激光辅助金刚石切割技术在低损伤条件下制备高质量CaF2回音廊模式谐振器中的应用 杨荣标、贾涛、荣建民、温焕飞、许志东、宋志涵、邢恩波、唐军、刘军

《Micromachines》：Laser-Assisted Diamond Cutting for Low-Damage Fabrication of High-Q CaF2 Whispering-Gallery Mode Resonators Rongbiao Yang, Tao Jia, Jiamin Rong, Huanfei Wen, Zhidong Xu, Zihan Song, Enbo Xing, Jun Tang and Jun Liu

　　**摘要**
氟化钙（CaF2）晶体是制造高质量耳语廊模式（WGM）光学谐振器的理想材料。然而，由于其硬而脆的特性，通过传统切割方法很难获得低损伤、超光滑的表面，这限制了谐振器的光学性能。为了解决这个问题，本文提出了一种激光辅助金刚石切割技术，以实现低损伤和高质量的加工。分子动力学模拟揭示了激光热效应如何通过降低切割力并促进位错运动来在原子尺度上发挥作用。纳米划痕实验进一步表明，脆性-延性转变（DBT）的临界深度从388纳米增加到了1070纳米，是传统切割方法的2.76倍。基于这些结果，成功加工出了一个Q因子高达1.3×10^8的高质量半球形谐振器。这项研究为从硬而脆的光学晶体中制造低损伤、高性能的谐振器提供了有效的解决方案。

**1. 引言**
氟化钙（CaF2）晶体[1,2]具有宽的透明波长范围、稳定的折射率以及优异的光热性能，已成为高端光学系统（如深紫外光刻和高功率激光器）的关键材料。特别是CaF2耳语廊模式（WGM）谐振器[3,4,5]具有极高的Q值，在集成光子学、量子信息处理和超灵敏传感领域展现出了巨大潜力[6]。这些谐振器通过全内反射在微小体积内长时间约束光场，从而显著增强了光与物质的相互作用[7,8]。理论上，毫米级别的CaF2 WGM谐振器可以实现与公里级光纤相当的测量精度，使其成为下一代全固态量子传感器的理想平台。
先前的研究表明，通过超精密抛光技术可以实现超过10^9的Q值[9,10]。然而，这些方法通常耗时且效率低下。单点金刚石车削结合后续抛光可以在形状精度和光学性能之间取得平衡，但常常会导致表面和亚表面损伤。这些加工引起的缺陷不仅会增加散射损耗并限制Q值，还会扭曲腔内场分布并降低模式色散[11,12]。因此，开发一种高精度、高效率、低损伤的新制造技术对于克服超高Q值CaF2 WGM谐振器的性能瓶颈至关重要。

**2. 分子动力学模拟**
在激光辅助纳米切割[23]的分子动力学（MD）模拟[20,21,22]中，计算模型包括一个金刚石工具和一个CaF2晶体工件，如图1所示。对于脆性材料的单点金刚石车削（SPDT）[24,25,26]，采用适当的负前角[27]有助于减少切割力波动，从而在塑性变形范围内实现更高质量的表面。相应地，该模型设置了金刚石工具的几何参数：前角为-20°，清角为10°，刃半径为1纳米[28]。该工具由28,117个碳原子组成，在模拟中被视为刚体，以消除工具磨损对结果的影响[17,29,30]。
由于可用计算资源的限制，通常采用缩小的模型尺寸和高于实际值的切割速度，这是MD方法的常见特征。为了减轻潜在的尺度效应，工件和金刚石工具的所有几何参数都按相同的比例进行了缩放。工件是一个立方晶体系统的CaF2晶体，其单位晶胞结构如图1所示。模拟的工件包含总共177,408个原子，尺寸为22.064纳米（长度）× 11.032纳米（厚度）× 11.032纳米（宽度）。沿厚度方向，工件分为三个区域[31]：边界层、恒温层和牛顿层。边界层和恒温层的厚度均设为5埃。
CaF2晶体中离子间的相互作用采用Buckingham势与长程库仑相互作用来描述。势函数表示为[19]：
其中参数A表征离子对间短程 repulsive 相互作用的强度，ρ是与离子对相关的长度系数，r是两个离子之间的距离，rc是势函数的截止半径，C是色散相互作用系数。
金刚石工具与CaF2工件之间的范德华相互作用（即Ca-C和F-C对）由Lennard-Jones（LJ）势函数[10]描述：
其中ε表示相互作用势阱的深度，σ表示相互作用势为零时的原子间距，r是工具和工件原子之间的瞬时距离。本模拟中使用的所有特定原子间相互作用势的参数总结在表1中。

**3. 激光辅助金刚石切割技术**
激光辅助加工的最新进展表明，它对处理硬而脆的材料（如硅[13]、锗[14]、蓝宝石[15]和碳化硅[16]具有显著潜力。其背后的机制主要是激光诱导的热软化效应，减少了切割力，抑制了脆性断裂，并扩展了延性加工范围[17]。对于CaF2晶体，已有几项研究调查了其变形和材料去除行为；例如，Lee等人[18]研究了裂纹形态对延性模式切割性能的影响，而Guo等人[19]研究了CaF2单晶在微切割过程中的磁塑性划痕机制和各向异性脆性-延性转变行为。尽管在激光辅助加工各种脆性材料方面取得了实质性进展，但其应用于氟化物晶体的程度仍然有限，尤其是在需要超光滑表面和最小化亚表面损伤的WGM谐振器制造中。
在本文中，我们建立了低损伤、高精度加工CaF2晶体WGM谐振器的理论和实验基础。通过将激光热源与精密机械切割相结合，利用热效应调节材料的局部机械性能，使材料去除主要依赖于塑性过程，从而从根本上抑制了表面损伤。构建并使用激光辅助金刚石切割系统制造出了一个Q因子为1.3×10^8的WGM光学谐振器。因此，这项技术有望为氟化物WGM光学微腔的制造挑战提供实用且可行的解决方案，并进一步推进其在集成光子学和高灵敏传感中的应用。实验与结果
为了验证分子动力学模拟的结果，并定量评估氟化钙（CaF2）晶体可加工性的实际改善情况，进行了激光辅助的纳米划痕实验[37]。实验使用了一个直径为20毫米、厚度为3毫米的单面抛光CaF2(111)晶片[38]。实验是在一个自制的激光辅助纳米划痕系统上进行的，如图5a所示。该系统集成了一个连续波激光器（CNI，最大输出功率：20瓦），波长为1064纳米，光斑直径约为98微米，可以实现对样品表面快速且可控的局部加热。采用高精度红外热像仪实时监测和记录切割区域的温度场。在不同激光功率条件下，通过红外热成像技术观察激光辅助纳米划痕实验中的温度场。激光功率分别为3瓦、6瓦和10瓦时，加热区域的峰值温度分别约为224℃、315℃和729℃。所使用的金刚石工具具有0.5毫米的刀尖半径、-20°的切削角和10°的侧倾角。工具以0.28°的角度倾斜，并以50毫米/分钟的进给速率沿着样品的(111)晶体学方向移动。激光功率是本实验中唯一可控的变量，旨在直接验证模拟预测的热效应。为了评估重复性，在每种激光功率条件下进行了三次独立的纳米划痕实验。划痕后，使用Olympus LEXT OLS5000激光共聚焦显微镜（Olympus Corporation，东京，日本）对划痕的形态进行了三维表征。每次测试都测定了韧脆转变（DBT）的临界深度，结果显示出良好的一致性。图5. (a) 激光辅助纳米划痕装置；(b–e) 不同激光功率下的韧脆转变（DBT）深度。图5b–e显示了激光功率对CaF2晶体DBT的影响[39,40]，这与模拟预测结果非常吻合。随着激光功率从0瓦增加到3瓦，临界深度首先增加然后减少[41,42,43]。在没有激光辅助的情况下，临界深度仅为388纳米，划痕边缘有明显的微裂纹和材料剥落，显示出典型的脆性断裂特征。引入3瓦的激光后，临界深度增加到757纳米。当功率提高到6瓦时，临界深度达到1070纳米，是传统切割方法的2.76倍。在该深度下，划痕边缘平滑连续，没有可见的裂纹，呈现出典型的塑性流动形态。然而，当激光功率进一步增加到10瓦时，尽管初始临界深度仍优于传统切割方法，但在划痕末端出现了严重的材料再沉积和表面氧化现象，临界深度下降到752纳米。地形分析表明，在高激光功率下，划痕表面表现出不均匀的熔化-凝固特征。这一观察结果与模拟预测的“过度非晶化抑制位错运动”机制一致。这种现象表明，虽然过度的热输入可以维持一定的塑性去除，但会以牺牲表面质量为代价，并引入亚表面热损伤，从而对最终加工结果产生不利影响。

基于确定的最佳激光功率工艺，我们设计并构建了一个专用的激光辅助纳米尺度切割系统（图6），以实现高精度的热机械耦合加工。该系统有机地整合了超精运动控制、局部热源管理、实时过程监控和闭环反馈等关键技术。系统由两个协同工作的子系统组成：主控和热机械耦合管理系统，以及超精密切割和成形子系统。图6. 用于WGM谐振器制造的激光辅助切割系统。主控和热机械耦合管理系统以主控计算机为中心，协调整个系统的工作。一方面，它控制直线位移平台以纳米级精度执行预编程的切割路径；另一方面，它同步驱动激光器输出能量，确保激光光束精确聚焦在金刚石刀具切割刃前方的微小区域，实现局部加热。该子系统集成了红外热成像仪，实时监测切割区域的温度场分布。捕获的数据被反馈到控制系统中，专用算法动态调整激光功率，以将加工温度保持在最佳范围内，从而实现对“热软化”效应的精确稳定控制。在计算机的统一控制下，超精密切割和成形子系统驱动金刚石刀具沿复杂的三维切割路径移动。该子系统的核心功能是通过精确的刀具路径规划和运动控制，在CaF2晶片上直接加工出具有光滑侧壁的复杂弯曲微腔结构。半球形谐振器制造的主要参数如下：主轴转速为500转/分钟，进给速率为0.1毫米/分钟，每次切割深度为1微米，不使用冷却液。选择的金刚石刀具具有0.05毫米的刀尖半径、0°的切削角、18°的包角和8°的侧倾角。这样就可以一步制造出WGM谐振器的主体，取代了传统的多步骤和耗时的磨削工艺。使用这个集成系统，在6瓦的激光功率下，通过车削直径8毫米、厚度1毫米的CaF2晶片，制造出了一个高精度的半球形WGM光学谐振器。超声清洗后，直接对制造好的谐振器进行了表征，无需任何 subsequent 机械抛光。然后使用原子力显微镜（AFM）高分辨率扫描谐振器的波导区域。为了确保测量的代表性，在每个样品上选择了四个典型区域进行重复扫描，包括一个中心区域和三个边缘区域。扫描区域设置为10微米×10微米，以捕获表面纹理和局部地形变化。AFM结果（图7a）显示，测得的算术平均粗糙度（Ra）为1.28纳米，均方根粗糙度（Rq）为1.64纳米。这些观察结果直接表明，激光诱导的局部热软化使材料去除机制转变为塑性流动，从而生成了近原子级别的平坦表面。图7. (a) 测量系统示意图，包括可调激光器（Toptica DLCpro，Toptica Photonics AG，德国格罗费尔芬）、可变光衰减器（VOA）、光电探测器（PD，Thorlabs B835C，Thorlabs Inc.，美国新泽西州牛顿）、示波器（OSC，Tektronix MSO64，Tektronix Inc.，美国俄勒冈州比弗顿）、信号发生器（SG，Tektronix 31000，Tektronix Inc.，美国俄勒冈州比弗顿）等；(b) 高精度半球形WGM光学谐振器的光学性能测试；(c) AFM表面粗糙度测量；(d) CaF2的亚表面TEM图像。如图7c所示，激光辅助切割后的CaF2晶体腔体的亚表面区域呈现出连续、致密且结构均匀的层状特征，整体对比度分布均匀，没有明显的纳米颗粒或孔结构积累。高分辨率TEM结果进一步表明，该区域没有观察到明显的晶粒细化；相反，晶体结构基本保持完整或演变为均匀的亚稳态结构层。这种结构状态减少了材料内的折射率波动。这种密集层的形成可能与局部热效应或加工过程中的结构松弛有关。在激光热照射下， near-surface 材料发生局部重排甚至短程重构，部分修复了原有的损伤结构，从而形成密集且均匀的表面层。然而，由于能量穿透深度有限，这种结构优化主要局限于极端表面区域。

随后，我们对制造出的WGM谐振器进行了光学性能测试。使用锥形光纤耦合系统，根据半高宽（FWHM）方法测量了品质（Q）因子。采用中心波长为1550纳米的窄线宽激光器，通过3伏特、10赫兹的三角波进行调制扫描。优化耦合条件后，记录了传输光谱，并通过洛伦兹拟合获得了时间FWHM。微腔的光学品质因子计算为1.3 × 10^8（图7b）。

结论
本研究证明，激光辅助金刚石切割通过热促进位错活动，将CaF2中的材料去除机制从脆性断裂转变为塑性流动，这一点通过模拟和实验得到了证实。通过使用自制系统建立了一个最佳工艺，将韧脆转变的临界深度从388纳米提高到1070纳米，提高了2.76倍。因此，制造出了一个表面粗糙度为Ra = 1.28纳米、光学品质因子为1.3 × 10^8的集成半球形光学谐振器。这项工作加深了对硬脆材料中激光-材料相互作用的理解，并为硬脆光学晶体的精密加工提供了实用解决方案。这对于促进集成光子学和量子信息技术的发展具有重要意义。未来的工作将进一步扩展这项技术在不同硬脆光学材料和复杂微纳结构中的应用，并探索将其与退火等后续工艺的集成，以不断接近器件的理论性能极限。