些结果确认IrB160-4具有显著提升的耐久性,使其成为用于长期PEM水电解应用的有前景的阳极催化剂候选者。2.6. PEMWE性能为了评估IrB160-4催化剂的实际可行性,将其作为阳极催化剂集成到PEM单电池MEA中。阳极催化剂的载量为0.5 mg cm?2,而阴极使用了载量为0.5 mg cm?2的Pt/C催化剂。还制备并测试了商用Ir-Black基MEA以进行比较。图7展示了在80 °C下运行的单电池MEA的极化曲线。基于IrB160-4的MEA在整个电流密度范围内表现出优越的性能。具体来说,要达到2.0 A cm?2的工业规模电流密度,我们的MEA仅需要1.79 V的电池电压,低于Ir-BlackMEA所需的1.81 V。这一优势在更高电流密度时更加明显,我们的催化剂在2.0 V下即可提供3.3 A cm?2的电流,表明在苛刻的操作条件下反应动力学和质量传输效率得到了提高。这种较低的运行电压直接转化为PEMWE系统整体能源效率的显著提升。为了解析这种性能增强的来源,在恒定电池电压1.7 V下进行了电化学阻抗谱(EIS)测量。图3b显示了所得到的Nyquist图。两种MEA表现出相似的高频截距,代表电池组件的欧姆电阻。IrB160-4 MEAs的高频电阻显著降低(159 mΩ cm2),而商用Ir-Black MEA为167 mΩ cm2。Nyquist图中半圆直径代表的电荷转移电阻对于IrB160-4(20 mΩ cm2)显著低于Ir-Black(31 mΩ cm2),表明其OER动力学得到增强。图7显示了:(a) 80 °C下的PEM水电解性能,(b) IrB160-4和商用Ir-Black的EIS曲线,(c) 60 °C下2 A cm?2电流密度下IrB160-4和商用Ir-Black的稳定性测试。为了进一步评估催化剂的性能,我们研究了基于IrB160-4的MEA的氢气演化效率。通过水置换法测量了不同电流密度下的H2气体演化速率。如图S3所示,实验确定的H2产生速率(例如,在2.0 A cm?2时约为372 mL min?1)与从法拉第定律得出的理论值非常吻合。这对应于大约98%的氢气产生效率,凸显了IrB160-4催化剂在质子交换膜水电解中的高催化效率。为了评估IrB160-4的工业潜力,我们评估了铱(Ir)的利用率,这是PEMWE系统经济性的关键因素。在60 °C下以2.0 A/cm2的恒定电流运行时,载量为0.5 mgIr/cm2的MEA实现了0.169 gIr/kWH2的特定Ir利用率(基于1.48 V的高电位电位差,HHV)。这一利用率水平代表了向成本效益型PEM电解槽部署迈出的重要一步。此外,在60 °C下进行的长期耐久性测试展示了其出色的稳定性和有前景的应用潜力。在60 °C下以2.0 A cm?2的恒定电流密度下评估了长期运行稳定性,这是PEMWE商业化的关键基准。包含IrB160-4的MEA表现出出色的稳定性,连续运行超过1500小时,电压衰减率为13 μV h?1。相比之下,使用商用Ir-Black催化剂的MEA在同一条件下的衰减率为17 μV h?1。为了进一步验证催化剂的结构坚固性,在1500小时耐久性测试后进行了死后TEM表征和粒径分析。如图8a所示,IrB160-4催化剂保持了其原始的球形纳米团簇层次结构。对初级纳米粒子的统计分析(图8b)显示平均粒径约为3.2 nm。与新鲜催化剂(约3 nm)相比,分布略微向右移动,大多数粒子(超过80%)集中在2.5~4.0 nm范围内,峰值频率位于3.0~3.5 nm。这些结果表明,IrB160-4的优异耐久性源于其稳定的结构和高的结晶度,有效抑制了在PEMWE的高电位操作条件下的初级粒子的迁移和聚集。图8显示了稳定性测试后IrB160-4的(a) TEM和(b) 粒径分布。此外,表3提供了我们的工作与其他最新文献中报道的先进基于铱的催化剂之间的稳定性性能比较。IrB160-4催化剂在2.0 A cm?2的高电流密度下1500小时内的衰减率为13 μV h?1。与许多掺杂的IrOX或结构化铱纳米催化剂相比,该催化剂表现出更好的耐腐蚀性。IrB160-4的优异耐久性归因于其高结晶度和高度均匀、球形自组装的结构。这种独特结构在高度酸性和高电位操作条件下增强了催化剂的耐腐蚀性,有效抑制了初级粒子的迁移和聚集,从而确保了其长期运行稳定性。表3列出了最近基于铱的电催化剂及其在单PEMWE中的性能。3. 材料和方法 3.1. 化学品和材料六氯铱酸六水合物(H2IrCl6·6H2O,99.9%)、柠檬酸(99.8%)、硼氢化钠(NaBH4,98%)购自Aladdin Chemistry Co. Ltd.(中国上海)。氢氧化钾(KOH,≥99.99%)、硫酸(H2SO4,98%)、异丙醇(IPA)购自Macklin Biochemical Co. Ltd.(中国上海)。所有化学品均按接收状态使用。商用Ir-Black和Pt/C(40 wt% Pt,Johnson Matthey,英国伦敦)作为商用基准催化剂。Nafion D520溶液(5 wt%)和Nafion 115膜购自Chemours。所有实验均使用高纯度去离子水(DI水,18.2 MΩ·cm)。3.2. 催化剂的合成以IrB160-4的合成为例,向500 mL烧杯中加入2.575克六氯铱酸六水合物和0.96克柠檬酸。然后加入250 mL去离子水,并在剧烈搅拌下溶解20分钟以形成均匀的前体溶液。接着在40 mL去离子水中溶解1.4克KOH以制备KOH溶液。将此溶液逐滴加入上述溶液中(室温下)。加入完成后,继续搅拌30分钟。接下来,在60 mL去离子水中溶解1.9克NaBH4以制备新鲜的还原溶液。将这种新制备的NaBH4溶液以缓慢的速度(每1-2秒一滴)逐滴加入剧烈搅拌的混合物中。然后继续搅拌30分钟。将所得混合物转移到带有Teflon内衬的不锈钢高压釜中,在160 °C下加热4小时。反应结束后,让高压釜自然冷却至室温。收集产物,分离出清澈的上清液和黑色沉淀物。通过过滤分离沉淀物,并用大量去离子水洗涤几次以去除残留杂质。最后,将固体产物在60 °C的烤箱中干燥8小时。将干燥后的产物研磨成细粉以获得最终催化剂。其他催化剂的合成采用相同的程序,仅改变反应温度和时间。具体来说,通过调整这两个参数分别制备了IrB160-1(160 °C,1小时)、IrB160-2(160 °C,2小时)、IrB100-4(100 °C,4小时)和IrB130-4(130 °C,4小时)。3.3. 物理表征使用Bruker D8 Advance衍射仪(Bruker,德国卡尔斯鲁厄)配备了Cu Kα辐射源(λ = 1.5418 ?)在40 kV和40 mA下,通过X射线衍射(XRD)分析了制备好的催化剂的晶体结构。表面化学成分和价态通过X射线光电子能谱(XPS,Thermo Scientific K-Alpha,Thermo Fisher Scientific,美国沃尔瑟姆)进行分析,所有结合能均校准到C 1s峰的284.8 eV。使用Micromeritics ASAP 2460系统(Micromeritics,美国诺克罗斯)通过N2吸附-脱附等温线确定了催化剂的比表面面积。使用场发射扫描电子显微镜(SEM,JEOL 7800F,JEOL Ltd.,日本东京)在15 kV的加速电压下检查了表面形貌。进一步通过透射电子显微镜(TEM,JEOL JEM-2100F,JEOL Ltd.,日本东京)在200 kV下研究了催化剂的纳米结构和晶格条纹。通过将超声分散的乙醇悬浮液滴涂在涂有碳的铜网格上来制备电子显微镜样品。3.4. 电化学测量所有电化学评估均在室温(约25 °C)下使用AutoLab PGSTAT302N电化学工作站(Metrohm Autolab,荷兰乌得勒支)在标准的三电极配置下进行。电解质为0.5 M H2SO4水溶液。为了制备工作电极,将5毫克催化剂粉末分散在含有1.8 mL异丙醇、1.8 mL去离子水和50 μL Nafion溶液(5 wt%)的溶液中制成催化剂油墨。将溶液超声处理60分钟以确保均匀悬浮。然后取5 μL的油墨滴涂在抛光的玻璃碳电极(GCE,直径5 mm)上。为了确保催化剂层均匀,将5 μL的催化剂油墨分三次滴在GCE上。根据墨水浓度,电极上催化剂的总质量约为20.55微克,质量负载率为0.106毫克/平方厘米。饱和甘汞电极(SCE)和铂(Pt)丝分别作为参比电极和对电极。所有电位均通过以下公式转换为可逆氢电极(RHE)标度:E (vs. RHE) = E (vs. SCE) + 0.241 V + 0.0591 × pH。在电化学测试之前,所有催化剂均在N2饱和电解液中以100毫伏每秒的扫描速率进行了50次循环伏安法活化。在线性扫描伏安法中,电位范围为1.2至1.6伏(相对于RHE),扫描速率为5毫伏每秒,以记录氧 evolution 反应的极化曲线。三电极测试中的所有极化曲线和过电位值均未经iR校正,以反映原始实验数据。通过以100毫伏每秒的扫描速率进行20,000次循环伏安法来评估催化剂的稳定性。电化学活性表面积(ECSA)通过以下公式从双电层电容(Cdl)估算:ECSA = Cdl/(Cs × m),其中m是催化剂的质量负载率,Cs是平面的比电容(0.035毫法拉每平方厘米)。随后,重复进行LSV测试以评估电催化性能。

3.5. 膜电极组装
合成的催化剂和商用Pt/C(40 wt%)催化剂分别用于阳极和阴极。阳极催化剂墨水是通过将IrBx粉末在Nafion D520和异丙醇/水(2:1)溶剂混合物中超声波分散2小时制备的。然后使用自动喷雾涂层机将墨水直接喷到Nafion 115质子交换膜上,形成催化剂涂层膜(CCM)。MEA的有效活性面积为25平方厘米。阳极铱的负载量控制在0.5毫克/平方厘米。接着,将阴极墨水喷涂在膜的另一侧,以实现0.5毫克/平方厘米的铂负载量。组装好的CCM在真空烤箱中以80°C烘烤2小时,然后再进行电池组装。最后,膜电极在10 MPa和120°C下热压5分钟,以确保催化剂与膜之间的紧密结合。

3.6. MEA单电池测试
MEA被组装成活性面积为25平方厘米的单电池,去离子水流量为100毫升/分钟。钛毡(0.25毫米,含有2微米铂涂层)和碳纸(0.18毫米)分别用作阳极和阴极的气体扩散层。在测试之前,MEA在1安培每平方厘米的恒定电流下进行了24小时的测试。最后,通过以10毫伏每秒的扫描速率从1.3伏到2.1伏进行电压扫描来记录极化曲线。为了确定高频电阻,进行了1.9伏下的电化学阻抗谱测试,频率范围为10千赫至1赫兹,振幅为15毫伏。HFR从Nyquist图的实轴上的高频截距获得。在60°C下以2.0安培每平方厘米的恒定电流密度进行了1500小时的长期耐久性测试。

4. 结论
总之,本研究报道了一种简单、可扩展且环保的一锅法水合成高性能铱基OER催化剂的方法,该催化剂由大尺寸均匀的球形纳米团簇组成。这些纳米团簇由高度结晶的约3纳米铱纳米颗粒自组装而成,这种结构便于产品的过滤和可扩展的处理。性能评估表明,该催化剂的OER活性优于商用Ir-Black。更重要的是,当将其集成到MEA中时,催化剂在2.0安培每平方厘米的高电流密度下实现了1.79伏的低操作电压,并且在超过1500小时内保持了优异的长期耐久性,降解率仅为13微伏每小时。这种优异的整体性能归因于其高结晶度和均匀的自组装结构,这增强了内在活性和耐腐蚀性。这项工作不仅提供了一种高效OER催化剂,还提出了一种实用且可扩展的合成策略,为开发工业级的、高性能且经济实惠的PEM水电解阳极催化剂提供了一条可行的途径。

补充材料
以下支持信息可以在以下地址下载:https://www.mdpi.com/article/10.3390/catal16050430/s1
图S1:(a) IrB160-1 (b) IrB160-2 (c) IrB160-4 (d) IrB100-4 (e) IrB130-4的SEM图像;图S2:(a) IrB160-1 (b) IrB160-2 (c) IrB100-4 (d) IrB130-4的TEM图像;图S3:不同电流密度下的H2产量。
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