粉末材料真空薄层干燥的实验与建模研究：采用灰狼优化算法及交叉因素分析方法

《Powder Technology》：Experimental and modeling study on vacuum thin-layer drying of powder materials: Grey wolf optimizer approach and cross-factor analysis

　　丁宇航|惠圆圆|余凯轩|黄楚源|陈显峰|刘丽娟|连政
中国湖北省武汉市武汉理工大学安全科学与应急管理学院

**摘要**
本研究通过实验和建模系统地研究了水合二氧化硅粉末的真空干燥动力学。为了解决传统非线性回归方法（如对初始值的敏感性和易陷入局部最优解的问题），本研究引入了灰色狼优化器（GWO）用于薄层干燥模型的参数识别。基于正交实验数据，采用GWO优化的Page模型在所有条件下都能获得较高的准确度，决定系数（R2）≥0.985，均方根误差（RMSE）≤0.040，显著优于最小二乘法（LSM）（R2≥0.963，RMSE≤0.074）。进一步开发了包含交互项的多元线性模型，能够准确预测不同条件下的水分含量变化。影响干燥过程的因素排序为：初始含水量 > 干燥温度 > 真空度。所提出的基于GWO的拟合方法为粉末材料干燥过程的精确表征和优化提供了一种新途径。

**引言**
粉末材料在能源、电子、化学工程、制药、航空航天等多个领域都是基础性的关键材料。由于其高比表面积和优异的反应性，在电极、催化剂、陶瓷和药物制剂等应用中不可或缺。在粉末制备和应用过程中，水分常常通过各种途径引入。湿法合成和喷雾造粒可能将自由水、吸附水或结晶水引入粉末中。此外，较大的比表面积使得粉末在储存、运输和后续加工过程中容易吸收环境中的水分。这不仅直接影响材料的加工性能、稳定性和最终产品质量，还会导致团聚、能耗增加以及下游高温加工时的安全隐患[1][5]。因此，在大规模使用之前，干燥成为必不可少的工序[6]。

在先进粉末材料的制备中，精确控制原材料的含水量对于实现特定性能要求至关重要。与传统热风干燥相比，真空干燥技术通过创建负压环境显著降低了水的沸点，从而能够在较低温度下高效去除水分[7]。该方法有效避免了因高温引起的表面硬化、热降解和氧化问题。它特别适合热敏材料（如有机/聚合物粉末和生物制品）、易氧化材料（如电池粉末和催化剂前体）以及需要极低最终水分含量的系统（如电解质和高端电子陶瓷粉末）[8]。目前，由于真空干燥技术具有低温、高效和低氧的特性，已成为先进粉末干燥的关键方法[9][10]。然而，提高真空干燥效率需要协同优化工艺和生产参数。需要系统研究材料性质（如粒径、体积密度、热稳定性）、干燥温度范围和真空度等因素对含水材料干燥动力学的影响，以实现定制化的干燥过程。自达西定律以来，干燥动力学理论不断发展，现在涵盖了多种由温度、重力、压力和浓度梯度驱动的质量传递机制和相关模型，例如液体扩散、毛细作用和蒸发-冷凝过程[11][14]。现有模型主要分为两类：一类基于菲克定律推导出的扩散方程，经过亨德森[Henderson][15]、沙拉夫-埃尔丁[Sharaf-Eldin][16]、克兰克[Crank][17]、卡拉塔诺斯[Karathanos][18]等研究者的简化和改进；另一类基于牛顿冷却定律推导出的经验方程，包括Lewis模型、Page模型及其各种改进形式[19][24]。例如，Page模型已被广泛用于描述各种农产品的干燥行为，包括葡萄[25]、波万香蕉[26]和番茄[27]，证明了其强大的适用性。此外，基于菲克第二定律和阿伦尼乌斯方程计算关键动力学参数（如有效水分扩散系数（Deff）和活化能（Ea）已成为定量描述干燥过程的标准方法[28][29]。尽管薄层干燥模型在农产品应用中广泛使用，但它们在粉末真空干燥中的应用仍然有限。传统非线性回归方法（如LSM）对初始值敏感且容易陷入局部最优解，而大多数模型忽略了温度、真空度和初始含水量之间的交互作用。为了解决这些问题，本研究引入了灰色狼优化器（GWO）进行参数的稳健识别，并开发了包含交互项的多元模型。

**结论**
本研究的主要贡献如下：
(1) 引入了灰色狼优化器（GWO）用于真空薄层干燥模型的非线性参数识别，克服了最小二乘法固有的对初始值和局部最优解的敏感性；
(2) 利用GWO优化的Page模型参数，建立了一个包含交互项的多元线性回归模型，能够准确预测不同干燥条件下的水分含量变化；
(3) 通过使用GWO求解菲克第二定律和阿伦尼乌斯方程，获得了不同条件下的有效水分扩散系数和活化能，并确定了干燥因素的影响顺序；
(4) 所提出的基于GWO的拟合方法为粉末材料干燥的精确预测和过程优化提供了一种新途径，对提高能源效率和工艺设计具有重要意义。

**实验材料**
本研究中使用的二氧化硅粉末粒径为280 μm，其初始含水量根据实验设计进行了调整。选择二氧化硅是因为其稳定的物理化学性质和良好的干燥行为重现性。为了确保一致性并减少自然堆积时密度差异对样品均匀性的影响，将粉末压制成100 mm × 100 mm × 20 mm的块状，每个块约重300 g。

**干燥阶段的特点**
为了全面研究实验中使用的二氧化硅的性质并更深入地了解其干燥机制，将水合二氧化硅在代表性条件（93°C，-0.05 MPa，12 wt%）下进行干燥，并分析了其传热和传质特性。在两种操作模式下比较了温度变化和水分去除情况：一种是有周期性采样和称重，另一种是无周期性采样和称重。

**结论**
本研究在正交实验条件下（温度：73–93°C，真空度：0–-0.05 MPa，初始含水量：4–12 wt%）系统地研究了水合二氧化硅粉末的真空薄层干燥动力学。通过引入灰色狼优化器（GWO）进行非线性参数识别并建立包含交互项的多元回归模型，得出了以下结论：
1. 在代表性条件（93°C，-0.05 MPa，12 wt%）下，干燥过程……

**作者贡献声明**
丁宇航：撰写——原始草稿、可视化、软件开发、数据管理
惠圆圆：方法论、数据管理
余凯轩：数据管理
黄楚源：监督、方法论
陈显峰：监督
刘丽娟：撰写——审阅与编辑、方法论
连政：撰写——审阅与编辑、概念化

**未引用参考文献**
[2], [3], [4], [12], [13], [19], [20], [21], [22], [23], [34], [35], [38], [39], [40], [55]

**利益冲突声明**
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

**致谢**
本研究的财务支持由中国国家自然科学基金（项目编号52304249）和北京理工大学爆炸科学与安全防护国家重点实验室的启动项目（项目编号KFJJ25-15M）提供。