通过多相场模拟技术阐明Mg-Al焊 nugget（熔核）区域中金属间化合物的形态差异

《Journal of Invertebrate Pathology》：Elucidating the morphology difference of intermetallic compounds in Mg-to-Al weld nugget zone via multiphase-field simulation

　　赵凤源|高金强|吴传松|史磊
山大材料连接研究所液体-固体结构演变与材料加工MOE重点实验室，济南，250061，中国

**摘要**
不同Mg/Al合金的摩擦搅拌焊接（FSW）能够制备出轻质混合结构，但接头性能主要受焊核区（WNZ）中形成的金属间化合物（IMCs）的厚度和形态的影响。通过实验表征和多相场模型量化了动态再结晶（DRX）与IMCs形核/生长之间的耦合关系。研究结果表明，在Al/Al3Mg2界面存在一个基于铝的过饱和固溶体，为Al3Mg2的形核提供了足够的驱动力；而在Mg/Al12Mg17界面，Al12Mg17的形核驱动力较小，因此形成了主要为等轴状的Al3Mg2和柱状的Al12Mg17。这种形态差异源于Al原子和Mg原子的扩散速率不同以及两种IMCs在相图中的成分范围不同。与焊核底部区域相比，中间区域的DRX效应更强，产生了更多的晶界形核位点。DRX的加入还延缓了空位介导的扩散过程，使得峰值扩散时期与DRX最强烈的阶段同步，促进了新IMC层的形成。因此，中间区域的峰值扩散系数增加，而在底部区域则减小。由于中间区域的温度较高且形核动力学增强，等轴状IMC更有可能在此形成。本研究为调控不同Mg/Al FSW接头中IMCs的厚度和形态提供了理论基础。

**1. 引言**
镁合金是最轻的结构金属之一，具有较高的比强度、比刚度和良好的振动降低性能[1,2]；铝合金则具有良好的成形性、高强度、优异的耐腐蚀性和轻质特性[2]。将Mg和Al合金混合使用可以充分发挥二者优势，减轻结构部件的重量，这对于实现低排放和燃油效率具有重要意义[2,3]。然而，由于Mg和Al合金在物理和冶金性能上的巨大差异，实现高质量焊接仍然具有挑战性[3,4]。熔焊工艺由于其高热输入容易导致缺陷（如气孔、熔化和凝固裂纹）以及厚的金属间化合物（IMCs）。摩擦搅拌焊接（FSW）作为一种固态连接工艺，在焊接不同材料的组合中具有优势[5,6]，但发现不同Mg/Al FSW接头中仍会产生β相（Al3Mg2）和γ相（Al12Mg17），这容易导致脆性断裂并影响接头强度[7,8]。对于不同Mg/Al材料的FSW对接接头，研究人员主要采用实验方法来分析IMCs的形成，将其归因于固态原子扩散[9,10,11,12,13]。通过扩散理论解释了热输入增加会导致IMCs层变厚，从而对焊接材料的力学性能产生不利影响[14,15,16]。赵等人报道了焊核内Al3Mg2晶粒的分布规律，中间区域为等轴晶粒，底部区域为柱状晶粒[17]。尽管固态原子扩散理论可以解释影响IMCs厚度的工艺因素，但它无法解释IMCs形态的变化。目前，一些研究者已经研究了其他金属体系固态焊接中IMCs晶粒不同形态的机制。Kim等人发现，在Mg/Al不同材料的轧制 bonding过程中，更细的铝基体促进了等轴Al3Mg2晶粒的形成[15]；Shang等人指出，在Cu–Sn合金的后期回流老化过程中，Cu3Sn的形态直接受铜基体的影响：单晶铜基体形成柱状Cu3Sn晶粒，而多晶铜基体形成等轴晶粒[18]。上述文献表明基体晶粒的形态对IMCs晶粒的形态有显著影响。由于FSW过程伴随着强烈的动态再结晶（DRX），后者细化了焊核区的晶粒，因此DRX过程预计会对IMCs晶粒的形态产生重要影响。但目前关于DRX对不同Mg/Al FSW过程中IMCs形成的影响的研究较少。

在研究FSW过程中DRX和IMCs生长过程中，一个关键难点在于它们的动态演变行为，而实验方法只能表征最终焊接件中的晶粒形态和IMCs。相比之下，数值模拟是一种强大的工具，可以可视化这种动态和复杂的过程。因此，定量分析焊接过程中焊核区内晶粒和IMCs的演变过程对于优化不同Mg/Al接头的性能和特性具有重要意义。多相场方法由于其明确的物理意义和适用于多种物理场而广泛用于材料微观结构的数值模拟[19,20,21]。一些研究者也使用多相场方法研究了Al/Mg材料不同FSW过程中IMCs的形成过程。Song等人利用多相场模型研究了不同Mg/Al材料摩擦搅拌点焊（FSSW）中Al3Mg2和Al12Mg17的生长动力学机制，但仅考虑了等温条件[22]；Raza等人建立了多相场模型来研究弹性能量影响下的两种IMCs在FSSW中的生长过程，同样仅考虑了恒定温度条件[23]；Zhao等人开发了用于不同Mg/Al材料FSW过程中IMCs形成-生长过程的金相场模型，并解释了化学能、弹性能量和塑性能量对IMCs生长的影响[17,24]，但这些模型均未考虑DRX过程的影响，未能预测焊核区内等轴Al3Mg2晶粒的形成。

在本研究中，开发了一个多过程耦合数值模型，用于研究不同Mg/Al合金FSW过程中DRX和IMCs的演变过程。通过结合实验表征和多相场模拟，定量分析了结合界面附近DRX和IMCs形成之间的相互作用，揭示了焊核区内不同位置IMCs形态差异的原因。

**2. 实验**
使用厚度为3 mm、长度为100 mm、宽度为70 mm的6061-T6铝合金板和AZ31B-H24镁合金板进行了对接配置的FSW焊接。根据初步实验[25]，采用了以下优化焊接参数：镁合金板置于前进侧（AS），铝合金板置于后退侧（RS），销钉向镁侧偏移0.3 mm；肩部的压入深度为0.1 mm，工具的倾斜角度为3°；工具由H13工具钢制成，具有凹形肩部（直径15 mm）和圆锥形销钉（长度2.75 mm、尖端直径3.2 mm、根部直径4.2 mm）；工具旋转速度为800 rpm，焊接速度分别为30 mm/min、50 mm/min和80 mm/min。根据先前的研究，800 rpm-50 mm/min被认为是最佳工艺参数[26]，因此本研究选择该参数作为典型条件进行机理分析，而800 rpm-30 mm/min和800 rpm-80 mm/min的条件用于补充实验验证。焊接后，将焊缝横截面磨光并进行机械抛光以便进行微观结构表征。图1显示了焊缝中间（MID）和底部（BOT）横截面的两个取样位置。采用场发射扫描电子显微镜（FE-SEM，Zeiss Gemini 500）进行电子背散射衍射（EBSD）分析，以研究焊接接头的基体晶粒结构。在EBSD分析前，样品先进行机械抛光，然后进行离子抛光以消除表面应力并提高衍射图案的质量；Al侧的扫描步长设为0.08 μm，镁侧设为0.1 μm，以确保高分辨率的晶粒结构分析。使用FEI Tecnai G2 F20 TEM对Al/Mg结合界面上的IMCs进行了透射电子显微镜（TEM）表征；利用双束聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）从焊缝横截面提取样品进行高分辨率微观结构分析，并通过离子铣削消除样品伪影，确保电子透明的质量；随后使用球面像差校正TEM对焊缝底部Al/Mg界面上的IMCs进行了表征。为分析晶体结构，使用CrysTBox软件对选定区域的电子衍射（SAED）图案进行了索引。

**图1. 焊缝横截面的MID和BOT两个检查点。**
图2显示了焊接前基材料的IPF图。铝合金的平均晶粒尺寸为26.8 μm，镁合金的平均晶粒尺寸为6.2 μm。工具的搅拌作用在基体晶粒中引发了强烈的DRX，导致晶粒显著细化。不同工艺参数下的相应IPF图见补充材料A。

**图3和图4显示了在800 rpm-50 mm/min条件下BOT和MID处IMCs的TEM和EBSD表征结果。**尽管BOT和MID处的IMCs类型相同，但两种位置下的IMCs晶粒形态差异显著：BOT处的β-Al3Mg2和γ-Al12Mg17呈柱状；图3(b)中的Al3Mg2相主要由等轴晶粒组成，其中细小部分的Al WNZ晶粒边缘有少量柱状晶粒（如图4(b)中的红色圆圈所示）；相反，MID处的γ-Al12Mg17基本保持柱状形态，仅有少量等轴晶粒。从两种IMCs的极图（图4(c)–(d)）可以看出，两者均无明显优先取向，取向分布更加随机。Al3Mg2相的极图最大取向密度仅为5.81，而Al12Mg17相的取向密度略微增加到9.33。尽管强度略高，但尚未形成强烈的织构。先行研究也报道了焊缝不同位置IMCs晶粒形态的差异[17,24,25]，但通过实验方法直接观察不同形态IMCs的形成过程较为困难。因此，本研究采用数值模拟揭示了焊核区内不同位置IMCs晶粒形态的形成机制。

**图5显示了在800 rpm-30 mm/min和800 rpm-80 mm/min条件下BOT和MID处IMCs的TEM表征结果。**在较低的焊接速度30 mm/min下（对应较高的热输入），BOT和MID处的Al3Mg2均为等轴晶粒形态；当焊接速度增加到80 mm/min时，较低的热输入使得IMCs层变薄。在BOT和MID位置，Al3Mg2和Al12Mg17的晶粒主要为柱状。根据不同焊接速度下的TEM表征结果，可以得出结论：在较高热输入下，Al3Mg2在形成初始柱状晶粒层后会倾向于形成等轴晶粒；而在较低热输入下，形成等轴晶粒变得困难。在800 rpm-30 mm/min和800 rpm-80 mm/min的工艺参数设置下，对MID和BOT处的IMCs进行了TEM表征。3. 数值模型在FSW过程中，不同Al/Mg合金中IMCs的形成和生长受到宏观和微观变量的影响，这些变量对于预测IMCs的形成和生长至关重要。如图6所示，首先计算 temperatura、应变率和检查点处的应力等宏观参数。然后，根据温度、应变率和应力的历史数据确定位错密度和空位浓度等微观参数。之后，使用导入IMCs成核模型的DRX模型计算IMCs的成核位点。结合原子扩散模型、成核模型、晶粒生长模型和弹塑性模型，对FSW整个过程中IMCs的形成和生长进行多物理场数值模拟。下载：下载高分辨率图像（727KB）下载：下载全尺寸图像图6. DRX和IMCs的数值模拟示意图。3.1. 多相场模型在多相场模型中，不同空间位置x和不同时间t的晶粒分布由一组非守恒的相场变量φ=φ1(x,t), φ2(x,t),…, φN(x,t)表示，每个相场变量φi(x,t)代表一个晶粒的分布，并成为序参量。晶界被视为两个或多个相场变量在0到1之间平滑变化的区域。相应地，每个浓度场分量ci(x,t)代表每个晶粒的独立浓度（Mg的摩尔分数，范围为0–1）。使用了20个相场变量（N = 20），其中φ1= 1表示Al基体相，φi= 1（1 < i ≤ 10）表示Al3Mg2晶粒，φi= 1（11≤i ≤ 19）表示Al12Mg17晶粒，φ20= 1表示Mg基体相。相场变量φi(x,t)和浓度场变量ci(x,t)在系统的任何位置都受到以下约束[27]：(1)∑i=1Nφi(x,t)=1 (2)∑i=1Nφi(x,t)ci(x,t)=c(x,t)，其中c(x, t)是浓度场变量。方程(1)确保有序参数之和为1，方程(2)确保整个系统的浓度之和保持不变。多相场序参量演化的Allen–Cahn方程是根据自由能的变化推导出来的[26,28]：(3)?φi?t=∑j=1N2MijNE[Wij(φi?φj)+aij22(?2φi??2φj)?8πφiφjΔGijTotal]，其中Mij是晶界迁移率，NE是当前点存在的晶粒数，Wij是能垒的高度，aij是梯度系数，ΔGijTotal是能量项。(4)aij=2π2δγij (5)Wij=4γijδ，其中δ是界面厚度，γij是第i个晶粒和第j个晶粒之间的界面能。对于DRX和IMCs生长的两种不同过程，尽管晶粒演化都遵循方程(3)，但能量组成ΔGijTotal是不同的。对于IMCs的生长过程，考虑了化学能ΔGijChem、弹性能量ΔGijElastic和塑性能ΔGijPlastic的影响：(6)ΔGij,IMCsTotal=ΔGijChem+ΔGijElastic+ΔGijPlastic对于DRX过程，晶粒生长的驱动力主要是塑性能[27]：(7)ΔGij,DRXTotal=ΔGijPlastic在方程(6)-(7)中，ΔGijChem、ΔGijElastic、ΔGijPlastic的定义参考了我们之前的出版物[17,24]。浓度场的演化遵循扩散方程[29]：(8)?c?t=??·J=?·(L(?)?μ?) (9)L(?)=∑iφiVm(Did2fichemdci2+∑j≠iφjLgb)，其中μ?是扩散势，等于?fichem?ci [22,26]，Vm是摩尔体积，Di是第i个晶粒的扩散系数，fichem是我们之前工作中提到的第i个晶粒的吉布斯自由能[17,24]，Lgb由以下方程得出：(10)Lgb=3Dgbφid2fichemdci2+φjd2fjchemdcj2，其中Dgb是晶界的扩散系数。3.2. 空位浓度对扩散系数的影响以往的研究将不同FSW过程中的扩散机制解释为由位错通道引起的快速扩散[8,24]。但实验结果表明，在大塑性变形下，特别是对于Al-Mg位移扩散系统，点缺陷（空位）的浓度也对扩散有重要影响[30,31]。因此，不能简单地将热扩散的实验数据用于FSW中的扩散系数，而应综合考虑点缺陷和线缺陷浓度的影响。在塑性变形中，随着应变的增加，空位浓度也会增加[31]。空位缺陷的形成主要包括热激活的过饱和空位和变形激活的过饱和空位。在这项工作中，热激活的空位浓度和由塑性变形在系统中引起的过量空位浓度分别定义为Cvth和Cvex。扩散系统中的总体空位浓度定义为过饱和空位浓度Cv[32]：(11)Cv=Cvth+Cvex，其中Cvth的表达式如下：(12)Cvth=Bexp?(?Qvf/kT)，其中B是与空位周围原子的振动熵相关的常数（通常估计在1到10之间），Qvf是空位的形成能，k是玻尔兹曼常数，T是温度。随着塑性变形的进行，材料中的位错密度也会显著增加，这可以提高空位的湮灭率。在给定的温度和应变率下，过饱和空位的净产生率等于产生率减去湮灭率，计算公式为：(13)dCvexdt=χσ(t)ΩoQvfε˙+ζCjΩo4b3ε˙?DTρ(t)?2Cvex?DTL2Cvex，其中χ是描述导致切割顺序的机械行为的常数，σ(t)是随时间变化的应力函数，Ωo是原子体积，ε˙是应变率，ζ是描述发射空位和吸收空位的中和效应的常数，b是Burger矢量的模量，Cj是热切割顺序的浓度，DT是基体的扩散系数，ρ(t)是位错密度（m-2），?是描述位错结构的参数，L是晶粒尺寸。Cj可以计算为：(14)Cj=exp?(?0.1μb3/kT)，其中μ是剪切模量。考虑过饱和空位后的扩散系数表示为[33]：(15)Dv=Dth(Cvth+CvexCvth)，其中Dth是不考虑缺陷影响的热扩散系数。除了过饱和空位外，溶质也可以通过位错通道扩散，位错通道的扩散系数表示为[31]：(16)Dp=Dthexp?(Qth?QpRT)，其中Qth是材料的扩散激活能，Qp是位错通道的扩散激活能（Qp约为Qth的0.6倍），R是理想气体常数。变形综合增强的扩散系数定义为DT[34]：(17)DT=Dv×(1?g)+Dp×g，其中g表示被位错吸附的溶质原子占总溶质原子的比例。由于环形应力场分布在位错线周围，可以近似假设位错中心的截面是圆形，位错中心的半径取为1b。相应的可计算g表示为：(18)g=πb2ρCpCg，其中Cg是基体内部的溶质原子浓度，Cp是位错核心中的溶质浓度，可以通过以下方程推导得出：(19)Cp=Cgexp?(?VkT)，其中V表示溶质原子与位错之间的相互作用能。V的表达式如下：(20)V(r,θc)=43μτra3λ1+v1?vsinθcr，其中(r, θc)是溶质原子相对于位错的极坐标，等于43π，τ= (ra ? rb)/ra，τ是溶质原子与溶剂原子之间的失配，ra是溶剂原子的原子半径，λ是位错的滑移距离，ν是泊松比。τ= (ra ? rb)/ra，rb是溶剂原子的原子半径。3.3. DRX成核模型FSW过程中的DRX机制包括连续动态再结晶（CDRX）、几何动态再结晶（GDRX）和不连续动态再结晶（DDRX）[35]。根据EBSD对出口孔Al侧不同位置的表征结果[35]，CDRX和DDRX引起的晶界成核以及GDRX引起的晶内成核在FSW过程中的DRX中都起着重要作用。对于CDRX和DDRX，可以使用统一的成核模型，成核位置位于晶界[36]。成核率N˙表示为：(21)N˙=N0ε˙exp?(?QnRT)，其中N0是常数，Qn是成核激活能。在塑性变形过程中，晶体内形成了大量的亚晶粒。随着应变的增加，晶粒不断被压缩和平整。当晶粒被压缩到亚晶粒的厚度时，大角度晶粒彼此接触，此时晶粒会分裂成多个细小晶粒[37]。GDRX发生的临界应变表示为：(22)εcrGDRX=D023·Ds，其中D0是初始晶粒尺寸，Ds是由存储能量(Estore)决定的亚晶粒尺寸：(23)Estore=ksγsDs，其中ks是材料参数，等于1.5，γs是基体晶粒之间的界面能。由于FSW过程中的大变形，无法通过网格共变形的方法模拟晶粒的变形。因此，保持网格不变，采用以下方案进行晶粒变形：(1)保持网格不动，当应变达到30%时，晶粒发生拓扑变形，超出网格范围的晶粒被删除，如图7(a)中的过程1所示。下载：下载高分辨率图像（490KB）下载：下载全尺寸图像图7. 晶粒变形处理（a）和几何再结晶成核确定过程（b）。(2)如果变形后空白区域没有晶粒，则需要模拟晶粒流入。使用简单的方法将空白区域上部的晶粒信息复制到空白区域中，如图7(a)中的过程2所示。(3)在每个计算步骤中计算每个位置的晶粒厚度。当εFSW>εcrGDRX且l < 2Ds时，以一定的概率P0（在本研究中为0.0003，这是一个基于我们结果的的经验参数，详细信息在补充材料中提供）在該位置生成新的晶核，如图7(b)所示。本研究描述再结晶过程的相关参数可以参考文献[38]。3.4. IMCs成核模型为了模拟IMCs的形成过程，引入了基于泊松分布的成核模型[39]：(24)J=Aexp(?ΔGV*f(θ)kT) (25)A=kTNatomhexp?(?QthRT) (26)f(θ)=0.25×(2+cos?θ)×(1?cos?θ)2 (27)Pn=1?exp?(?JΔt)，其中J是成核率，A是频率因子，ΔGV*是形成稳定晶核所需的激活自由能[17]，θ是接触角（本研究取3°），h是普朗克常数，Natom是界面处的成核位点数量，Pn是Δt内的成核概率。我们采用了Simmons等人提出的基于泊松概率的成核理论，该方法降低了成核过程对时间步长的敏感性，使得成核时间步长可以提高到0.01秒[40]。由于非均质成核的概率远大于均质成核的概率，因此认为IMCs只在Al/Mg界面或基体晶粒的晶界处成核。3.5. 解决方法在检查点周围，取一个小区域进行WNZ中IMCs和DRX演化过程的数值模拟。对于IMCs生长的模拟，模拟区域的大小为3.2 μm × 3.2 μm，空间离散步长为Δx = Δy = 0.02 μm。对于DRX过程，模拟区域的大小为32 μm × 32 μm，空间离散步长为Δx = Δy = 0.08 μm。在本研究中，仅进行了二维模拟。如图8所示，对于相场计算，沿x轴和y轴使用Neumann边界条件。下载：下载高分辨率图像（204KB）下载：下载全尺寸图像图8. 计算域（对于IMCs生长模拟，Δx = Δy = 0.02 μm，模拟区域大小为3.2 μm × 3.2 μm。对于DRX模拟，Δx = Δy = 0.08 μm，模拟区域大小为32 μm × 32 μm）。控制方程使用有限元方法(FEM)求解。2D模拟使用的元素类型是2D四节点双线性插值元素。FEM近似的表示为：(28)u=∑i=1nNiui (29)?u=∑i=1nBiui，其中u是待求解的变量（在本研究中指序参量φi、浓度c和位移u），n是单元格节点的数量，Ni是形状函数，Bi是Ni对空间的导数。推导出相场控制方程（方程（3））和浓度场控制方程（方程（8）的弱形式，以获得有限元离散方程：
(30) ∫NTN?φi?tdV = ∑j=1n(∫NTN2Mijn(Wij(φi?φj))dV + ∫BT2Mijna2ij2B(φi?φj)dV ? ∫NTN2Mijn(a2ijφiφjπ(ΔGijchem+ΔGijel+ΔGijpl))dV
(31) ∫NTN?c?tdV = ∫BTLBμdV

求解方程（30）–（31），以获得每个时间步长的φi和c值。本研究中使用的部分参数列在表1中，其他参数可参考我们之前的论文[17,24]。

表1. 相场模型[41,42]中涉及的参数
| 参数 | 符号 | 单位 | | | | | | | | | | | |
|------------|-----------|------------------|------------------|------------------|------------------|------------------|------------------|------------------|------------------|------------------|------------------|------------------|------------------| |
| AlMg | | 原子半径 | 1.82 | 1.72 | ? | 描述机械行为的常数 | χ | 0.5 | 0.05 | | | | |
| Qvf | | 空位形成能 | 0.63 | 0.85 | eV | | | | | | |
| Ωo | | 原子体积 | 1.66 × 10–29 | 2.30 × 10–29 | m3 | | | | | | |
| κ | | 位错结构常数 | 1.0 | 1.0 | | | | | | | |
| B | | 材料常数 | 10 | 7.0 | | | | | | | |
| Natom | | 成核位点数 | 1.0 × 10^19 | 3.2 × 10^19 | m-3 | | | | | | |
| QD | | 成核活化能 | 10^4,800 | 10^4,800 | J/mol | | | | | | |

4. 模拟过程
如图6所示，首先在焊接参数800 rpm-30, 50, 80 mm/min下计算检查点处的宏观参数（如温度、应变速率和应力）。然后，计算模拟区域内的DRX过程，并提取中间微观区域的数据，将晶粒信息导入到IMCs的形成/生长模型中。如图9所示，基体晶粒的晶界可以作为IMCs的成核位点。

4. 结果
采用上述模型，在与实验相同的焊接参数下，对检查点BOT和MID处的DRX过程以及IMCs的形成/生长过程进行了数值模拟（见图1）。由于检查点MID和BOT非常靠近结合界面，因此可以近似地将它们视为板材边缘的物料点。在FSW过程中，这样的物料点从工具前方的领先侧流动，然后到达RS，最后到达工具后方的 trailing side（见图10(a)）。当该点接近工具时，其温度上升；当它移动到RS附近的工具轴位置时，温度达到峰值，随后随着距离工具的增加而下降。为了提高模拟效率，计算时间范围选为峰值温度前后的20秒内，因为该时间范围之外的极低温度和应变速率对检查点的DRX和IMCs影响很小（见图10(b)）。

4.1. 典型条件下基体晶粒的DRX过程
首先使用连续相场方法生成初始基体晶粒[38]。模拟的初始形态如图11所示。在DRX模型中，我们采用了20个序参量来模拟不同的晶粒取向，不同的颜色代表这些不同的取向。

4.1.1. BOT处的DRX过程
图12(a)-(h)显示了BOT处Al侧的DRX过程。在t = 17秒时，工具开始穿过物料点，晶粒拉长成纤维状，但此时还没有DRX核。当t = 19秒时，工具对材料的热机械效应增强，大量DRX核形成并生长为新的晶粒。从图12(c)可以看出，由于温度较低，BOT处的晶界（CDRX和DDRX核）仅生成少量核；大多数核在纤维晶粒内部生成（白箭头所示），表明GDRX主导了BOT处的DRX过程。当t = 19-22秒时，由于达到峰值温度和应变速率，新晶粒的成核和生长过程同时发生，新的再结晶晶粒迅速吞没了原有的老晶粒。当t = 22-25秒时，由于物料点沉积到工具后方，工具的剪切效应几乎消失，但温度仍处于较高状态，因此此阶段只有晶粒生长，几乎没有新的核生成。

4.2. 典型条件下考虑DRX的IMCs形成-生长
4.2.1. BOT处的IMCs演变
图14显示了考虑DRX效应时BOT处IMCs的形成和生长过程。黑线代表IMCs内的晶界，白线代表WNZ基体晶粒的晶界，黑白线之间的过渡区是IMCs与WNZ基体晶粒之间的界面。可以看出，IMCs在t = 17秒左右在Al/Mg结合界面处开始成核。此时基体晶粒较大，模拟区域内没有基体晶粒的晶界。在t = 18–19秒期间，DRX逐渐增强，基体晶粒的晶界在模拟区域内出现，Mg侧的基体晶粒更细小，晶界数量更多。虽然一些Mg晶界移动到了Al12Mg17/Mg界面，但此时没有新的Al12Mg17核生成。此时，Al3Mg2和Al12Mg17晶粒仍为单层柱状形态。在t = 19–22秒期间，Al侧的晶粒也逐渐细化，左下角出现了一个较小的Al晶粒（红色箭头所示）。一些新的Al3Mg2核在Al晶粒的晶界处生成并生长为等轴晶粒。在t = 22–28秒期间，基体晶粒继续生长，晶界数量减少。

4.2.2. MID处的IMCs演变
图16展示了考虑DRX效应时MID处IMCs的形成和生长过程。与BOT相比，由于温度和应变速率更高，MID处的DRX过程开始得更早。在t = 18秒时，大量核形成，晶界和纤维晶粒内部的核数量几乎相等，表明CDRX、DDRX和GDRX都起到了重要作用。在t = 19秒时，新的再结晶晶粒占据了整个模拟区域。在t = 19–22秒期间，新核的生成和晶粒生长同时发生。之后，几乎不再有新的核生成，再结晶晶粒在轻微生长后不再变化。尽管MID处的最终晶粒尺寸略大于BOT处，但由于MID处的DRX过程更为剧烈，t = 18–22秒期间的晶粒尺寸显著较小。

4.3. 考虑DRX的IMCs的形成-生长
图15显示了考虑DRX效应时BOT处IMCs的浓度场。由于工具的强拉伸-压缩剪切效应，溶质在短时间内迅速扩散，使得IMCs能够在Al/Mg结合界面快速成核。在t = 17–19秒内，IMCs晶粒尚未生长成层状，溶质仍能通过基体晶粒的空位和位错快速扩散，在IMCs界面前方形成浓度过渡区。IMCs生长成层后，模拟区域的扩散取决于IMCs的反应扩散。在t = 19秒后，由于IMCs晶粒的持续生长，浓度过渡区的厚度减小。

4.4. 考虑DRX的MID处IMCs的演变
图16展示了考虑DRX效应时MID处IMCs的形成和生长过程。在t = 18秒之前，两种IMCs的形态均为单层柱状晶粒。当t = 18秒时，柱状晶粒生长到约0.3 μm，Al侧出现大量新的基体晶粒（图16(c)中的红色箭头所示），增加了Al侧的晶界数量。当t = 19秒时，Al侧的晶粒进一步细化。当图16(c)中的晶界移动到Al3Mg2/Al界面时，这些晶界处生成了大量新的Al3Mg2核（图16(d)中的红色圆圈）。在t = 19–22秒期间，旧IMCs晶粒的生长和新IMCs的成核同时发生，第一层柱状Al3Mg2晶粒前方形成了等轴Al3Mg2晶粒，而Al12Mg17仍保持单层柱状形态。在t = 22–28秒期间，不再生成新的核，只有旧的IMCs晶粒继续生长。之后，IMCs的形态基本不变。尽管最终IMCs的尺寸略大于BOT处，但由于MID处的DRX过程更为剧烈，t = 18–22秒期间的IMCs尺寸明显较小。图17显示了考虑DRX效应时MID处IMCs的浓度场。由于MID处的温度和应变速率更高，IMCs界面前缘形成的浓度过渡区更厚（见图17(b)–(c)）。此时IMCs尚未连接成层，较小的Al晶粒增加了模拟区域内的晶界数量，且在过渡区生成了大量新的Al3Mg2核。新生成的Al3Mg2核使得Al3Mg2/Al界面变得曲折，易于在界面凹陷处产生溶质富集，并促进新的Al3Mg2核的生成。最终，Al3Mg2生长为等轴晶粒，这与实验结果一致。中间层（IMCs）浓度场的变化过程在MID.4.3。IMCs厚度的实验验证图18显示了Zhao等人[24]报告的预测厚度与测量厚度之间的比较。从图18可以看出，模拟的IMCs厚度与BOT和MID处的实验测量结果非常吻合。除了线元素分布外，还进行了模拟和实验元素图分布之间的相关性分析，该分析在补充材料中提供，并进一步验证了模型的可靠性。下载：下载高分辨率图片（684KB）下载：下载全尺寸图片图18。计算得到的Al和Mg在界面处的摩尔分数以及BOT（a, b）和MID（c, d）处IMCs的预测厚度与测量厚度之间的比较。4.4. 考虑其他条件下的DRX对IMCs形成-生长的影响图19展示了在800 rpm-30 mm/min和800 rpm-80 mm/min焊接参数下，特征点处宏观参数的变化。可以观察到，提高焊接速度会显著减少高温下的停留时间，而峰值温度基本保持不变。尽管峰值应变率和应力随着焊接速度的增加而增加，但工具作用的持续时间明显缩短，导致应变率和应力曲线变窄。下载：下载高分辨率图片（584KB）下载：下载全尺寸图片图19。宏观参数的变化。(a) 800 rpm-30 mm/min, (b) 800 rpm-80 mm/min。图20展示了在800 rpm-30 mm/min条件下DRX和IMCs生长的相场模拟过程。由于高温下的高热输入和长时间停留，DRX在MID和BOT区域都非常剧烈，为Al3Mg2的形成提供了更多的成核位点。IMCs进入高温高应变率阶段后，在BOT和MID位置都观察到了等轴的Al3Mg2晶粒。然而，在MID区域大约形成了3-4层等轴晶粒，而在BOT区域只形成了约2层Al3Mg2晶粒。这种差异归因于BOT区域的峰值温度较低，那里的DRX和扩散过程比MID区域要弱。尽管如此，由于在高温阶段的保持时间足够长，界面前沿仍具有足够的驱动力来促进第二层Al3Mg2晶粒的成核。下载：下载高分辨率图片（3MB）下载：下载全尺寸图片图20。模拟的DRX和IMCs生长过程（800 rpm-30 mm/min）。图21展示了在800 rpm和30 mm/min条件下，模拟的IMCs晶粒形态与线扫描数据以及实验结果之间的比较。如图21所示，模拟的Al3Mg2厚度大于MID和BOT位置的实验测量值。预测误差在MID位置约为12%，在BOT位置约为20%。这些差异主要归因于两个因素：模型本身的预测误差以及与TEM表征有限采样面积相关的统计不确定性。模拟结果在MID位置与实验结果吻合良好。对于BOT位置，误差的主要来源是对Al3Mg2厚度的过高估计。尽管在BOT位置的厚度预测存在偏差，但模型的整体预测性能是可靠的，因为它准确捕捉了两个位置的IMCs形态，并正确预测了MID位置的厚度。这证明了所开发的相场模型的有效性。下载：下载高分辨率图片（1MB）下载：下载全尺寸图片图21。在800 rpm-30 mm/min条件下，模拟和实验IMCs晶粒形态与线扫描数据的比较。(a)–(d) MID, (e)–(h) BOT。图22展示了在800 rpm和80 mm/min条件下，再结晶和IMCs生长过程的相场模拟。在这个更高的焊接速度下，与低焊接速度情况相比，MID和BOT位置的再结晶过程明显减弱。在特征性的高温高应变率阶段，较短的停留时间抑制了两种类型IMCs的充分生长，导致主要形成柱状晶粒形态。在MID位置只观察到了少量的等轴Al3Mg2晶粒。此外，由于热输入较低，IMCs层的整体厚度也较薄。下载：下载高分辨率图片（3MB）下载：下载全尺寸图片图22。模拟的DRX和IMCs生长过程（800 rpm-80 mm/min）。图23展示了在800 rpm-80 mm/min条件下，TEM表征的晶粒形态与线扫描数据以及实验结果之间的比较。可以观察到，对于较高的焊接速度，模型预测IMCs在MID和BOT位置都呈现柱状晶粒形态，这与实验结果一致。如图24所示，与实验数据相比，模拟的Al?Mg?厚度在MID和BOT位置都较大，而Al??Mg??的厚度较小。就总厚度而言，模拟结果与实验数据吻合良好。基于对厚度和形态的比较分析，可以得出结论，该模型在较高焊接速度下的预测能力仍然很好。下载：下载高分辨率图片（1MB）下载：下载全尺寸图片图23。在800 rpm-80 mm/min条件下，模拟和实验IMCs晶粒形态与线扫描数据的比较。(a)–(d) MID, (e)–(h) BOT。下载：下载高分辨率图片（685KB）下载：下载全尺寸图片图24。扩散系数及其组成。(a) Al侧，BOT, (b) Al侧，MID, (c) Mg侧，BOT, (d) Mg侧，MID。5. 讨论5.1. 间隙浓度和位错密度对扩散的促进作用图24显示了在FSW过程中，Al和Mg两侧在MID和BOT处的间隙扩散系数、位错扩散系数、总扩散系数和热扩散系数的变化。在间隙和位错的影响下，扩散速率显著增加。在t = 15–25秒的最高温度和应变率下，Al侧的扩散增强了约10倍，而Mg侧的扩散增强了约70倍。对于间隙和位错的不同影响，在Al侧和Mg侧显示了不同的结果。在Mg/Al两侧，间隙扩散系数几乎等于总扩散系数，而位错扩散只占很小的一部分。结果表明，在原子尺寸相似的Al-Mg替代扩散系统中，间隙在大的塑性变形中起着更大的作用，这与实验和其他学者的相关计算结果[30,31,43,44]一致。在间隙和位错的作用下，溶质迅速扩散，使得IMCs在短时间内形成并生长。在IMCs与层连接之前，IMCs界面处形成了一个溶质过饱和区。当Al侧的再结晶晶粒的晶界达到这个溶质过饱和区时，会形成新的Al3Mg2晶粒。与MID相比，BOT的温度和应变率较低，溶质快速扩散的距离也较短。5.2. 为什么Al3Mg2和Al12Mg17在MID处具有不同的形态？图25显示了Al/β-Al3Mg2和Mg/γ-Al12Mg17界面处IMCs的化学驱动力ΔGβ/Alchem和ΔGγ/Mgchem的分布曲线。IMCs成核的必要条件是ΔG < 0。在图25中，紫色双箭头标记了满足成核条件的区域，黑色双箭头标记了两相共存的边界区域。在Al/β-Al3Mg2界面，所有界面区域都满足成核条件，而且界面前面的Al基体也达到了过饱和状态，因此IMCs的核也可以在基体内沉淀，Al/β-Al3Mg2界面的IMCs成核驱动力比Mg/γ-Al12Mg17界面大得多。在Al/Mg复合管的退火过程中也观察到了类似的Al3Mg2界面前沿的过饱和Al固溶体[45]。因此，Al/β-Al3Mg2界面的溶质分布有足够的驱动力来成核和生长新的β-Al3Mg2晶层，而Mg/γ-Al12Mg17界面的溶质分布没有足够的驱动力进行成核，基本上可以维持原有的γ-Al12Mg17柱状晶粒的生长。只有当宏观参数（如温度和应变率）发生变化时，才会形成非常少量的等轴晶粒。下载：下载高分辨率图片（517KB）下载：下载全尺寸图片图25。在Al/β-Al3Mg2界面（a）和Mg/γ-Al12Mg17界面（b）处IMCs生长的驱动力。基于Al和Mg原子不同扩散率的存在，形成了Al基过饱和固溶体。本研究中使用的扩散系数是一个数学处理的互扩散系数，它统一了Al和Mg原子不同的固有扩散系数。然而，在不同的金属扩散系统中，各种原子的不同扩散率实际上可能导致IMCs形态的变化[15,46]。Al原子的扩散速率高于Mg原子，这反映在我们的相场模型中Al3Mg2的较高互扩散系数上，而Al3Mg2的生长依赖于Mg原子的供应[47]。当Al3Mg2生长到一定厚度时，Mg原子通过体扩散到达Al3Mg2/Al界面的难度增加，它们更多地依赖于晶界扩散。这导致Al3Mg2界面上Mg原子的供应不均匀。更多依赖晶界扩散的原子会首先在IMCs晶粒的三重交界处积累，导致该区域基体的过饱和。当满足成核动力学条件时，会生成新的IMCs核[18,48,49]。等轴晶粒的形成导致界面粗糙，粗糙的界面放大了溶质供应的不均匀性，同时削弱了柱状晶粒间竞争生长的稳定性，从而进一步增加了等轴晶粒成核的概率[50]。根据第4节的结果，在800 rpm和50 mm/min的条件下，第一层Al3Mg2的柱状晶粒在t = 18秒之前的时间内生长。在t = 18秒到19秒之间，出现了一层新的等轴晶粒。在这个阶段，以0.01秒的时间间隔提取了IMCs晶粒的形态，以确定新的等轴Al3Mg2晶粒的初始成核位置。如图26(b)所示，在t = 18.49秒时，两个新的等轴Al3Mg2核首先出现在IMCs的三重交界处。下载：下载高分辨率图片（521KB）下载：下载全尺寸图片图26。IMCs在形成等轴晶粒之前（a）和之后（b）的MID位置形态；传统界面（c）和三重交界点（d）前的浓度剖面。我们提取了传统Al3Mg2/Al界面和Al3Mg2晶粒三重交界点前的溶质分布，如图26(c)–(d)所示。可以观察到，三重交界点前的Al基体具有更高的Mg溶质含量，使其更容易达到过饱和状态，从而成为新等轴Al3Mg2晶粒首次成核的首选区域。然而，Al??Mg??也具有晶界。为什么新的等轴晶粒不在三重交界处形成？这与Al??Mg??的扩散系数及其在相图上的位置有关。我们用一个简单的计算案例来解释这个问题。如图27(a)所示，我们设置了一个0.6 μm厚的Al3Mg2层和一个0.3 μm厚的Al??Mg??层，温度设定为330 °C。忽略IMCs的生长，我们只关注该系统内的扩散行为，观察基体浓度的变化以及是否达到过饱和状态。图27(b)显示了在330°C时各相的吉布斯自由能曲线。根据曲线的切点，可以确定Al基体中的饱和浓度为0.095，而Mg基体中的饱和浓度为0.857。下载：下载高分辨率图像（435KB）下载：下载全尺寸图像

图27. 初始相配置（a）和在330°C时各相的吉布斯自由能曲线（b）。

图28显示了从t=0到2.5秒的扩散时间内，沿界面法线方向的Mg摩尔分数分布曲线。如图28所示，随着扩散的进行，Al3Mg2界面前方的Al基体迅速达到过饱和状态，而Al12Mg17界面前方的Mg基体的过饱和程度相对较低。Al基体中的高过饱和度为Al3Mg2提供了足够的成核驱动力，促进了等轴晶粒的形成。为什么会这种现象？根据一维扩散定律：
(32)?C?t=??x(D?C?x)
下载：下载高分辨率图像（511KB）下载：下载全尺寸图像

图28. 沿界面法线的浓度剖面（a），Al12Mg17/Mg界面的浓度剖面（b），以及Al3Mg2/Al界面的浓度剖面（c）。

在该方程中，C表示浓度，D表示扩散系数，x是一维空间坐标。由于Al3Mg2在相图中的组成范围较窄，其晶粒内的浓度梯度?C?x很小。浓度变化主要集中在Al3Mg2/Al界面区域，导致从Al3Mg2内部到界面的浓度梯度非常陡峭。这导致大量的原子流入Al基体，使其浓度迅速升高。此外，由于DAl << Dβ，Al基体中的扩散无法完全缓解这种增加，从而使Al3Mg2界面前方的Al基体达到过饱和状态。相比之下，Al12Mg17在相图中具有一定的组成范围，导致其晶粒内的浓度梯度较明显。从晶粒内部到界面的浓度变化不如Al3Mg2中的显著。另外，由于Dγ << Dβ，Mg基体在Al12Mg17界面前方的浓度变化比Al3Mg2界面前方要慢得多。而且，由于DMg > Dγ，Mg基体中的扩散倾向于平滑界面附近的浓度波动。因此，Mg基体不太容易达到过饱和状态，Al12Mg17保持了其柱状生长模式。

模拟结果显示，这些IMCs沿生长方向呈现柱状形态，而它们的平面晶粒结构主要由五边形或六边形组成[24]。极图分析表明，这两种类型的IMC都没有明显的优先取向。因此，预期的等轴晶粒生长速率是各向同性的。尽管当前模拟是在二维背景下进行的，但“类等轴”形态可以解释为三维等轴晶粒的二维截面，这些晶粒通常是球形的（低长宽比）[27]。

总之，分析表明，Al原子的扩散速率比Mg原子快，导致Al3Mg2的界面扩散系数高于Al12Mg17。此外，由于Al3Mg2在相图中的组成范围较窄，其晶粒内的浓度梯度较小。这两个因素共同导致Al3Mg2界面前方的Al基体中Al浓度迅速增加，而Al基体本身的扩散无法完全缓解这一趋势。由于快速的晶界扩散驱动，首先在三个晶界交汇处形成了过饱和固溶体，新的等轴Al3Mg2晶粒优先在此处成核。这些等轴晶粒的生长又产生了更多的三个晶界交汇点，从而进一步促进了等轴晶粒的发展。相比之下，Al12Mg17的扩散系数较低，并且具有一定的内部浓度梯度。因此，其界面前方的Mg基体中的浓度变化较慢，而Mg基体本身的扩散倾向于平滑任何过饱和的趋势，使Al12Mg17保持柱状生长。根据上述分析，在扩散速率较快的一侧形成的IMCs倾向于发展成等轴晶粒。这一推论得到了有关Cu-Sn和Al-Cu扩散系统的现有研究的支持，这些研究中的晶粒表征和扩散系数数据可以解释等轴IMCs的形成（例如，在扩散速率较快的一侧形成的Cu3Sn和Al4Cu9：Cu > Sn, Cu > Al），证实了这一分析的可靠性[17,51,52]。另一方面，实验结果表明，尽管Al12Mg17表现出比Al3Mg2稍强的优先取向，但其纹理强度仍然较弱。此外，优先取向只是一个次要因素，因为即使纹理很强的相也可以在扩散速率较快的一侧形成等轴晶粒[53]。

5.3. 为什么Al3Mg2在BOT和MID处的形态不同？
Shang等人发现，基体晶粒的大小和晶界数量会影响IMCs晶粒的形态[18]。在FSW过程中，Al基体晶粒的大小与DRX过程密切相关。图29显示了在典型条件下整个过程中Al基体晶粒大小的变化。可以看出，尽管MID处的最终晶粒 size 略大于BOT处的晶粒 size，但在焊接过程中，由于温度和应变速率较高，MID处的晶粒 size 有所减小，这使得Al3Mg2晶核有更多的成核位点，从而形成更多的等轴晶粒。下载：下载高分辨率图像（107KB）下载：下载全尺寸图像

图29. 在典型条件下Al侧晶粒大小的变化。

除了DRX诱导的细晶粒提供了更多的成核位点外，DRX还对扩散过程有显著影响。从第5.1节可以推断，位错扩散是FSW过程中的主要扩散机制。图30显示了在考虑和不考虑DRX的情况下，BOT和MID处的Al侧和Mg侧的位错密度和空位浓度的变化。如图30(a)–(b)所示，考虑DRX后，由于需要新的再结晶晶粒生长并吞没位错，位错密度迅速下降。图30(c)–(d)显示了考虑和不考虑DRX时过饱和空位浓度的变化。可以看出，考虑DRX时，过饱和空位浓度达到峰值的时间较晚，而过饱和空位浓度达到峰值的时刻几乎与温度和应变速率达到峰值的时间相同。根据第5.1节，过饱和空位的浓度直接决定了扩散系数的变化，如图30(e)和图30(f)所示。可以看出，考虑DRX时，扩散系数达到峰值的时间也推迟了。因此，这种延迟使得DRX发生的最 intense 瞬间与扩散最 intense 的时刻基本同步，从而在界面前沿产生了更多的成核位点和更大的成核驱动力，促进了新一层IMCs的形成。如图30(a)和30(b)所示，当考虑DRX时，MID处更 intense 的DRX导致位错消耗速率加快，从而使得MID处的位错密度低于BOT处。根据方程(13)，这抑制了空位的湮灭，从而增强了空位扩散。同时，由于MID和BOT经历了不同的热机械历史，这种由DRX引起的延迟增强了MID处最 intense DRX时期与扩散峰值之间的同步性，但在BOT处减弱了这种同步性，从而导致图30中MID处的扩散系数增加，BOT处的扩散系数减小。

图30. 在典型条件下，考虑和不考虑DRX时位错密度（a, b）、过饱和空位浓度（c, d）和扩散系数（e, f）的变化。

图31显示了在典型条件下，Al/Al3Mg2和Mg/Al12Mg17界面处化学驱动力ΔGβ/Alchem和ΔGγ/Mgchem的分布曲线。BOT处的成核区宽度小于MID处的宽度。这部分是由于MID处的温度较高和扩散速率较快。另一方面，主要原因是DRX过程抑制了BOT处的扩散，导致界面前沿的过饱和固溶体宽度较小。下载：下载高分辨率图像（535KB）下载：下载全尺寸图像

图31. 在典型条件下，Al/Al3Mg2界面（a）和Mg/Al12Mg17界面（b）处IMCs生长的驱动力。

成核驱动力是影响新IMCs成核的主要因素。图32显示了根据成核模型，在不同化学驱动力ΔGβ/Alchem下，0.01秒内成核概率随温度的变化。宏观模拟表明，MID处的峰值温度约为330°C，比BOT处高出20°C[24]。温度的升高会增加基体原子跳转到IMCs晶核的速率，从而增加形成新的IMCs晶核的概率。下载：下载高分辨率图像（178KB）下载：下载全尺寸图像

图32. 在不同化学驱动力下，0.01秒内成核概率随温度的变化。

5.4. 焊接速度对IMCs形态的影响
实验结果表明，增加焊接速度（从而减少热输入）不仅会使得IMCs层变薄，还会抑制第二层等轴Al3Mg2晶粒的形成。如第5.2–5.3节所分析的，扩散过程在Al3Mg2界面前方产生过饱和的Al基体，且过饱和程度随时间增加。图33(a)显示了在不同焊接参数下，MID处Al侧的扩散系数变化。尽管不同焊接速度下的扩散系数峰值仅有微小差别，但低速（30 mm/min）和中速（50 mm/min）下的扩散系数曲线宽度显著大于高速（80 mm/min）下的曲线宽度。这种较宽的曲线是由于在高温区域停留时间较长，导致Al3Mg2界面前方的Al基体过饱和程度较高。这种较高的过饱和度为等轴Al3Mg2晶粒的成核提供了较大的驱动力。另一方面，再结晶过程的强度随焊接速度而变化，影响了可用的成核位点数量。图33(b)展示了不同焊接速度下MID处Al侧晶粒大小的变化。在低速和中等焊接速度下，再结晶过程更为剧烈且持续时间更长，使Al基体中的晶粒结构更加细化。这种更细的微观结构提供了更多的成核位点，从而促进了等轴Al3Mg2晶粒的形成。通过整合实验和模拟结果可以看出，在强烈的搅拌作用下，原子扩散显著增强。因此，当Al3Mg2晶粒生长超过0.4 μm时，在前进的界面处形成了第二层等轴Al3Mg2晶粒。下载：下载高分辨率图像（338KB）下载：下载全尺寸图像

图33. 在不同焊接速度下MID处Al侧的变化。(a) 扩散系数；(b) 晶粒大小。

5.5. Al3Mg2晶粒形态对焊缝机械性能的影响
从上述分析可以得出，Al3Mg2的等轴晶粒倾向于在高热输入条件下形成。这表明等轴Al3Mg2晶粒的存在意味着IMCs层的厚度已经显著增加。此外，与Al12Mg17相比，Al3Mg2更容易发生断裂[45]。Zhu等人[54]指出，当扩散层厚度尽可能大但在IMCs形成之前时，Al/Mg界面达到最大剪切强度。一旦IMCs形成，焊缝的机械性能会随着IMCs厚度的增加而逐渐恶化。因此，等轴晶粒的出现会对焊接体的机械性能产生不利影响。Zheng等人[16]研究了Al/Mg复合管的退火处理，并证实等轴Al3Mg2晶粒的形成会导致沿晶界的快速裂纹扩展。为了定量描述等轴Al3Mg2晶粒对界面有害的影响，我们开发了一个弹性相场断裂模型来模拟不同形态的IMCs的断裂行为[55]。相场模型的控制方程及相关参数在补充材料中提供。为了与现有实验直接比较，应用了剪切边界条件，如图34(a)–(d)所示。在BOT位置，裂纹从多个点同时开始扩展。此外，由于柱状晶界垂直于裂纹方向，裂纹必须穿过柱状晶粒，这增加了裂纹扩展的阻力。如图34(g)中的应力-应变曲线所示，BOT位置的柱状晶粒分布能够承受更大的应力。模拟的裂纹起始模式和强度比较与Zheng等人的研究结果一致。下载：下载高分辨率图片（1MB）下载：下载完整尺寸图片图34. MID（a–c）和BOT（d–e）处的断裂演变过程，以及剪切应变与应力之间的关系（g）。5.6. IMCs在BOT和MID处形成机制的总结图35显示了BOT和MID处不同形态的IMCs的生长过程。首先，在生长过程中，由于Al原子的扩散速率比Mg原子快，Al3Mg2的互扩散系数高于Al12Mg17。在快速晶界扩散的驱动下，过饱和固溶体优先在三重晶界处形成，导致等轴Al3Mg2晶粒的析出。这些等轴晶粒的生长产生了新的三重晶界，从而形成了等轴晶粒发展的自我传播循环。相比之下，Al12Mg17的扩散系数较低，其界面前方的浓度梯度相对较小。Mg基体内的扩散抑制了任何过饱和的趋势，使Al12Mg17保持柱状生长形态。对于焊接体的底部位置，尽管最终的基体晶粒尺寸较小，但由于DRX过程不那么严重。较低的温度使得原子跳跃速率减慢，新IMCs核的生长速率也较慢。这两种因素的综合作用使得底部位置的Al3Mg2和Al12Mg17基本上保持柱状形态。中间位置提供了更多的成核界面，因为DRX过程更为剧烈。较高的温度促进了新IMCs的快速生长，成核率也较高，最终使Al3Mg2生长成等轴形态。下载：下载高分辨率图片（1018KB）下载：下载完整尺寸图片图35. 不同形态的IMCs生长机制示意图。6. 结论（1）通过结合实验表征和多相场模拟，发现三种DRX机制，即CDRX、DDRX和GDRX，在WNZ的中间位置都起着重要作用，但在WNZ的底部位置，GDRX是主要的DRX过程。尽管WNZ中间的最终晶粒尺寸略大于底部的晶粒尺寸，但在焊接过程中，中间的晶粒尺寸实际上稍小于底部的晶粒尺寸，这为FSW过程中的IMCs提供了更多的成核位点。（2）开发了一个多相场模型来解释Mg/Al合金不同FSW条件下DRX与IMCs形成/生长之间的相互作用。考虑了空位浓度和位错密度对扩散系数的影响。在WNZ的Mg和Al两侧，大塑性变形对扩散的促进作用主要体现在空位扩散上，位错管扩散所占比例较小。快速扩散使得IMCs在结合界面处快速形成并生长，在生长初期在IMCs界面前方形成了一个溶质过饱和区。（3）定量分析了WNZ中间和底部不同形态IMCs晶粒的生长过程。由于Al原子的扩散速率比Mg原子快，Al3Mg2的互扩散系数大于Al12Mg17的互扩散系数。在快速晶界扩散的驱动下，过饱和固溶体首先在三重晶界处形成，新的等轴Al3Mg2晶粒优先在此处析出。这些等轴晶粒的生长又产生了更多的三重晶界，从而促进了进一步的等轴晶粒发展。相比之下，Al12Mg17的扩散系数较低，其界面前方的浓度梯度较小。因此，Mg基体内的浓度变化较为缓慢，Mg基体内的扩散倾向于消除任何过饱和的趋势，使Al12Mg17保持柱状生长。（4）DRX在不同形态IMCs的形成中起着重要作用。考虑到DRX过程，DRX发生的最剧烈时刻基本上与扩散最为剧烈的时刻同步，这导致界面前沿同时产生更多的成核位点和更大的成核驱动力，促进了新一层IMCs的形成。（5）DRX对焊接体底部和中间位置的IMCs有不同的影响。考虑到DRX时，MID处的峰值扩散系数大于不考虑DRX时的扩散系数，而BOT处的情况则相反。因此，在WNZ的中间位置，Al3Mg2会形成等轴晶粒，而Al12Mg17始终保持柱状形态。（6）由于焊接体中间位置的温度较高，基体原子更有可能跳跃到IMCs核上，因此成核速率较高，且WNZ中间位置的成核位点（如再结晶晶界）较多，所以焊接体中间的Al3Mg2呈现等轴形态，而底部位置的Al3Mg2基本上保持柱状形态。（7）总体而言，多种因素导致了WNZ底部和中间位置IMCs形态的差异。其中，DRX对扩散的影响最大，因为扩散决定了界面处的成核驱动力，从而决定了成核过程的热力学方向。其次，由于强烈的DRX和WNZ中间位置的较高温度，成核位点增多，加速了成核动力学过程。这两个因素导致了WNZ中间和底部位置IMCs形态的差异。术语表符号物理含义单位A0与成核能垒相关的参数/频率因子m-3s-1b布格斯矢量mcmi第i个晶体的浓度/Cv过饱和空位浓度/Cvth热激活空位浓度/Cvex过量空位浓度/Cg位错位置核心中的溶质浓度/Di第i个晶体的扩散系数m-2sDgb晶界扩散系数m-2sDT基体扩散系数m-2sDth热扩散系数m-2sDv空位通道扩散系数m-2sDp位错通道扩散系数m-2sD0初始基体晶粒尺寸mDs亚晶粒尺寸mE存储能量J/m3fichi第i个晶体的吉布斯自由能J/molg位错吸附的溶质原子比例/h普朗克常数Jsjnucl析出相的成核率m-3s-1j0IMCs的成核率m-3s-1kBoltzmann常数J/Kks材料参数/L(?)Onsager系数m-2s晶界的Onsager系数m-2s第i个晶粒和第j个晶粒之间的晶界迁移率m4?K?J-1?s-1NE当前点存在的晶粒数/N0DRX成核模型中的常数m-3s-1N˙DRX成核率m-3s-1N界面处的成核位点数m-3N形状函数/Qvf空位的形成能eVQth材料的扩散激活能J/molQp位错通道的扩散激活能J/molQnDRX模型中的成核激活能J/molR气体常数J?kg/Kra溶剂原子的原子半径mrb溶质原子的原子半径mTKelvin温度KV溶质原子与位错之间的相互作用能eVvPoisson比/Wij第i个晶粒和第j个晶粒之间的能量垒高度J/m3δ第i个晶粒和第j个晶粒之间的界面能量J/m2χ描述导致切割顺序的机械行为常数/σ应力MPaε˙应变率-1Ωo原子体积m3ζ描述中和效应的常数/?描述位错结构的参数/τ溶质原子与溶剂原子之间的不匹配mλ位错的滑移距离mγs基体晶粒之间的界面能量J/m2θ接触角°数据可用性数据可应要求提供。CRediT作者贡献声明赵丰远：编写——原始草稿、可视化、验证、方法论、研究、正式分析、数据管理、概念化。高金强：验证、研究、数据管理。吴传松：编写——审稿与编辑、资源管理、项目管理、研究、资金获取、正式分析、概念化。史磊：编写——原始草稿、验证、方法论、研究、正式分析、数据管理、概念化。