锆(V0.75Fe0.25)2表面溅射Pt的氢吸附特性及微观机制分析：采用密度泛函理论（DFT）与中性束注入（NBI）实验方法进行研究

《Chemical Physics》：Analysis of hydrogen adsorption characteristics and micro-mechanisms of surface sputtered Pt of Zr(V0.75Fe0.25)2: A DFT and experimental approach for neutral beam injection (NBI) applications

　　

王宇清|曾泽辉|朱阳|谢远来|王旭迪|席振华|张虎忠|梁金霞

摘要

在核聚变中性束注入（NBI）系统的真空维护应用中，吸气剂材料Zr(V_0.75Fe_0.25)₂虽然具有较高的吸附能力，但其氢吸附速率过快，可能导致局部真空波动、材料过早饱和以及性能下降。这使得它难以满足长时间脉冲运行期间动态真空平衡和稳定束流传输的要求。因此，本研究采用Pt表面涂层对Zr(V_0.75Fe_0.25)₂进行了改良。目的是利用Pt的催化屏障协同效应和电子结构调控作用，有效抑制氢吸附动力学，从而将其转变为可控释放的吸气剂，并提高其在NBI系统中的适用性和使用寿命。Zr(V_0.75Fe_0.25)₂片材通过真空悬浮熔炼制备，随后使用磁控溅射技术涂覆200纳米厚的Pt层。利用XRD、SEM和EDS表征了其相组成和表面形态。通过恒容法实验评估了氢吸附性能，结果显示Pt涂层使氢吸附能力降低了2000 Pa·m³·g^?1，压降速率降低了1.5577 Pa·s^{?1_0.75Fe_0.25位点的氢吸附能（从7.46 eV降至0.75 eV）。电荷密度差异和局域态密度分布进一步证实，这种热力学钝化作用源于电子结构的根本改变。Pt层作为强竞争性电子受体，导致d带宽化并耗尽了费米能级处的活跃态电子，从而阻断了Zr与氢原子之间的强化学键（H键）。此外，对Zr(V_0.75Fe_0.25)₂表面和(220)面的五种代表性路径（1Ta11Ta2、1Ta1-2Oc2、TOP-BRI、BRI-HOL和TOP-HOL）的研究表明，Pt诱导的钝化显著提高了H原子的迁移阻力。实验和理论结果均一致表明，Pt涂层能有效控制Zr(V_0.75Fe_0.25)₂的氢吸附速率。这些发现揭示了表面介导的吸附调控机制，为开发高性能吸气剂材料和先进真空系统提供了重要的理论和实践指导。}