摘要
碳分子筛(CMS)膜结合了分子级别的选择性以及坚固的碳骨架结构,然而传统的缓慢碳化过程中,由于孔隙塌陷和结构致密化,合理的微孔设计受到限制。在这里,我们报道了一种基于焦耳加热的超快碳化过程(UCP),该过程能够通过二级时间控制来阻止聚合物向碳的转化。将热处理时间从几小时缩短到几秒,可以抑制高温下的链运动,从而保留原本会丢失的非平衡开孔微结构。在UCP过程中进行的时间分辨调控进一步揭示了孔隙形成的顺序转化路径,为孔隙形成和精细化提供了高分辨率的实验手段。因此,通过UCP制备的CMS膜的CO2渗透率达到了10,863 Barrer(比管式炉制备的类似产品高出2.4倍),并且超过了2019年设定的CO2/N2和CO2/CH4分离性能的上限。这些发现表明,UCP是一个多功能、高通量的平台,可用于精确工程化CMS膜,以实现先进的气体分离。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系,这些因素可能影响本文所报道的工作。
数据可用性声明
支持本研究结果的数据可在本文的补充材料中找到。图5中的所有数值数据均列在数据文件S1中。图4中的误差条显示了三次测量所得数据的分布情况,每次测量都使用了独立样本。未显示误差条的实验数据来自单次实验测量结果。此外,温度曲线(图1B,C)、ATR–FTIR光谱(图2A)、XPS元素组成及相关分析(图2B–E和S7–S9)、XRD图谱(图2F)、GIWAXS线切割图(图3A》)、固态13C MAS NMR光谱(图3B)、1H NMR光谱(图S2)、N2吸附等温线及由此计算出的BET比表面积(图3C)、CO2吸附数据及相应的PSD图(图3D和S15)、纯气体渗透率/理想选择性数据及上限图(图4A–D和S10–S14)、TGA曲线(图S3S6S2中提供,同时还有视频文件S1和S2


