基于机器学习的预测技术：用于立体光刻制备的支架型水凝胶的时空应变演变

《ACS Applied Engineering Materials》：Machine Learning-Enabled Prediction of Spatiotemporal Strain Evolution in Stereolithography-Fabricated Architected Hydrogels

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由刚性细胞框架嵌入软基质中的结构化材料表现出高度异质性和非线性的变形行为，这些行为受结构异质性的控制。然而，由于它们复杂的、多尺度的机械响应，理解和预测此类系统中应变场的时空演变仍然具有挑战性。在这里，我们提出了一个基于机器学习的框架，使用全场数字图像相关（DIC）测量来预测光固化制造的结构化水凝胶中应变场的时空演变。一个序列到序列的神经网络整合了卷积编码器与卷积长短期记忆（ConvLSTM）层，该网络在时间分辨的应变图上训练，以捕捉应变局部化动态并预测后续的变形状态。该模型准确地再现了全局应变分布和局部变形路径，与实验结果高度吻合，同时提供了去噪且物理上一致的预测。误差分析显示，预测差异主要集中在应变梯度较高的区域，表明模型性能受局部变形的空间复杂性而非应变大小的控制。通过数据驱动的建模将实验编程的结构异质性与变形行为联系起来，这项工作建立了一个用于理解结构化软材料中结构-属性关系的预测框架，并为机器学习辅助设计先进材料系统提供了途径。

1. 引言
由异质结构域组成的结构化材料，例如嵌入软基质中的刚性细胞框架，表现出复杂且高度非线性的变形行为。(1?5) 在这些系统中，机械响应不仅受组成材料的影响，还受多个长度尺度上的结构组织的影响。类似的原则在自然系统中也得到广泛观察，包括生物组织和软体生物，其中机械不同的域之间的相互作用使得大变形能力、自适应刚度以及形态发生变换成为可能。(6?17) 最近在增材制造，特别是光固化技术方面的进步，使得能够制造出具有精确控制的空间异质性的结构化水凝胶系统（图1a）。通过对光聚合的时空控制，可以在软基质中集成刚性细胞域，从而将可编程的机械相互作用直接编码到材料结构中。(18) 因此，这些系统中的变形通常涉及高度异质的应变分布和动态演变的应变局部化模式，这在决定结构性能和失效行为中起着关键作用。(18?21)

图1
图1. 基于机器学习的框架，用于从全场测量中学习应变场的时空演变。(a) 通过灰度光固化技术制造出具有刚性细胞域的结构化水凝胶结构，这些细胞域嵌入在软基质中。(b) 使用 DIC 在拉伸变形过程中测量全场应变分布。(c) 应变图被预处理成标准化的灰度图像，并组织成时间序列。(d) 一个整合了卷积编码器和 ConvLSTM 层的深度学习模型学习应变场的时空演变并预测未来的变形状态。(e) 训练好的模型能够数据驱动地识别结构化材料中的应变局部化模式和变形行为。

因此，了解结构化材料中应变场如何空间和时间上演变对于揭示变形行为和指导结构设计至关重要。实验技术如数字图像相关（DIC）提供了在机械加载期间应变分布的全场测量(图1b)，提供了前所未有的详细捕捉变形过程的丰富时空数据集。(22?24) 然而，尽管有这些进步，当前的分析方法主要是定性的或依赖于手动检查，这限制了系统地提取变形模式或预测其演变的能力。一个关键挑战是缺乏能够直接从实验数据中学习和预测应变局部化时空演变的计算框架。虽然最近在数据驱动建模方面的进步，如基于物理的神经网络和方程发现方法，已经展示了将物理定律与机器学习结合并从数据中推断出控制方程的潜力(25,26)，但这些方法通常依赖于预定义的功能形式或控制方程，并不直接适用于高度异质的全场变形数据。机器学习，特别是深度学习，已经成为从高维数据中提取模式和建模复杂时空过程的强大工具。卷积神经网络（CNN）在从基于图像的数据中学习空间特征方面非常有效，而循环神经网络则能捕捉序列数据中的时间依赖性。(27?29) 在这些方法中，(30) 卷积长短期记忆（ConvLSTM）网络通过将卷积操作整合到循环架构中，提供了一个自然的框架来建模时间分辨的场数据，从而能够同时学习空间结构和时间演变(图1d)。

在这里，我们开发了一个基于机器学习的框架，直接从全场 DIC 测量中学习和预测结构化水凝胶材料中应变场的时空演变。通过将实验应变映射、数据预处理(图1d) 和基于 ConvLSTM 的建模整合到一个统一的工作流程中(图1)，所提出的方法能够准确预测应变场的演变，并识别与结构异质性相关的应变局部化模式(图1e)。重要的是，这种方法能够直接将空间编程的结构异质性与由此产生的变形行为联系起来，为理解结构化水凝胶中的结构-属性关系提供了见解。这项工作建立了一种数据驱动的策略，用于分析结构化材料中的变形行为，并为结构化材料系统的预测建模和人工智能辅助设计提供了途径。

2. 实验和计算方法
2.1. 材料
高纯度化学品来自以下供应商：N-异丙基丙烯酰胺（NIPAm，≥97%）、N,N′-亚甲基双(丙烯酰胺）（BIS，≥97%）和苯基双(2,4,6-三甲基苯甲酰)磷氧化物（PBPO，≥97%）来自 Fisher Scientific；聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA，Mn = 700）和丙烯酰胺（AAm，≥99%）来自 Sigma-Aldrich；乙醇（200 含量，100%）和丙酮（≥99.5%）来自 VWR；以及胺功能化氧化石墨烯（A-GO，约 15 μm）来自 MSE Supplies（美国亚利桑那州）。所有化学品均按接收状态使用，无需进一步纯化。
2.2. 结构化水凝胶结构的制备
使用 NIPAm 单体配制了光敏树脂。在一个典型的配方中，NIPAm（4 g）、PEGDA（NIPAm 的 1.25 mol%）、BIS（NIPAm 的 1 mol%）和 PBPO（NIPAm 的 0.15 mol%）溶解在水和丙酮的混合溶剂中（体积比 1:3，总体积 10 mL）。(18) 所有前体溶液在琥珀色玻璃瓶中磁力搅拌至完全均匀。对于数字图像相关（DIC）分析，将胺功能化氧化石墨烯（A-GO，0.6 mg/mL）添加到前体树脂中，并超声处理 30 分钟以确保均匀分散。在使用前，所有树脂配方进一步超声处理 15 分钟以消除团聚体并确保一致性。

结构化水凝胶结构是使用灰度光固化技术通过数字光处理（DLP）系统制造的。打印装置包括一个固定高度的投影室，采用氟化乙烯丙烯（FEP）基底，可以制造出厚度可控的薄水凝胶膜。通过时空控制紫外（UV）曝光来调节局部光聚合动力学。暴露于较长 UV 时间的区域由于交联密度增加而形成更硬的域，而曝光时间较短的区域则保持较软。通过在打印过程中动态投影灰度掩模，嵌入了具有 50° 细胞角度的凹陷蜂窝超材料结构，显示出 HC 框架的负泊松比（υ = ?1.485），形成在连续的水凝胶基质中（图 2a）。这种方法使得可以在柔性基质中集成刚性细胞域，从而产生具有机械异质性的结构化水凝胶系统。

图2
图2. 基于 ConvLSTM 的深度学习框架，用于预测应变场的时空演变。(a) 用于变形分析的具有凹陷蜂窝超材料几何形状的结构化水凝胶结构。(b) 网络架构整合了卷积编码、基于 ConvLSTM 的时间建模和解码，以从输入的应变序列预测未来的应变场。(c) ConvLSTM 细胞结构，其中卷积操作替换了全连接变换，能够在更新隐藏状态 Ht 和记忆单元 Ct 的同时保留空间相关性。(d) 预测和误差评估，将测量的应变场 εt+1 与预测场 ε?t+1 进行比较，并计算均方误差损失。

2.3. 数字图像相关（DIC）测量
原位 DIC 分析使用 GOM Correlate 软件（Trilion，美国宾夕法尼亚州）进行。一台具有最小空间分辨率 25 μm（定义为可以可靠计算应变的最小区域）的 12 MP 2D 相机被放置在水凝胶试样前方，以在拉伸测试期间捕获全场表面图像。未变形配置被用作参考状态。为了增强对异质机械响应的表征，将胺功能化氧化石墨烯（A-GO，约 15 μm）颗粒以 0.6 mg/mL 的浓度添加到树脂中作为散斑标记。选择的标记大小（约 20 μm）、面间距（约 30 μm）和最小结构特征大小（约 100 μm）以确保在相关长度尺度上的精确应变分辨率。图像采集频率为 2 Hz。使用 DIC 算法处理获得的图像以计算全场位移和应变图。这些测量提供了捕捉变形过程中应变局部化演变的时间分辨应变分布。在图像采集期间，使用 UniVert 机械测试仪（CellScale，加拿大）对 2D 水凝胶膜进行了单轴拉伸测试。为了保持样品的收缩状态，水浴温度控制在 35 °C。测试的图像捕获频率为 20 Hz，量规长度为 20 mm，拉伸速率为 1.2 mm/min。在测试前使用数字卡尺测量样品厚度。
2.4. 数据预处理和序列构建
从 DIC 获得的应变图经过预处理，以生成机器学习的标准化输入。移除了试样外部的区域，并排除了如色条之类的可视化伪影。应变图被转换为灰度强度场，保留了相对应变幅度，同时消除了颜色映射偏差。每个图像被调整为 256 × 256 像素的固定分辨率，以确保输入尺寸的一致性。为了捕捉时间演变，使用滑动窗口方法将应变图组织成序列数据。每个样本由 T 个连续帧组成，代表变形过程中应变场的时空演变。
2.5. 深度学习模型架构
为了建模变形过程中应变场的时空演变，我们基于卷积长短期记忆（ConvLSTM）架构开发了一个序列到序列的深度学习框架（图 2b）。该模型旨在同时捕获从 DIC 获得的时间分辨应变图中的空间应变局部化模式和时间依赖性。
设 ????∈???×??εt∈RH×W 表示时间步 t 的应变场，其中 H 和 W 是应变场的空间维度。给定一系列过去的应变场,{???????+1,...,????}{εt?T+1,...,εt}(1)，模型预测下一个时间步的应变场：?????+1=Φ(???????+1,...,????)ε^t+1=Φ(εt?T+1,...,εt)(2)，其中，Φ(·) 表示深度学习神经网络。

网络由三个主要组件组成：
1) 卷积编码器，从每个应变图中提取空间特征；
2) ConvLSTM 层，用于建模编码特征的时间演变；
3) 解码器，用于重构预测的应变场。
通过在循环单元中嵌入卷积操作，ConvLSTM 使得可以联合学习空间相关性和时间动态，特别适合于建模演变的应变场。

在 ConvLSTM 层（图 2c）中，隐藏状态 Ht 和记忆单元 Ct 通过卷积操作更新，这些操作通过卷积整合空间和时间信息：????=??(???????????+???????????1+????)it=σ(Wxi?εt+Whi?Ht?1+bi)(3)????=??(???????????+???????????1+????)ft=σ(Wxf?εt+Whf?Ht?1+bf)(4)????=??(???????????+???????????1+????)ot=σ(Wxo?εt+Who?Ht?1+bo)(5)????=??????????1+?????tanh(???????????+???????????1+????)Ct=ft?Ct?1+it?tanh(Wxc?εt+Whc?Ht?1+bc)(6)????=?????tanh(????)Ht=ot?tanh(Ct)(7)，其中 * 表示卷积运算符。运算符 ? 表示逐元素哈达玛积，σ(·) 是非线性激活函数。ConvLSTM 架构通过卷积操作保留空间结构，同时通过循环连接建模时间演变。这使得模型能够捕捉变形阶段中应变局部化模式的出现和传播。
2.6. 模型训练
模型根据之前观察到的应变场序列训练，以预测下一个变形阶段的应变场（图 2d）。预测误差使用预测应变场和测量应变场之间的均方误差（MSE）来量化：?=1????∥∥??????+1?????+1∥∥22L=1HW∥ε^t+1?εt+1∥22(8)，其中 H 和 W 表示应变场的空间维度。

共使用 120 个从 DIC 测量获得的时间分辨应变场来构建数据集。数据被分为训练集和验证集，比例为 80:20，以确保变形序列的时间一致性并防止训练和验证之间的信息泄露。训练样本是通过对变形序列使用滑动窗口方法生成的，每个样本包含三个连续的应变场作为输入，随后的帧作为预测目标。所有应变场在训练前都进行了归一化，以提高数值稳定性。模型在 PyTorch 中实现，并使用 Adam 优化器进行优化，学习率为 1 × 10–4。该网络在NVIDIA GPU上进行了30个训练周期的训练，每个周期的批量大小为4，并使用验证损失来评估模型的收敛性。3. 结果与讨论3.1. 应变演变与深度学习预测通过DIC分析得到的全场应变图显示，结构化水凝胶结构中的应变场的时空演变具有高度异质的变形模式。为了提供一个统一的视图来理解变形机制和模型性能，实验测量的应变场、预测结果以及误差场在图3中一起展示。图3展示了结构化结构中应变演变、模型预测和误差分布的统一可视化。(a) 通过DIC获得的实验测量应变场，显示从初始均匀变形到几何控制的应变局部化的转变。应变局部化始于机械约束区域，并沿着由结构定义的路径传播。观察到的应变局部化路径与潜在的结构化几何形状对齐，表明变形受到空间编程的刚度异质性的控制。(b) 通过训练的深度学习模型生成的预测应变场，在全局应变分布和局部变形特征方面与实验观察结果高度一致。(c) 对应的误差图突出了预测差异。较大的误差主要集中在高应变梯度区域，这些区域与强烈的局部化相关，表明预测难度与局部变形的复杂性密切相关。这些区域反映了变形的空间复杂性增大，这对数据驱动的预测提出了内在挑战。高分辨率图像下载MS PowerPoint幻灯片如图3a所示，变形最初表现出相对均匀的应变分布，表明在小应变作用下材料的机械响应是宏观均匀的。随着拉伸载荷的增加，结构特定区域内的应变局部化开始出现。这些局部变形区源于刚性细胞域与周围柔软基质之间的机械不匹配，这导致应力重新分布并促进应变集中。重要的是，这些出现的应变局部化模式与在立体光刻过程中引入的空间编程结构异质性密切相关，其中交联密度的变化控制了局部刚度和变形行为。随着进一步变形，局部应变区域加剧并沿着由底层几何形状定义的路径传播。这些应变局部化路径并不是随机分布的，而是与结构化网络内的几何约束和结构连通性密切相关。这种变形路径与结构架构的对齐表明，机械响应受到空间编程的刚度异质性的控制，而不仅仅是材料本身的均匀性。从均匀变形到几何控制的应变局部化的转变突显了结构化材料的内在时空复杂性，其中变形通过耦合的空间相互作用和时间进程发展。因此，捕捉这一演变对于理解变形机制和实现预测建模至关重要。通过将预测应变场与实验测量结果进行比较（图3b），评估了训练模型的预测能力。模型准确地再现了不同变形阶段的全局应变空间分布，与实验观察结果高度一致。重要的是，预测应变场不仅捕捉到了应变局部化路径的位置和方向，这些路径是控制变形行为的主要特征。除了全局一致性之外，模型还解析了与变形集中相关的局部应变梯度，表明它学习了应变场的时空演变，而不仅仅是近似平均响应。值得注意的是，预测应变场看起来比实验测量结果稍微平滑一些。这种平滑效果主要反映了DIC测量中固有的高频噪声的抑制，而不是物理意义上的特征丢失。重要的是，模型准确地保留了应变局部化的位置、方向和传播路径，这些都是控制变形的主要物理因素。对误差分布的进一步详细分析（图3c）进一步表明，预测差异集中在与强烈局部化相关的高应变梯度区域。这表明，虽然尖锐的空间转换得到了保留，但它们仍然是最难以预测的特征。为了澄清这种行为，我们区分了测量噪声（高频波动）和物理意义上的应变梯度。模型有效地充当了一个物理一致的过滤器，减少了实验噪声，同时保留了潜在的变形机制，而不是作为一个过度平滑的操作符。这些区域表现出快速的空间变化和异质域之间的强烈机械相互作用，使得预测更加具有挑战性。这种行为表明，预测准确性本质上受到变形场内在空间复杂性的限制，而不仅仅是模型能力本身。这一观察表明，预测难度本质上受局部变形复杂性的控制，而不是全局应变幅度，突显了应变场中尖锐空间转换的相关根本限制。这些结果表明，所提出的框架不仅能够准确且物理一致地预测应变场的演变，还提供了有关结构化水凝胶系统中控制变形的结构-属性关系的见解。3.2. 模型训练与收敛性所提出的深度学习框架使用从DIC测量中获得的时间分辨应变图进行训练，以学习历史变形状态与随后应变场演变之间的映射。训练和验证损失曲线如图4所示。如图4所示，训练和验证损失在初始训练阶段迅速下降，并逐渐趋于一个稳定的平台。两条曲线之间的密切一致性表明，模型实现了良好的泛化能力，没有显著的过拟合。这种稳定的收敛行为表明，可以从实验数据中有效地学习控制应变演变的空间时间模式。图4展示了模型优化过程中的训练和验证损失，显示出快速收敛和两条曲线之间的密切一致性，表明训练稳定且泛化能力良好。高分辨率图像下载MS PowerPoint幻灯片重要的是，模型的收敛性反映了其捕捉变形的空间和时间特征的能力。卷积编码器提取与应变局部化相关的空间特征，而ConvLSTM层则模拟了这些特征在变形阶段的时间进展。这种组合使网络能够学习不仅应变的空间分布，还有其随时间的演变。基于ConvLSTM的架构明确考虑了时间依赖性，这对于描述图3中观察到的应变局部化的逐步出现和传播至关重要。因此，模型的有效收敛表明，所提出的框架非常适合学习结构化材料中变形的耦合时空动态。因此，这些结果证明了该模型为预测应变场演变提供了稳定可靠的基础，为后续部分中对变形行为和模型性能的进一步分析提供了可能。3.3. 误差分析与模型性能为了进一步评估模型的预测性能，通过将预测应变场与实验测量结果进行比较来分析预测误差的空间分布和统计特性。空间误差图（图3c）显示，预测误差在大部分区域内保持较低，表明模型准确地重建了全局应变分布并捕捉到了主导的变形模式。值得注意的是，较高的误差一致地集中在强应变梯度区域，对应于明显的应变局部化区域。这些区域中快速的空间变化和异质结构域之间的强烈机械相互作用表明，预测难度本质上受潜在变形物理机制的控制。为了定量评估这种行为，首先检查了预测误差与归一化应变之间的统计关系（图5a）。图5a使用密度图展示了归一化应变和预测误差的联合分布，其中颜色刻度代表全场测量中的数据点浓度。分布显示，大多数数据点集中在低误差值范围内，表明在整个变形过程中预测始终准确。叠加的平均误差曲线（用红色曲线表示）进一步表明，预测准确性保持稳定，并且不会随着应变幅度的增加而系统性地恶化。这种行为表明，模型有效捕捉了低应变下的均匀变形和高应变下的局部变形，没有偏向特定的应变范围。平均预测误差仅对应变幅度有弱依赖性，在大多数应变水平上保持一致的低水平。模型实现了5.49 × 10–3的验证均方误差（MSE），确认了整体的准确重建，而残差差异主要集中在强应变梯度区域，而不是由应变幅度本身驱动的。图5展示了预测误差作为归一化应变及其空间梯度的函数的统计分析。(a) 归一化应变和预测误差的联合分布，其中颜色刻度代表数据密度，红色曲线表示平均误差趋势。仅观察到误差对应变幅度的弱依赖性。(b) 预测误差作为归一化应变梯度的函数，显示误差随着应变梯度的增加而明显增加，表明空间变化剧烈的区域更难以预测。(c) 作为归一化应变函数的99百分位数误差，突出了最糟糕的预测行为。非单调趋势反映了低应变时噪声和较大变形水平下应变局部化的复合效应。这些结果表明，应变梯度是评估复杂变形场预测可靠性的关键指标。高分辨率图像下载MS PowerPoint幻灯片相比之下，预测误差与归一化应变的空间梯度之间存在强烈且系统的关联（图5b）。平均误差随着应变梯度的增加而单调增加，表明空间变化较大的区域本质上更难以预测。这一发现确立了预测准确性主要由变形场的空间复杂性控制，而不是其幅度。为了进一步检查极端预测行为，作为归一化应变函数的99百分位数误差被进行了检查（图5c）。非单调趋势表现为初始减小，随后在较高应变水平下增加，反映了低应变时测量噪声和较大变形时应变局部化日益增长的主导影响，进一步支持了峰值误差与局部化变形特征密切相关的结论。这些结果表明，所提出的模型在大部分区域内实现了高预测准确性，同时确定应变梯度是控制预测难度的主要因素。结合空间和统计分析一致表明，模型性能本质上受到局部变形内在复杂性的限制，特别是在应变局部化引入尖锐空间转换和非线性相互作用的区域。4. 结论在这项工作中，我们开发了一个基于机器学习的框架，使用全场DIC分析来学习和预测结构化水凝胶材料中应变场的时空演变。通过将卷积特征提取与基于ConvLSTM的时间建模相结合，所提出的方法不仅捕捉到了空间应变局部化模式，还捕捉到了它们在变形过程中的时间演变。模型准确地预测了不同变形阶段的应变场演变，再现了由结构异质性控制的全局变形模式和局部应变路径。除了预测之外，学到的表征提供了关于变形行为的物理意义深刻的见解，揭示了几何形状在控制应变局部化中的关键作用。重要的是，结果表明，变形行为受到立体光刻过程中引入的空间编程结构异质性的控制，这决定了局部刚度变化和应变局部化路径。误差分析进一步表明，大多数区域的预测准确性保持较高，较大的偏差主要集中在强应变梯度区域。这表明模型性能本质上受到局部变形内在空间复杂性的限制，而不是应变幅度或模型能力本身。总体而言，这项工作建立了一个数据驱动的框架，将实验力学与机器学习结合起来，使得能够预测结构化材料中的复杂变形过程。更广泛地说，它为具有可编程机械响应的结构化材料的数据驱动设计和制造提供了途径，推进了对软材料系统中结构-属性的理解。