聚丙烯复合材料中电热机械性能的多尺度协同调控：一种机器学习-分子动力学方法

《Polymer》：Multiscale Synergistic Regulation of Electro-Thermal-Mechanical Properties in Polypropylene Composites: A Machine Learning-Molecular Dynamics Approach

　　

陈建国|李长云|史静

山东科技大学电气工程与自动化学院，中国青岛市266590

摘要

由于经验性的材料选择以及微观-介观-宏观关系的不完整性，聚丙烯（PP）复合材料在实现电热机械性能的协同增强方面面临挑战。本研究提出了一种多尺度界面相互作用协同调控理论，整合了双基础筛选原理（兼容性/功能性）、双尺度协同机制（分子-介观耦合）和含量阈值效应。在该框架的指导下，通过机器学习驱动的工作流程确定了芳香族聚硫脲（ArPTU）和聚芳醚脲（PEEU）作为最佳填料，并通过分子动力学（MD）模拟进行了验证。构建了十个模型（纯PP、二元/三元复合材料）来计算关键性能。结果表明，3%ArPTU/4%PEEU/PP三元体系的介电常数提高了9.25%，击穿强度提高了13.76%，能量密度提高了41.38%，同时保持了较高的热稳定性（T_g升高了79 K）。这项工作为设计高性能全有机PP电介质建立了一个通用范式，对高温条件下的电容器寿命延长具有直接意义。

引言

聚丙烯（PP）由于其低损耗和良好的加工性能，是电容器中的主要电介质。然而，其较低的固有介电常数和在高温下的热不稳定性限制了其在高能量密度应用中的使用[1]。虽然混合改性提供了一种灵活的提高PP性能的方法，但目前的方法依赖于经验性的填料选择，缺乏对关键填料含量的明确界定，并且未能建立一致的微观-宏观关系[2]、[3]、[4]、[5]。

为了解决这些问题，我们提出了一种多尺度界面相互作用协同调控理论，该理论通过整合以下内容与单尺度改性方法不同：①确保兼容性和功能性的双基础筛选原理；②连接分子相互作用和介观界面的双尺度协同机制；③解释非线性性能转变的内容阈值效应。这一框架为材料设计提供了统一的指导，克服了试错方法的局限性。

与纯实验研究不同，我们结合了机器学习（ML）进行高通量填料筛选和分子动力学（MD）进行机理验证。ML工作流程利用聚合物数据库（例如PoLyInfo）和Morgan指纹图谱来确定芳香族聚硫脲（ArPTU）和聚芳醚脲（PEEU）作为理想填料，而MD模拟则量化了界面相互作用和性能演变。

本研究的目标是：（1）建立PP复合材料电热机械协同优化的理论基础；（2）证明ML-MD结合方法在加速材料发现方面的有效性；（3）确定适用于高温电容器应用的最佳三元复合材料配方（3%ArPTU/4%PEEU/PP）。这些发现为设计非PP基有机复合电介质提供了可转移的策略。

章节 excerpt

多尺度界面相互作用协同调控理论：优化聚丙烯复合材料电介质的集成框架

本研究提出的多尺度界面-功能协同调控理论包括三个关键元素：材料的双基础筛选原理、双尺度协同机制和含量阈值效应，如图1所示。作为顶层设计逻辑，双基础筛选原理选择了兼具兼容性和功能的改性填料。双尺度协同机制阐明了其背后的原理

机器学习驱动的填料选择和含量优化

基于上述机器学习驱动的材料发现工作流程，本研究编制了一个全面的数据集。数据从专门数据库（包括PolyInfo）和相关文献中提取并整合，共收集了3,000多条聚合物记录。每条记录包含关键性能参数，如填料含量、T_g、E_b等。此外，还收集了40,000多条有机填料的SMILES字符串，以形成一个虚拟筛选库

玻璃化转变温度（T_g）分析和自由体积机制

系统? T_g是通过特定体积-温度曲线方法确定的，结果如图4所示。分析表明，大多数复合材料的熱穩定性比纯PP有所提高。其中，3%ArPTU/PP（350 K）、5%PEEU/PP（356 K）和3%ArPTU/4%PEEU/PP（352 K）复合材料的T_g分别比纯PP（273 K）提高了77 K、83 K和79 K。

自由体积理论提供了基本解释

结论

基于“双基础材料筛选原理”、“双尺度协同机制”和“含量阈值效应”，本研究构建了一个多尺度界面-相互作用协同调控框架。通过将机器学习驱动的高通量筛选与分子动力学模拟相结合，形成了从理论预测到验证的闭环。机器学习筛选确定了ArPTU和PEEU作为最佳有机填料。3%ArPTU/4%PEEU/PP三元体系表现出最佳性能

CRediT作者贡献声明

史静：撰写——审阅与编辑，验证。李长云：项目管理。陈建国：撰写——原始草稿，方法论，形式分析，数据整理

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利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了中国国家重点研发计划（编号：2024YFC3014500）的支持。

陈建国于2024年在中国山东临沂大学获得电气工程学士学位。他目前是山东科技大学电气工程与自动化学院的硕士研究生，主要研究方向是脉冲电容器的性能改进设计。