在循环多程碱液电池中的自旋相关性研究，以推进量子磁测量技术的发展

《Optics and Lasers in Engineering》：Spin correlations in recirculating multipass alkali cells for advancing quantum magnetometry

　　钱凌基|赵伶艺|鲁维·莱卡姆瓦萨姆|比文·沙吉拉尔|梁希楠|乔尔·K·何塞|陈耀|林秉高|王涛
量子创新中心（Q.InC），新加坡科学技术研究局（A*STAR），2 Fusionopolis Way，Innovis #08-03，新加坡，138634，新加坡共和国

**摘要**
多路通光电池能够在紧凑的空间内实现较长的光程长度，是诸如原子磁强计和光学量子存储器等量子技术的核心组件。在光学磁强计中，多路通光几何结构通过增加光学深度、降低光子散粒噪声以及实现量子非破坏性检测来提升灵敏度。然而，在传统的圆柱形多路通光电池中，李萨茹斯（Lissajous）光束轨迹会导致重复经过同一区域以及镜子覆盖不完全，从而限制了有效体积的利用。我们提出了一种循环多路通光碱金属电池，通过提高活性体积与总体积的比例并最小化光束斑点重叠来克服这些限制。我们开发了一个基于ABCD矩阵的分析模型来预测光束轨迹、斑点大小和像差，并通过Zemax模拟进行了验证。此外，我们还提出了一种通用的分析框架，用于处理包含像差和空间强度分布的自旋相关噪声。通过推导自旋噪声的时间相关函数和谱，展示了光束强度分布如何影响自旋扩散噪声。我们的结果表明，该设计改善了光束覆盖范围，减少了斑点重叠，并增强了自旋相关性，尤其是在使用长焦距凹面镜的情况下；同时避免在高聚焦区域也能够显著抑制自旋扩散噪声。这些发现证明了循环多路通光电池作为精密原子传感和其他基于多路通光腔的量子设备的实用且高性能平台的有效性。

**1. 引言**
多路通光电池在多种应用中都能提升性能，包括超短激光脉冲的后压缩[1][2]、分子束吸收光谱[3]以及微流控设备中的测量灵敏度增强[4]。此外，它们在量子技术中起着关键作用，被广泛应用于光学磁强计和光学量子存储器中以提升性能[5][6][7]。赫里奥特（Herriott）多路通光电池具有紧凑的设计同时提供长光程长度，能够将光学量子存储器的存储时间延长几个数量级[8][9]。在原子磁强计中，单程通光碱金属电池仅允许探针光一次穿过碱金属蒸汽，限制了其与介质的相互作用；而多路通光电池则使光能够多次穿过蒸汽，增加了光吸收和偏振旋转，而无需更高的原子密度或更大的物理空间。这种设计增强了光旋转信号，降低了噪声，并提高了信噪比，最终提高了磁强计的灵敏度。理解多路通光光束的空间分布通常是必要的——例如，在研究激光光束与原子的相互作用时。为了解决这个问题，我们提出了一个全面的分析模型和Python代码，以完全再现多路通光光束的空间分布。这对于优化多路通光电池在各种应用中的使用非常有用，尤其是在紧凑型设置中，因为在这种情况下实现足够的灵敏度通常是具有挑战性的。例如，标量原子磁强计可以测量拉莫尔进动频率，即使在有限磁场中也能有效工作，具有诸如更高分数分辨率和固有自校准等计量优势[10]。这些磁强计被广泛应用于各种场景，包括环境中的生物医学传感[11]、磁异常检测[12][13]、磁共振成像（MRI）[14]、太空探索[15]和磁导航[16]。然而，它们在有限磁场中的性能从根本上受到自旋交换弛豫的限制，这会缩短自旋弛豫时间。尽管可以使用光束收窄技术部分抑制这种效应[17][18][19]，但无法完全消除。多路通光电池通过在脉冲泵浦-探测模式下实现量子非破坏性（QND）测量提供了一种有前景的解决方案，可以在不增加测量体积的情况下提高灵敏度。实现QND测量的一个关键因素是高光学深度，而多路通光电池显著提高了这一参数。例如，在标量磁强计中使用两个圆柱形多路通光碱金属电池已经展示了亚飞特斯拉级的灵敏度[7][20]。此外，还开发了一种快速旋转场（FRF）矢量磁强计，结合了快速旋转磁场和多路通光标量磁强计，其在地球磁场下的分数分辨率为0.7百万分之一，角灵敏度为6 nrad/Hz，显著提高了磁源定位的准确性[21][22]。

在理想的技术条件下，原子磁强计的灵敏度从根本上受到量子噪声源的限制，包括自旋投影噪声（δBspn）、光子散粒噪声（δBpsn）和原子自旋扩散（δBasd）[23][24][25][26][27][28][29]。原子自旋扩散源于原子的热运动，导致它们的空间分布波动和检测到的自旋信号的时间依赖性变化。这种效应还受到原子在检测区域内外的扩散的影响，可以通过自旋噪声相关函数进行分析。量子噪声贡献的比例分别为δBspn～1γ1nvVT2 和 δBpsn～1γ1T2nvVΓprOD?，其中γ是旋磁比，T?是横向弛豫时间，nv是活性体积，Γpr是探针率，OD?=nvσl是光学深度。作为QND测量的关键参数[30][31][32]，OD?在多路通光电池中可以通过增加有效相互作用长度而显著提高，从而提高磁强计的灵敏度。

在各种多路通光赫里奥特细胞设计中，圆柱形细胞最常用于原子磁强计。然而，在传统的圆柱形多路通光电池中，横向光束截面遵循李萨茹斯图案[33][34][35]，这无法完全覆盖镜面并反复经过相同区域，降低了有效活性体积，限制了高灵敏度原子磁强计的微型化。此外，不可避免的高聚焦区域会加速由于原子扩散导致的光谱相关性衰减，并增加自旋噪声[7]。为了解决这些限制，我们提出了一种基于两个平面镜和一个凹面镜的循环多路通光碱金属电池。这种设计改善了空间光束覆盖范围并减少了斑点重叠，从而提高了活性体积与总体积的比例，增强了探针光与原子 ensemble 之间的均匀相互作用。我们提出了一个与商业光线追踪软件模拟结果一致的多路通光电池分析模型，并提供了一个公开可用的Python程序，以便于设计用于光学量子存储器和磁强计的应用的多路通光电池。

在传统的圆柱形电池中，不均匀的李萨茹斯光束分布导致有效填充因子约为2/π ～ 0.64或更低，这是由于重复采样和未填充区域造成的。相比之下，循环几何结构能够更均匀地覆盖可用体积，从而获得了更大的有效活性体积V。因此，更多的原子参与独立波动，相应的量子噪声比例有利地变为δBspn∝(nvV)?1/2 和 δBpsn∝(nvVOD?)?1/2。这种活性体积的增加通过统计平均降低了自旋投影噪声和光子散粒噪声。

此外，之前缺乏多路通光碱金属电池中自旋噪声的分析模型。例如，在Sheng的研究中，分析主要依赖于数值模拟而不是封闭形式的处理[7]。虽然已经为单程几何结构开发了分析模型[28]，但它没有考虑多路通光配置或高斯光束的像差。在这里，我们开发了一个通用的多路通光碱金属电池自旋噪声分析框架，明确考虑了光束像差和空间强度分布，并适用于广泛的几何结构。使用这个模型，我们分析了一种以前未被研究过的循环多路通光电池，结果表明随着焦距的增加，自旋噪声会降低，这对高精度量子传感具有优势。我们还证明了循环设计可以优于传统的圆柱形电池。此外，虽然之前的研究表明高聚焦区域可能会增加自旋噪声，但我们的结果首次提供了这一效应的定量确认。

**2. 原子蒸汽细胞中自旋噪声的理论**
原子磁强计的灵敏度从根本上受到自旋投影噪声的限制，这由海森堡不确定性原理决定了量子极限。此外，由于扩散引起的自旋噪声引入了额外的经典噪声，进一步降低了灵敏度。因此，彻底理解自旋噪声是至关重要的。鉴于原子蒸汽中存在丰富的相关性，相关函数对于捕捉原子自旋噪声的时间和空间动态至关重要[25]。根据维纳-钦钦定理（Wiener-Khinchin theorem），光学旋转信号的自旋噪声功率谱密度S(f)可以表示为其时间自相关的傅里叶变换。这种关系简化为：
(1) S(f) = 〈?(t)2〉∫?∞?C(|τ|)e?2πfτdτ，
其中S(f)用自旋噪声时间相关函数C(τ)表示，C(τ)由探针光的法拉第旋转?的归一化时间自相关给出：
(2) C(τ) = 〈?(t)?(t+τ)〉〈?(t)2〉。
这个相关函数为理解自旋噪声如何受到自旋投影引起的法拉第旋转的影响提供了基础，我们将在后续部分讨论这一点。

**2.1. 自旋噪声时间相关函数**
我们首先推导出自旋扩散引起的自旋噪声时间相关函数，以量化原子自旋相关性随时间的衰减。由于探针光沿z方向传播，因此测量的是投影到z轴上的原子自旋，我们关注z方向上的自旋期望值?sz?。在任何给定时间t，位置r1和r2处的?sz?相关性由下式给出：
(3) 〈sz(r1,t)sz(r2,t)〉F = 〈sz2〉Fδ(r1?r2)nv，
其中F是总原子自旋，δ(r1?r2)是表示r1=r2时空间重合的狄拉克δ函数，因此随机极化的原子的?sz?仅在相同位置相关。这种相关性等于自旋期望值?sz2〉F的方差，即：
?sz2〉F = 2F + 1/(2I?1) × 1/(2I?1) × 2F(F?1)。
引入时间延迟τ后，带有缓冲气体的蒸汽细胞中原子自旋的演化可以表示为：
(4) (sz+isx)(r2,τ) = e?iωLτ ? τ/T2 ∫G(r1?r2,τ) × (sz+isx)(r1,0)d3r1，
其中sz和sx分别表示原子自旋的z方向和x方向分量。这里的自旋动力学取决于拉莫尔频率ωL下的自旋进动、横向自旋弛豫时间T2以及描述扩散自旋在时间延迟τ内空间分布的格林函数G(r1?r2,τ)，即：
G(r1?r2,τ) = (4Dτ)?3/2e?|r1?r2|2 / 4Dτ，其中D是扩散常数。
从方程(4)可以推导出τ后r1和r2处自旋期望值的相关性，简化为：
(5) 〈sz(r1,t)sz(r2,t+τ)〉F = cos(ωLτ)e?τ/T2 ∫G(r3?r2,τ) × 〈sz(r1,t)sz(r3,t)〉Fd3r3，
其中r3作为一个虚拟变量引入是为了区分积分中的r1和r2。由于需要平均的变量是?sz(r1, t)?和?sz(r3, t)?，常数cos(ωLτ)、e?τ/T2和G(r3?r2,τ)与这些自旋变量无关，可以从平均操作中提取出来。将方程(3)代入方程(5)得到：
(6) 〈sz(r1,t)sz(r2,t+τ)〉F = cos(ωLτ)e?τ/T2 ∫G(r3?r2,τ) × 〈sz2〉Fδ(r1?r3)nvd3r3，
简化为：
(7) 〈sz(r1,t)sz(r2,t+τ)〉F = cos(ωLτ)e?τ/T2G(r1?r2,τ)〈sz2〉Fnv。
由于δ(r1?r3)仅在r1=r3时非零，这个表达式代表了方程(3)的广义形式，因为它考虑了有限时间延迟τ的影响。直观来说，这反映了原子最初位于r1并在时间τ内扩散到r2的过程，导致r1处的自旋与r2处的自旋在时间τ时相关。

**2.2. 光学旋转相关**
由于扩散驱动的原子自旋沿探针光的自旋投影波动会影响非共振线性偏振探针光的偏振旋转，我们现在探讨自旋投影波动如何表现为光学旋转。具体来说，当存在自旋投影时，它会引起双折射，导致探针光的偏振发生可测量的旋转[36]。探针光的顺磁法拉第旋转由Happer和Mathur给出[37]：
?(t) = ∑F = I±1/2crefoscnvIm(L(ν?νF)) ∫I(r)dxdy ∫I(r)〈sz〉(r,t)d3r，
其中c是真空中的光速，re是电子半径，fosc是振荡器强度，I(r)是探针光的强度分布。磁强计的响应由洛伦兹剖面的虚部给出，即Im(L(ν?νF)) = (ν?νF)(ν?νF)^2 + Γ2，这是一个Voigt剖面的近似，当存在足够的缓冲气体且压力展宽主导线形时成立。ν表示探针光频率，νF表示D1和D2跃迁的共振频率，Γ是压力展宽线宽。
从方程(8)可以得出旋转的时间自相关：
(9) 〈?(t)?(t+τ)〉 = ∑F = I±1/2(crefoscnvIm[L(ν?νF)] ∫I(r)dxdy)2 ∫I(r1)I(r2)〈sz(r1,t)sz(r2,t+τ)〉Fd3r，
类似地，可以从方程(8)得出光学旋转的方差：
(10) 〈?(t)2〉 = ∑F = I±1/2(crefoscnvIm(L(ν?νF)) ∫I(r)dxdy)2 ∫I(r)2〈sz2〉Fnvd3r。
将方程(9)和(10)代入方程(2)，得到时间相关函数：
(11) C(τ) = ∫I(r1)I(r2)G(r1?r2,τ)cos(ωLτ)e?τ/T2d3r1d3r2 ∫I(r)2d3r，
其中扩散分量Cd(τ)由下式给出：
(12) Cd(τ) = ∫I(r1)I(r2)G(r1?r2,τ)d3r1d3r2 ∫I(r)2d3r，
Cd(τ)可以理解为初始在探针光中的原子在时间τ后仍留在光束中的概率，即使它们扩散出去后又返回。它仅取决于探针光的强度分布和格林函数。因此，为了确定多程细胞中的Cd(τ)，我们首先必须表征探测光束在这样细胞内的强度分布。具体来说，我们关注的是循环多程细胞[38]，其特点是具有较高的通过次数以减少光子散粒噪声，并且具有较大的有效体积，这可以提高光子散粒噪声和自旋投影噪声的性能。

3. 基于循环多程腔的原子蒸汽细胞
为了确定自旋噪声，我们首先确定循环细胞内的光学路径。基于Herriott细胞设计的循环多程细胞可以理解为单个紧凑腔体内的多个Herriott细胞。如图1a所示，它由三个镜子组成：M1和M1′，每个镜子的焦距为f1，以及M2，焦距为f2。镜子M1和M1′距离M2的距离为d，它们分别形成下半部分和上半部分。它们分别关于沿y轴对齐的镜面对称轴以小角度θx（对于M1）和θx′（对于M1′）倾斜，形成了比典型Herriott细胞更多的通过次数的循环光学模式。为了检查循环细胞内的光斑分布，我们计算它们在镜子M1和M1′上的位置。

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图1. a) 循环多程碱细胞的示意图（顶部），入射光束从M1的一侧进入并从另一侧出射。为了清晰起见，内部光路（红线）被简化了，并不代表实际的通过次数或光路。带箭头的球体表示原子自旋。镜子M1和M1′围绕y轴（蓝色虚线）旋转，以在M1和M1′上形成循环光束反射模式。模拟参数为θx=0.04°, θx′=?0.04°, x0=8.11 mm, y0=0 mm, x0′=?0.26°, y0′=2.21°, d=29.8 mm, f=1 m，这样会产生78次反射。b) M1′上的光斑位置，空心圆圈标记旋转前的位置，实心圆圈表示旋转后的位置。镜子的倾斜导致光学中心偏移Δx，以及围绕光学中心180°旋转后最后一个反射光斑的偏移Δn。c) M1和M1′以相反方向旋转，使得光斑在M1′上的C1′和M1上的C1周围循环，形成循环模式。

3.1 循环多程细胞的光斑分布
我们使用光线传输矩阵分析来分析循环多程细胞内的光斑分布。由于光线在镜子之间反复传递，多程细胞内的光线传输矩阵可以用单次往返的矩阵简单描述：
(13)[ABCD]=[10?1/f1][1d01][10?1/f2][1d01]。
这样光线从M1进入，经过距离d到达M2，然后从M2反射，再返回M1并再次反射。第n次从M1反射的y位置yn和y斜率yn′可以使用传输矩阵表示为：
(14)[ynyn′]=[ABCD]n[y0y0′]，
其中y0和y0′是初始的y位置和y斜率。yn可以写成：
(15)yn=y0cos(nθ)+2df2?d2
y0′sin(nθ)=Ysin(nθ+β)，
其中θ=arccos(A+D2)=arccos(1?d/f2)是镜子上光斑之间的角度θ。θ仅取决于镜子的焦距f2和镜子之间的距离d，不会随入射光的位置和角度而变化。当M1和M1′不倾斜时，x位置xn和x斜率xn′也可以用类似的方式描述，xn可以写成：
(16)xn=x0cos(nθ)+2df2?d2
x0′sin(nθ)=Xsin(nθ+α)，
其中x0和x0′是初始的x位置和x斜率。X和Y分别是光斑在x方向和y方向的最大幅度。如果不考虑M1和M1′的倾斜，方程(15)和(16)描述了典型Herriott细胞上的光斑，其轨迹是椭圆形的。然而，在循环多程细胞中，由于M1和M1′的倾斜，xn和xn′不同，这引入了光学中心的偏移。这种偏移使得光斑能够循环，从而实现比Herriott细胞更多的通过次数。给定镜子θx的小角度旋转，x和x′的变化为：
(17)[xsxs′]→[xsxs′]+[0θx]，
其中s是一个特定的标识符，表示旋转镜子上的入射光。由于参数的角度分量相对于镜子表面法线，而在旋转的镜子系统中，法线也以相同的角度θx旋转，因此需要包含一个额外的项以确保光线传输矩阵参数引用回原始坐标系。鉴于M1和M1′是平面镜子（f1→∞），我们可以说：
(18)[10?1f1][xsxs′]+[0θx]=[xsxs′]+[02θx]。
因此，单次往返表示为：
(19)[xs+1xs+1′]=[ABCD]([xsxs′]+[02θx])，
这描述了一个递归关系，其中由于从倾斜镜子的反射而添加了一个扰动项。因此，从旋转镜子反射n次后的参数可以表示为：
(20)[xs+nxs+n′]=[ABCD]n[xsxs′]+∑i=1n[ABCD]i[02θx]，
其中第一项代表未旋转镜子的光线特性，第二项总结了来自旋转镜子的扰动。这个方程依赖于一个特殊情况，即简化了方程(18)——镜子M1是平的，其焦距实际上是无限的。y偏移Δn（下标n表示反射次数）对应于方程(20)中的第二项。我们可以推导出以下表达式：
(21)Δn=B∑i=1nUi?1×2θx，
其中
(22)UN=sin(N+1)θsinθ，
(23)θ=arccos(A+D2)。
通过代入特定参数，方程(21)可以简化为：
(24)Δn=2θx×2df?d2∑i=1nsiniθ，
这是从镜子反射的每个光斑的偏移。随着反射次数的增加，这个偏移会累积，如图1b所示。值得注意的是，最后一个反射光斑的偏移（围绕光学中心180°旋转后）Δn大约是光学中心偏移Δx的两倍，即Δx≈2Δn。将此代入方程(24)，我们可以表示光学中心的偏移为：
(25)Δx≈θx×2df2?d2∑i=1nsiniθ。
为了计算循环多程细胞上光斑的x位置，我们可以简单地将偏移加到初始位置上来考虑镜子的倾斜。如果光斑在激光入射到腔体时逆时针旋转，位置偏移将首先受到镜子M1的影响。此时，光斑的位置可以表示为方程(26)，其中求和项m0是所需位置计算的参数n与M1上第一次反射的参数n0之间的差异：
(26)xn=x0cos(nθ)+2θx×2df?d2∑i=1m0siniθ。
在围绕光学中心逆时针旋转180°之后，光束现在进入M1′。由于M1′相对于M1旋转了角度θ1′?θ1，现在的求和项变为m1，即所需计算的参数n与第二个受影响镜子M1′上第一次反射的参数n1之间的差异。随后它进一步循环，使其成为一个循环多程细胞。随着光斑的循环，它们在M1和M1′之间交替。我们定义整数k来描述光斑的循环次数，其中k为：
(27)k=?nθπ?。
我们通过取反射角度参数除以π的向下取整函数来得到k。这个计算允许k量化光在光学系统内遇到的循环次数。此外，k的奇偶性（无论是奇数还是偶数）表明光是在M1还是M1′上。考虑到光斑在M1和M1′之间交替，我们修改方程(26)得到第n个光斑的一般x位置为：
(28)xn=x0cos(nθ)+22df?d2×∑j=0k∑i=1mjθjsiniθ，
其中每次反射镜子的变化都会在位置描述中增加一个求和项，每个项的求和指数mj是所需计算的参数n与相应镜子上第一次反射的参数nj之间的差异。这里，θj表示镜子的相对旋转角度，取值为θx, ?2θx, 2θx, ?2θx, 2θx等。因此，我们得到了通过碱液细胞的循环光斑位置，这增加了测量的有效体积。

如图1c所示，镜子M1和M1′以相同的角度反向旋转，表示为Δx=?Δx′=Δ。这导致M1的光学中心偏移进入正x方向，而M1′的光学中心偏移进入负方向。入射光以位置(x0, 0)和角度(0, φy0)进入，其中y0′被设置为一个负角度，使光斑顺时针旋转。下面的示意图具体说明了腔体设计中M1和M1′的配置。这种配置延长了探测光束通过碱液细胞的光学路径长度，同时在细胞内空间分布光束。此外，由于循环细胞的光学路径长度影响原子蒸汽的自旋噪声动态，我们还旨在确定这种类型细胞中允许的总反射次数，因为它与路径长度成正比。

3.2 反射总数
接下来，我们确定镜子上可能的反射总数。在我们的配置中，M1上的初始光斑起源于(x0, 0)，首先通过M1部分，其中光束中心位于(Δ, 0)。这条轨迹再次与x轴相交于(2Δ?x0,0)。随后，光通过M1′部分，其中光束中心位于(?Δ,0)。因此，经过一个完整的循环后，光返回到(x0?4Δ,0)。按照这个模式，经过N个循环后，位置可以表示为(x0?4NΔ,0)。鉴于这种设计的对称性，退出条件的标准是位置必须小于?x0。因此，满足这个条件所需的循环次数可以根据不等式计算：
(29)x0?4NΔ由于循环次数N必须是整数，可以使用向上取整函数来计算。经过N次循环后，光斑的总角度位移为2πN。考虑到方程(23)，其中两个连续反射点之间的角度为θ，M1上的总反射次数nR可以表示为：
(30)nR=2πNθ=2πθ?x02Δ?。
此外，总反射次数还取决于y方向的初始输入角度y0′和镜子之间的距离，如图2a所示。对于每个镜子分离，存在一系列允许的y0′值，这些值范围内反射次数保持不变，反映了编码对y0′变化的鲁棒性。特别是，y0′可以大幅度变化而不会影响总反射次数，显示出循环设计对镜子错位的鲁棒性。一般来说，所需的y0′随着镜子分离的增加而增加。较短的镜子分离会产生更多的反射次数，这虽然有利于增加相互作用长度，但也表明对镜子分离的小变化的敏感性增加。随着镜子距离的增加，实现大量反射所需的y0′稳定在大约1.25 mm。

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图2. a) 作为镜子间距离和y方向输入角度函数的循环细胞中计算出的反射次数，其中λ=780nm，ω0=1mm，θx=0.02°，φx0=0°，f2=1m。结果表明，循环设计对镜子错位不敏感。b) 每次往返沿z方向的光束半径轨迹，d = 30 mm。光束往返两次穿过镜子分离。c) 不同镜子分离距离下光束半径的振荡演变。d) 分析光束位置和腰径（空心圆圈）以及Zemax模拟的光线（散点）。多程细胞参数为：f2=1000mm，M1是平面镜子，d=86.46mm，镜子M1和M1′的旋转角度分别为0.02°和-0.02°。入射光的位置x0=11 mm和y0=0 mm，角度φx0=0°，φy0=1.2°。从方程(31)和(32)计算出的光束半径，f2 = 1000 mm和ω0=1mm。

3.3束宽
除了允许的反射总数外，束宽还影响多程细胞中原子的自旋噪声。为了考虑这种效应，我们推导了整个细胞中的束宽，从而能够计算束的强度分布。这反过来使我们能够确定方程（12）中的Cd值。假设探测束以高斯束的形式传播，M1和M1′处的复数束参数q随反射次数n的变化而变化，如下所示：
(31)
qn = Aq0 + BCq0 + D
其中ABCD矩阵由方程（13）给出。初始束参数为q0 = z + iπω0/2λ，其中z相对于束腰ω0和波长λ定义。一般来说，位置z处的复数束参数由下式给出：
1q(z) = 1/R(z) ? iλπ/ζw(z)2
其中R是束波前的曲率半径，ζ是介质的折射率，w是束半径，定义为束中心到强度降至其最大值的1/e2（约13.5%）的距离。它由下式给出：
w(z) = w0/√(1 + (zz/R)2)
其中zR是瑞利范围，定义为zR = πw0/2λ。如果第一次反射位于初始束的束腰处，则初始束的z=0，ω0=1 mm。M1或M1′上第n次连续反射的束半径由下式给出：
(32)
ωn = ?λπIm(1/qn)
图2b显示了使用方程（32）计算的前30次往返中束半径随镜面间距变化的情况，对于平面镜M1和M1′以及f2 = 1 m的凹面镜M2。束半径随着连续反射周期性变化，较大的镜面间距导致振荡周期变短。如图2c所示，由于凹面镜M2的作用，束在经过多次往返后会逐渐聚焦，然后在经过一定次数的往返后再次扩散。

3.4. 验证分析模型与光线追踪模拟结果的一致性
为了验证分析计算，我们将预测的束位置和宽度与商业光线追踪模拟（本例中使用Zemax）得到的结果进行比较。我们通过使用100条光线来模拟高斯束，这些光线在图2d的镜面上以黑色散点表示。黑色空心圆表示使用与模拟相同参数分析计算得到的束位置和宽度。这些参数还给出θ=0.4189°。这意味着在单次循环中，有2π/θ ≈ 15次反射，其中7次反射发生在单个旋转镜上。使用方程（24）计算的光心偏移Δ为0.6754 mm。将其代入方程（30），我们得到总反射次数nR为120次，这与模拟结果一致。
此外，为了验证分析得到的束位置，我们计算光线的平均位置以确定光斑位置。选择这种方法是因为它减少了与单个光线位置相关的随机误差，从而提供了更准确的光斑位置表示。我们发现120个反射位置的平均误差距离为0.0122 mm。
我们还观察到束宽的变化遵循图2b中预期的周期性变化。我们进一步通过计算每个光斑处束宽内的光线比例来验证我们的计算。对于高斯束，束宽内的光斑应包含87%的总光斑数。实际上，随着模拟光线的增加，束宽内的光斑比例趋近于87%，证明了我们分析模型的有效性。我们的模型还可以提供探测束在细胞中传播时束腰大小的分布。

4. 多程细胞中的自旋噪声
最后，我们提出一个模型，通过使用多程束的强度分布来解方程（12），从而推导出一般多程细胞的自旋噪声扩散相关函数。考虑到由像差引起的束椭圆度非常重要，特别是来自圆柱镜的反射，因为它们引入了束横截面的不对称性。椭圆高斯束的强度分布由下式给出：
(33)
I(ξ,η,z) = |E?(ξ,z)|E?(η,z)|
其中E是椭圆高斯束的相对场强，ξ和η是沿主轴的长度。对于圆形高斯束，E?=E?，因此其强度分布可以简化为：
(34)
I = |E(r,z)|2
其中r是束横截面的半径。一般来说，E(r)表示为：
(35)
E(r,z) = 1/q(z)exp(?ikr2/2q(z))
其中k是光的波数。通过在M1上每次反射后沿z方向传播束，我们得到第n次通过的复数束参数q(z) = q? + z，其中qn是M1处的束参数，z是该往返中探测束的行程。qn由下式给出：
(36)
qn = R?q?
其中R?是任何多程细胞的往返矩阵。为了简化推导，我们取1/q(z) = a ? ib，其中a和b是实数，得到E(r,z) = a2 + b2e?kr2/b2e?ikr2/a2e?iarcctan(b/a)。解方程（34），强度分布可以表示为更简洁的形式：
(37)
I(r) = (a2 + b2)e?kr2/b
我们现在将通过分别评估分子和分母来解方程（12）。使用方程（37），方程（12）的分子∫I(r?)I(r?)G(r??r?,τ)d?r?d?r?对于第n次往返可以表示为：
(38)
= ∫(a?/2 + b?/2)e?k(x?/2 + y?/2)b?(a?/2 + b?/2)e?k(x?/2 + y?/2)b?/1(4Dτ)3/2e?(x??x?)2+(y??y?)2+(z??z?)2/4Dτd?r?d?r?
假设细胞尺寸远大于束宽，我们可以随后对x和y从?∞到∞进行积分，得到：
(39)
= ∫?∞d∫?∞dπ(a?/2 + b?/2)(a?/2 + b?/2)2kDτ(b? + b?+4b?b?Dkτ)e?(z??z2)2/4Dτdz?dz?
为了进一步简化计算，我们将u = z??z?和v = z?+z?代入方程（39），得到：
(40)
= ∫??d?∫??d?u2d+uπ(a?/2 + b?/2)(a?/2 + b?/2)?kDτ(b? + b?+4b?b?Dkτ)e?u2/4Dτdvdu+∫?2d∫??d+u2d?uπ(a?/2 + b?/2)(a?/2 + b?/2)?kDτ(b? + b?+4b?b?Dkτ)e?u2/4Dτdvdu
由于当|z??z?|远大于细胞长度时，z1处的自旋噪声与z2处的自旋噪声仅弱相关，我们可以假设u ? d。在除了高斯函数e?u2/4Dτ以外的所有地方取u=0，该函数是偶函数，分子变为：
(41)
= ∫??d2dπ(a?/2 + b?/2)(a?/2 + b?/2)2kDτ(b? + b?+4b?b?Dkτ)dv∫?2de?u2/4Dτdu
使用误差函数的定义，我们发现∫?2de?u2/4Dτdu = πDτ×erf(dDτ)，也可以用互补误差函数表示：erf(dDτ) = 1?erfc(dDτ)。对于较大的d，我们可以应用渐近展开式，得到erfc(dDτ) ≈ Dτdπe?d2/Dτ。由于d很大而D很小，这个表达式趋于0，因此我们得到简化的分子：
(42)
= πDτ∫??d2dπ(a?/2 + b?/2)(a?/2 + b?/2)2kDτ(b? + b?+4b?b?Dkτ)dv
方程（12）的分母∫I(r)2 d?r对于第n次往返可以表示为：
(43)
= ∫?∞d(a? + b?)2π2bkdz
最后，我们可以通过对所有往返中方程（42）的分子求和并对所有往返中方程（43）的分子求和来评估多程细胞的归一化自旋噪声扩散相关方程（12）。
我们可以用类似的方法解决像差高斯束的方程（12），但使用方程（33）代替。由于像差光束的两个主轴焦点不重合，我们传播两个不同的q参数，q?和q?。然后我们使用方程（35）计算E?和E?，从而得到方程（33）。方程（12）的分子∫I(r?)I(r?)G(r??r?,τ)d?r?d?r?可以得出：
(44)
= ∫?∞d∫?∞dπk?b?bη(2a?2+z?/2+z?/2+2a?(z?+z?)+2b?(b?+2Dkτ))×1(2a?2+z?/2+z?/2+2a?(z?+z?)+2b?(b?+2Dkτ))dz?dz?
分母∫I(r)2 d?r对于第n次往返可以表示为：
(45)
= ∫?∞dπ2kb?bη·1[(a?+z)2+b?2]dz
similarly, 我们可以通过对所有往返中方程（44）的分子求和并对所有往返中方程（45）的分子求和来评估像差高斯束在多程细胞中的归一化自旋噪声扩散相关方程（12）。通过为任何多程细胞定义R，我们现在可以推导出多程细胞中的自旋噪声扩散相关函数。在补充信息（图S1）中，我们通过展示与Sheng等人[7]报告的圆柱细胞计算和Vito等人[28]的单次通过计算的良好一致性来验证我们的自旋噪声模型。

4.1. 循环多程碱金属细胞中的自旋噪声
为了研究方程（12）中循环多程细胞中的自旋噪声，我们取方程（13）中的往返矩阵R。对于反射在凹面镜上的束，切向和矢状方向的焦距分别是ftan = fcos?和fsag = f/cos?，其中?是束与入射法线之间的角度[39]。对于小的?，Δf = ftan?fsag ≈ f?2/2 ≈ 0。因此，循环多程细胞中的束可以近似认为是像差的。在图3a中，我们展示了从方程（42）和（43）计算出的归一化自旋噪声扩散相关Cd，这些方程适用于像差束。自旋噪声功率谱密度根据方程（1）计算，光谱被标准化到它们的峰值。在这些计算中，我们取总反射次数nR=78，细胞长度l=30mm，γ=780nm，细胞温度T=120°C和缓冲气体压力70 Torr。特别是对于含有Rb原子和N2缓冲气体的碱金属蒸汽细胞，我们可以使用在Ishikawa和Yabuzaki [40]中测量的扩散常数D?=0.159cm2/s和温度T?=60°C以及压力p?=760Torr。扩散常数D(pRb?N2)由下式给出：
D(pRb?N2) = D?p?pRb?N?(TT?)3/2
其中pRb?N2是碱金属细胞中Rb?N2混合物的压力。如果使用不同的碱金属蒸汽（如Na、Cs或K）或缓冲气体（如He或Ne），则需要相应调整计算中的扩散常数。在ω?=1mm、f=1mm的情况下，Cd的衰减比ω?=1mm、f=10mm的情况更快，这对应于前者情况下更大的PSD线宽。有趣的是，较小的初始束腰会导致Cd的衰减更慢。这是因为较大的初始束腰会导致更高的束发散，从而形成更紧密的聚焦区域。

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图3. a) 从方程（42）和（43）计算出的循环细胞的归一化自旋噪声扩散相关Cd以及从1计算出的归一化功率谱密度。计算是在ω?=1mm和ω?=10mm以及焦距f=1mm和f=10mm的情况下进行的。细胞参数为d = 30 mm和n = 50。b) 单次通过时的Cd和归一化PSD（插图），其中f= 1.3 m和d= 45 mm以及ω? = 1 mm。通过插入障碍物防止原子进入紧密聚焦区域，自旋相关函数显示出更慢的衰减，自旋扩散噪声减小（插图）。
我们的分析还表明，高强度区域——以及相应的紧密聚焦——显著贡献于自旋扩散噪声。尽管这些区域在相关函数中占据很大权重（如方程（12）所描述），但由于它们的紧密空间限制，原子通过它们的速度很快，从而限制了自旋相干性。为了缓解这种效应，我们模拟了在单次通过中包含一个限制原子运动的障碍物（图3b）。这种修改与不引入阻挡时Cd的显著衰减相比，显著改善了自旋扩散噪声性能。具体来说，即使在焦点周围阻挡1 mm的区域也会显著增加Cd，而且随着阻挡长度的增加，这种增加逐渐减小。这表明紧密聚焦区域主导了自旋相关的快速衰减。因此，小范围的紧密聚焦会不成比例地降低自旋噪声性能。这是因为原子在焦点附近的高强度梯度中以较短的时间尺度扩散，导致集体自旋信号的时间相关性迅速丧失。尽管更紧密的聚焦也减少了有效相互作用体积，但主要效应是扩散相关函数的加速衰减。因此，移除焦点区域可以改善有效相关时间并减少自旋噪声。这种策略特别适用于使用焦距较短的凹面镜的系统，因为这些系统的束腰更紧，扩散引起的去相关更为明显。

4.2. 与传统圆柱多程碱金属细胞的比较
基于快速旋转场的标量 和矢量原子磁力计中使用了圆柱多程细胞，展示了前所未有的精度[7]，[21]，[41]，[42]。圆柱细胞的基本结构和Lissajous束斑分布显示在图4a中。此外，我们使用Silver [33]中的R计算圆柱多程细胞中的自旋噪声。由于圆柱细胞中的束是像差的，我们使用方程（44）和（45）来计算Cd。我们发现，如图4b所示，圆柱形细胞产生的光束分布使得初始光束宽度较小时镉（Cd）的衰减速度更快，这与图3a中的循环多 pass 细胞的情况相反。下载：下载高分辨率图像（463KB）下载：下载全尺寸图像

图4. a) 圆柱形多 pass 碱性细胞的示意图（顶部），入射光束从 M1 的中心孔进入并从同一孔射出。为了清晰起见，内部光束路径被简化了，并没有代表实际的光束通过次数或路径数量。带箭头的球体表示原子自旋。在 M2（底部）观察到的李萨如图样显示了不可避免的大型未填充区域和紧密聚焦区域。模拟参数为：扭曲角 θ=50°，d=30 mm，78 次往返，wξ0=wη0=1 mm，以及 f1=f2=50 mm。b) 圆柱形细胞中镉（Cd）的强度分布及其归一化功率谱（插图），初始光束宽度分别为 wξ0=wη0=1 mm、2 mm 和 5 mm。模拟参数为：扭曲角 θ=50°，d=30 mm，21 次往返，以及 f1=f2=50 mm。

在比较这两种类型的多 pass 细胞时，圆柱形配置的结果来源于 Sheng 等人的研究 [7]，而循环多 pass 细细胞是在相同条件下模拟的：42 次通过，ω0=0.95 mm，d=30 mm。如图5所示，循环细胞的相关函数衰减得更慢，表明自旋扩散噪声降低。还需要注意的是，圆柱形细胞的计算没有考虑光束斑点的重叠。由于循环设计显著减少了重叠，之前计算得出的圆柱形细胞的自旋相关系数 Cd 可能被高估了。下载：下载高分辨率图像（181KB）下载：下载全尺寸图像

图5. 圆柱形细胞与循环多 pass 细细胞中镉（Cd）的强度分布及其归一化功率谱（插图），两者都配置了42次光学通过，ω0=0.95 mm，d=30 mm。圆柱形细胞使用 f=50 mm 的圆柱镜和 48° 的扭曲角，而循环细胞使用 f=5 m.5 的球面镜。

**结论**
在这项工作中，我们提出了一种新型的循环多 pass 碱性细胞，旨在克服传统圆柱形和 Herriott 多 pass 结构中由原子扩散引起的自旋噪声限制。我们开发了一个通用的分析框架，用于多 pass 细细胞中的自旋噪声功率谱，该框架明确考虑了光束像差和空间强度分布，这些特性在之前的模型中未被考虑。利用 ABCD 矩阵方法，我们确定了光束轮廓，并将扩散相关函数扩展到多 pass 结构，并通过已建立的圆柱形和单 pass 结构的结果对模型进行了验证。与表现出非均匀李萨如图样和较低有效填充因子的圆柱形细胞相比，循环设计实现了更均匀的空间覆盖和更大的有效体积，从而增加了有效探测的原子数量，并通过 δBspn 和 δBpsn 与 (nvV)?1/2 的有利缩放降低了量子噪声。我们证明了自旋噪声随着镜片焦距的增加而减小，并且循环几何结构可以优于传统的圆柱形设计。此外，选择性地抑制紧密聚焦区域提供了另一种减少扩散诱导噪声的方法。总体而言，所提出的循环多 pass 细细胞为提高精确量子传感应用（包括原子磁测量和光学量子存储器 [43]）的灵敏度提供了一个实用的平台。

**数据可用性声明**
支持本研究所有发现的数据都在文章中提供。如有需要，可以提供更多信息。用于确定循环细胞中光束位置和斑点宽度的代码可在 GitLab [在线] 获取。更多信息请参见：(循环细胞模拟) https://gitlab.developers.cam.ac.uk/qlk21/recirculating-cell [44]。如果您在您的工作中使用了此代码，请引用本文。

**CRediT 作者贡献声明**
Qian Ling Kee：撰写——原始草案、方法论、调查、形式分析。Lingyi Zhao：方法论、形式分析。Ruvim Lecamwasam：形式分析。Biveen Shajilal：方法论、形式分析。Xinan Liang：验证、软件。Joel K. Jose：调查。Yao Chen：方法论。Ping Koy Lam：资源、项目管理。Tao Wang：撰写——审稿与编辑、监督、资源、项目管理、资金获取、概念化、撰写——原始草案。