非线性磁系统中自旋激发的第一性原理方法

《npj Computational Materials》：First-principles approach to spin excitations in noncollinear magnetic systems

　　

摘要

非共线自旋结构是用于非易失性信息存储的有前景的候选材料。通过磁激发控制这些自旋结构，可以实现超快且低耗散的信号处理，为下一代自旋电子技术开辟了道路。为了模拟激发态与自旋结构之间的相互作用，我们提出了一种基于密度泛函理论和多体微扰理论的第一性原理方法，用于计算具有非共线自旋结构的磁系统中的磁振子（magnons）。由于纳米尺度自旋构型的尺寸通常比基本单元大数十到数千倍，计算上存在挑战。我们采用了Wannier基组表示法和数据驱动的势能拟合方法，成功实现了包含O(10²)个自旋的系统的无参数模拟，这与典型共线情况下O(10⁰)个自旋的情况形成了鲜明对比。我们将该方法应用于II型多铁性材料LiCu₂O₂的自旋螺旋态，成功捕获了其稳态自旋旋转的螺距，并测得了与实验结果一致的自旋振子色散。进一步分析了螺旋自旋结构与自旋交换分裂之间的相互作用，阐明了配体离子上的磁偶极子在介导Cu²⁺离子上主要自旋之间的有效铁磁相互作用中的关键作用。总体而言，这项工作为从第一性原理出发模拟大规模非共线磁系统中的集体自旋动力学建立了一个通用且计算效率高的框架。