综述：事件驱动的降雨采样诊断方法揭示了微塑料的湿地清除机制及其在全球大气中的传输过程

《TRAC-TRENDS IN ANALYTICAL CHEMISTRY》：Event-Resolved Rainfall Sampling Diagnoses Microplastic Wet-Scavenging and Global Atmospheric Transport

　　

Gurusamy Kutralam-Muniasamy | V.C. Shruti | Fermín Pérez-Guevara | Ricardo Cuenca Alvarez | I. Elizalde Martínez | Ma. del Carmen Monterrubio Badillo | Jonathan Flores Hernández

CIITEC - IPN。技术研究与创新中心。Cda. de Cecati s/n, Santa Catarina, Azcapotzalco, 02250 墨西哥城, CDMX

摘要

大气已成为微塑料（MPs）全球扩散的主要载体，这种新型人类世气溶胶将人类活动与偏远环境联系起来。然而，清除这些颗粒的降雨过程仍不甚明了，限制了地球系统预测模型的发展。传统的批量沉积研究整合了几天到几周的数据，掩盖了事件规模的清除动态和颗粒的特定行为。连续的、事件分辨的雨水采样通过捕捉首次降雨信号、时间衰减以及颗粒大小和聚合物组成的变化，揭示了垂直结构、清除途径和停留时间。这些观测数据为推导清除系数（Λ）、冲刷比率（W）以及按大小和聚合物分类的去除参数提供了依据。结合同步的气溶胶监测和标准化报告，连续测量能够评估跨洲传输、极地和偏远地区的污染情况，以及陆地和海洋之间的沉积分配。降雨成为了一种定量探测工具，揭示了在不断演变的地球系统中微塑料命运的机制控制因素。

引言

如今，塑料遍布地球表面，大气越来越成为微塑料（MPs）的载体和转化器1, 2, 3。湿沉降被广泛认为是主要的大气去除途径，它调节颗粒的生命周期、长距离扩散以及向陆地、海洋和冰的输送4, 5, 6。通过将大气传输与降水联系起来，湿沉降促进了大气与地表之间的交换，影响了全球物质通量，并对气候、生物地球化学和人类暴露产生了影响3, 7。在雨水中、偏远山区、极地雪中以及人类肺组织中检测到微塑料，突显了开发可靠分析方法的紧迫性，以准确限制大气去除过程8, 9, 10。

大气传输模型需要明确表示微塑料的排放、垂直分布以及降水驱动的去除过程5, 6，但这些要求暴露了当前观测方法的基本局限性。大多数实证研究依赖于批量沉积采样器，这些采样器将材料整合几天到几周的时间11, 12。虽然这些方法有助于量化累积通量和识别主要聚合物，但它们本质上掩盖了风暴规模的变异性以及按大小或聚合物分类的清除行为[3]。因此，关键的湿沉降参数——冲刷比率（W）、清除系数（Λ）和湿停留时间——仍然缺乏明确的约束，迫使模型依赖于矿物粉尘或烟尘的类似数据，尽管微塑料具有不同的物理化学性质2, 6。这一局限性本质上是分析上的，而非概念上的：不同类别的颗粒具有不同的传输途径、转化历史和暴露影响，即使名义上的表面性质看似相似，也会导致不同的推断结果[14]。

为了评估大气微塑料研究的分析基础，我们综合了41篇经过同行评审的研究报告了湿沉降情况（表S1；文本S1），这些研究是通过使用包括“大气微塑料”、“湿沉降”和“连续采样”等关键词的系统性文献搜索找到的（文本S2）。其中大多数（73%）依赖于时间积分的批量沉积采样，而只有少数研究采用了同步的空气测量或连续的、事件分辨的降水收集8, 11, 15。报告的沉积通量范围很广——从南极洲的1.7颗粒m^-2天^-1到中国高度城市化地区的超过80,000颗粒m^-2天^-1——反映了全球普遍性以及方法学和空间上的巨大差异4, 12, 13。尽管有如此丰富的文献，很少有研究能够生成将测量结果转化为可机械解释参数的过程解析信息16, 17, 18, 19。这一综合分析揭示了采样设备和分析方法上的显著差异，进一步增加了跨研究比较和参数推导的复杂性。

在这篇综述中，我们将连续的、事件分辨的雨水采样——定义为在单次降雨事件中的离散时间间隔内收集降水——视为大气微塑料研究中的一个关键分析进展。通过解析首次降雨的富集情况、浓度衰减以及按大小和聚合物分类的变化，连续采样将降水从一个被动积分器转变为清除过程的主动诊断工具。我们综合了现有的方法，对比了批量和连续方法，并提出了最低报告标准及现场-模型整合策略，使连续测量能够作为参数生成平台。这一分析框架支持从描述性通量测量向可复制的、基于过程的大气微塑料命运解释的转变，这与趋势导向的环境和分析化学研究的目标一致。我们进一步将这一框架建立在气溶胶科学的基础上，确立了区分局部传输和长距离传输的标准，并提供了将事件规模观测转化为模型适用参数的数学放大策略。

章节摘录

模型所需但观测数据无法提供的东西

大气传输模型需要明确表示微塑料的排放、垂直分布以及降水驱动的去除过程20, 21。虽然这些过程对于气溶胶来说已经得到了很好的描述，但对于微塑料来说仍然研究不足22, 23。在这里，我们总结了模型的关键需求，指出了当前观测数据的不足之处，并介绍了连续雨水采样如何填补这些缺口。

批量沉积的局限性：它揭示了什么，又隐藏了什么

批量沉积研究构成了大气微塑料（MP）研究的实证基础，我们综合的41项研究中，有73%仅依赖于将材料整合几周到几个月的批量采样（表S1）。这种方法首次生成了全球沉积图谱，并揭示了一致的空间、成分和季节性模式。然而，正是这种时间上的整合使得批量采样在测绘方面非常有效，但却阻碍了对降雨尺度清除过程的表征

连续降雨分析：大气过程的诊断工具

连续降雨分析建立了将降水从一个被动接收器转变为大气微塑料去除诊断工具的方法论框架。与将材料整合几天到几周的批量沉积不同，连续采样在单次降雨事件中的离散时间间隔内收集降水，揭示了实时的清除动态。这种方法将雨水从一个被动接收器转变为边界层结构和颗粒特定行为的主动探测工具。

通过分析基础设施建立桥梁：从连续数据到模型参数

当降雨事件分辨的观测结果转化为大气模型所需的定量参数时，连续降雨分析的真正价值得以体现。虽然第4节强调了连续采样揭示的过程级信号，但本节详细说明了如何将这些信号转化为模型适用的清除效率（Λ）、湿去除停留时间和垂直结构的约束条件。这些共同提供了一个操作路径，用于提供这些参数

模型整合的方法论限制和挑战

尽管连续雨水采样在限制湿去除过程方面比批量沉积有显著进步，但在将理想化的事件分辨数据集转化为正式的大气模型参数方面仍存在重要不确定性20, 21。明确识别这些限制对于实现现实的模型整合和避免对连续信号的过度解释至关重要。

一个主要的不确定性来源是在测量过程中有效混合高度（H）的变化

结论

大气微塑料研究已经明确指出微塑料在全球范围内得到沉积，但控制其大气去除的过程仍然尚未解决。这一知识空白限制了预测、暴露评估和准确大气模型的发展。

我们证明了连续降雨分析提供了解决这一限制所需的观测路径和数据结构。通过解析浓度衰减、首次降雨行为以及按大小和……

CRediT作者贡献声明

Fermín Pérez-Guevara博士： 资源提供。V.C. Shruti博士： 写作——审稿与编辑、初稿撰写、可视化、方法论、研究、资金获取、正式分析、概念构建。Gurusamy Kutralam-Muniasamy： 写作——审稿与编辑、初稿撰写、可视化、方法论、研究、正式分析、概念构建。Ma. del Carmen Monterrubio Badillo博士： 资源提供。I. Elizalde Martínez博士： 资源提供。Jonathan Flores Hernández： 资源提供。

写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明

声明：在准备这项工作时，作者使用了ChatGPT（OpenAI）来提高早期草稿的可读性和流畅性，并协助处理图表的视觉元素。所有想法、数据分析、解释和结论均为作者本人所有。最终的手稿和所有图表均经过作者的彻底审查和编辑。

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