利用VPSC和相场建模方法研究Hadfield单晶中的扭转现象

《Journal of Materials Research and Technology》：Investigating the twining transformation in the Hadfield single crystal using VPSC and Phase field modeling

　　瓦希德·阿亚提|穆罕默德·哈比比·帕尔萨
德黑兰大学工程学院冶金与材料工程学院，德黑兰，伊朗

**摘要**
通过研究单晶哈德菲尔德钢在单轴拉伸和压缩作用下的位错滑移与机械孪晶形成之间的相互作用，探讨了其塑性变形机制。采用粘塑性建模和基于热力学的相场模拟方法分析了变形机制，并将预测结果与实验观测结果进行了系统比较。粘塑性分析表明，系统激活主要受施密德因子和临界剪切应力的控制，从而预测出单个晶粒内存在多种活跃的孪晶形成方式。然而，该模型始终高估了实验中的孪晶形成活性。特别是在沿某一晶向加载时，模型预测会激活多种孪晶类型，而实验研究表明在拉伸条件下几乎没有孪晶形成，或者在压缩条件下最多只激活两种类型。VPSC（Viscoplastic Self-Consistent）模型假设一旦孪晶体积分数超过某一阈值，晶粒会突然重定向，这一假设显著改变了模拟的变形响应。为了解决这些不一致性，采用了结合热力学因素的相场模拟。结果表明，不同孪晶类型之间的竞争对孪晶生长起着关键作用；当多种孪晶类型具有相似的驱动力（如相同的应变场）时，强烈的竞争会抑制稳定孪晶的形成，从而限制了活跃孪晶的数量。这些发现表明，纯粹的机械粘塑性方法不足以准确预测哈德菲尔德钢的孪晶行为。为了物理上一致地模拟单晶中的变形孪晶现象，必须考虑热力学效应和孪晶类型间的竞争机制。

**引言**
高锰钢由于其在机械性能方面的卓越组合，长期以来一直受到学术界和工业界的广泛关注。它们能够同时提供高强度、优异的耐磨性和出色的韧性，使其成为高性能工程应用中的关键材料[1]、[2]、[3]、[4]。因此，大量研究致力于理解其变形行为及其力学响应的调控机制[5]、[6]、[7]、[8]、[9]、[10]、[11]。在高锰钢中，哈德菲尔德钢是最著名的合金之一。这种全奥氏体钢由罗伯特·哈德菲尔德首次开发，其显著的硬化能力使其特别适用于涉及磨损和反复冲击的严苛使用条件，应用范围包括采矿和建筑设备（如破碎机、锤子、钻孔工具和挖掘机齿[12]、[13]、[14]、[15]）。多年来，提出了多种机制来解释哈德菲尔德钢的显著硬化现象[5]、[6]、[16]、[17]、[18]。尽管经过数十年的研究，对这些机制的综合统一理解仍然不完整[19]、[20]、[21]。目前，位错滑移、机械孪晶形成和动态应变时效被认为是该合金系应变硬化的主导因素[5]、[18]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]。其中，位错滑移和机械孪晶形成通常被认为是主要的变形和强化机制，而动态应变时效主要与特定变形范围内的锯齿状流动行为和负应变率敏感性有关[27]。
多晶材料的宏观行为本质上受其组成单晶行为的控制。实验研究表明，哈德菲尔德钢单晶的力学行为对晶向非常敏感[28]。卡拉曼等人[6]、[22]、[23]、[24]的一系列详细研究深入探讨了其变形行为和微观结构演变。他们的电子显微镜分析显示，位错滑移或机械孪晶形成中的某一类型在特定晶向占主导地位[24]。滑移和孪晶形成的同时激活被认为是哈德菲尔德钢卓越韧性的关键因素。然而，这些机制的相对活性强烈依赖于与各自晶向相关的施密德因子，而这些因子在不同晶向上差异显著。因此，沿不同晶向加载的单晶可能表现出不同的主导变形机制，导致明显的力学响应差异[24]。
近年来，数值模拟成为预测哈德菲尔德钢力学行为的强大工具。鉴于单晶行为对多晶材料性能的强烈影响，人们投入了大量努力来模拟单晶水平的变形机制。现有的方法中，基于晶体塑性的框架（包括VPSC或CPFEM方法[2]、[4]、[29]）被广泛用于模拟单晶和多晶哈德菲尔德钢中的滑移和孪晶形成。这些模型能够捕捉变形行为的多个重要方面。然而，与实验结果的比较表明，尽管在某些情况下晶体塑性模拟可能达到合理的一致性，但在特定加载条件下仍可能存在显著差异[2]、[4]、[29]。传统晶体塑性模型的一个关键局限性在于它们基于机械和运动学本构关系[30]。虽然机械孪晶形成遵循晶学和力学驱动力，但也受到与微观结构演变相关的热力学因素的影响。因此，如果没有对相或孪晶演变进行显式的热力学处理，纯机械晶体塑性方法的预测能力将受到限制。
相场方法为模拟微观结构转变提供了热力学上一致的理论框架[30]。尽管相场建模已成功应用于研究多种材料系统中的孪晶现象，但大多数研究集中在HCP结构上[31]、[32]、[33]。对于立方体系统的孪晶研究相对较少，且许多研究局限于二维模拟[34]、[35]、[36]、[37]。虽然二维建模提高了计算效率，但它无法完全捕捉孪晶成核和生长的三维特性。此外，对哈德菲尔德钢中孪晶形成的热力学建模研究也相对较少。
因此，本研究采用了两阶段方法：首先，使用仅考虑机械效应的粘塑性晶体塑性框架评估哈德菲尔德钢单晶的变形机制（包括位错滑移和机械孪晶形成），并将模拟结果与其他文献中的实验数据进行比较；随后，采用三维相场模型模拟变形过程中机械孪晶的演变，同时考虑热力学因素。然后将相场模拟的结果与实验观测结果和粘塑性晶体塑性分析的结果进行系统比较。

**2. 材料与方法**
2.1. 材料与试样制备
本研究使用的材料是常规哈德菲尔德钢（ASTM A128 Grade B），其化学成分见表1。选择这种合金是因为其合金元素（除锰以外）的影响最小。

**表1. 本研究中使用的常规哈德菲尔德钢的化学成分**
| 元素 | 含量 | |
|-------------|-----------|-----|
| C | 1.0 | |
| Si | 2.0 | |
| Mn | 0.5 | |
| P | 13.1 | |
| S | 0.05 | |
| Cr | 0.07 | |
| Ni | 0.01 | |
| Al | 0.24 | |
| Co | 0.03 | |
| Cu | 0.06 | |
| Nb | 0.00 | |
| Ti | 0.05 | |
| V | 0.00 | |
| W | 0.02 | |
| Sn | 0.00 | |
| Fe | 0.00 | |

2.2. 哈德菲尔德单晶的VPSC模拟
哈德菲尔德钢单晶的变形行为及相关变形机制是通过Ricardo A. Lebensohn和Carlos N. Tomé开发的VPSC（Viscoplastic Self-Consistent）软件包进行模拟的[38]。模拟在拉伸和压缩条件下沿特定晶向施加单轴载荷进行。通过旋转晶体晶格使其与全局坐标系的X轴对齐来改变加载方向。相应的晶向及其相关的Bunge欧拉角列于表2中。

**表2. 单晶的加载方向、晶向及Bunge角度**
| 加载方向 | 全局坐标系中的晶向 | Bunge角度（°） |
|--------------|------------------|-------------|
| T | （未提供具体方向） | |
| C | （未提供具体方向） | |
| N | （未提供具体方向） | |
| F | （未提供具体方向） | |

加载采用规定的速度梯度张量进行，如表3所示，以模拟单轴拉伸和压缩。

**表3. 拉伸和压缩模式下的速度梯度**
| 加载类型 | | |
| | |
| Tension | [速度梯度值] |
| Compression | [速度梯度值] |

模拟中包括了12种位错滑移系统和12种对应于FCC晶格的孪晶系统。这些系统的孪晶面和剪切方向列于表4中。

**表4. 粘塑性模拟中考虑的滑移系统和孪晶系统**
| 滑移系统（模式1） | | |
| | |
| | |
| | |
| | |
| | |
| Twinning systems（模式2） | | |
| | |

Voce模型（公式（1）用于上述系统的硬化规则，潜在硬化系数假设为1（基于Taylor硬化模型[39]）。其他参数取自其他研究[14]、[40]、[41]。

**公式（1）**
其中，δ表示晶粒内部的累积剪切应变；α、γ、δ和ε分别表示初始临界解剪应力、初始硬化率、渐进硬化率和反外推的临界解剪应力。

**表5. VPSC模拟中使用的输入参数**
| 变量 | | |
| Total time step | 500 | |
| Time step | 0.01 | |
| CrSS | 120.0 MPa | |
| 174 GPa | 168 |
| 0.085 GPa | 250.0 |
| 145.0 MPa | 99 |
| No. of Deformation modes | 21.0 | |
| No. of Slip systems | 12 | |
| No. of Twinning systems | 12 |

**2.3. 单晶中孪晶形成的相场模拟**
为了研究哈德菲尔德钢单晶在拉伸和压缩下的孪晶成核与生长，还采用了三维相场模型。模拟使用MTLAB软件完成，加载方向与VPSC模型中描述的相同。模拟中包含了12种对应于FCC晶格的机械孪晶系统。

2.3.1. 运动学与应力计算
计算过程从计算每一步的变形梯度张量开始，该梯度张量根据公式（2）逐步更新：

**公式（2）**
然后使用公式（3）和公式（4）分别计算Green–Lagrange应变和Euler应变张量：

**公式（3）**
**公式（4）**
将Euler应变代入公式（12），并利用Green–Lagrange应变计算第二Piola–Kirchhoff应力张量（公式（5）：

**公式（5）**
接着，使用公式（6）将第二Piola–Kirchhoff应力张量转换为Cauchy应力张量：

**公式（6）**
然后使用公式（7）计算作用在每种孪晶类型上的解剪应力：

**公式（7）**

2.3.2. 孪晶成核策略**
采用确定性成核方法。当某个孪晶类型的解剪应力超过其临界剪应力时，允许其在模拟域内随机分布的位置成核。成核核团被假设为球形区域，半径为r，每个核团内的初始有序参数分布遵循公式（8）[42]：

**公式（8）**
其中，ζi表示第i种孪晶类型的初始有序参数，d表示界面厚度。在初始成核后，每当施加的应变增加5%时，如果满足成核条件，则引入新的相同类型的核团。

2.3.3. 界面能参数
根据Clayton等人的工作[43]，梯度能系数γ、孪晶界面能ΔE和晶间间距d之间的关系由公式（9）给出：

**公式（9）**
哈德菲尔德钢的孪晶界面能尚未测量。但根据Murr等人的研究[44]，奥氏体钢的相干孪晶界面能约为18 erg/cm2，因此在本研究中采用该值。
由于变形孪晶呈现各向异性针状形态，梯度能系数被处理为张量（公式（10）：

**公式（10）**
基于Heo等人的研究[45]的结果，FCC孪晶模拟中采用了特定的比例关系。

最后，使用标准的扩散界面分析[46]，通过公式（11）将界面厚度与γ和d关联起来：

**公式（11）**
根据γ和d，计算双井势能的高度h。由于变形孪晶与基体形成相干界面，因此在此关系中使用h。

2.3.4. 相场公式化
系统的总自由能泛函定义为：

**公式（12）**
其中第一项表示双井化学势，第二项考虑界面能，第三项基于Khachaturyan微弹性框架描述弹性能量。这里，ζi表示第i种孪晶类型的有序参数，Eti表示弹性刚度张量，εi表示与该类型孪晶形成相关的特征应变。
每种孪晶类型的特征应变由公式（13）给出：

**公式（13）**
其中，dsi表示孪晶面的剪向，dn表示垂直于孪晶面的法向量。对于FCC材料，孪晶剪切幅度取为常数[38]。
由于变形孪晶是非守恒有序参数，为了确定随时间的变化，使用Allen-Cahn方程（公式（14）[42]进行计算：

**公式（14）**
其中，μi是迁移率系数。此外，在所有空间方向上都应用了周期性边界条件。表6列出了相场模拟中使用的参数。表6. 相场模拟中使用的参数值。参数 值 Nx（X方向上的网格数） 160 L（迁移率） Ny（Y方向上的网格数） 160 W（转变能垒）（Pa） Nz（Z方向上的网格数） 160 γ（梯度能量参数）（J/m） dx（网格尺寸）（m） γ（梯度能量参数）（J/m） dt（时间步长）（s） E（弹性常数）（Pa） τtw（孪晶剪切） 0.707 ε（弹性常数）（Pa） δw（界面宽度）（网格） 5 τcr（临界解析剪切应力）（Pa） 4 每种孪晶变体的数量 12或1 最小种子距离 3 总应变 0.35 应变率 0.13

3. 结果与讨论
3.1 使用粘塑性模型的微观结构演变
图1(a)展示了通过粘塑性模型预测的哈德菲尔德钢单晶在[1 0 0]晶体学方向上受到单轴拉伸作用时激活的变形系统数量。为了严格解释这一现象，表7中给出了沿[1 0 0]、[1 1 1]和[1 2 3]方向加载时位错滑移和孪晶系统的施密德系数。在塑性变形过程中，当孪晶系统的施密德系数与加载方向一致时，这些系统会被激活。沿[1 0 0]方向进行单轴拉伸时，如果施加的应力足够高，八个施密德系数为0.41的位错滑移系统和八个施密德系数为0.24的孪晶系统有潜力被激活。然而，由于孪晶系统的施密德系数不足以在变形初期产生超过其临界剪切应力的解析剪切应力，因此最初只有八个滑移系统被激活，如图1(a)所示。由于在这种加载条件下滑移系统的对称排列，变形初期不会发生晶体旋转。随着应变的继续，宏观应力增加，直到孪晶系统的解析剪切应力超过其临界值。大约在0.02应变时，除了八个滑移系统外，还有八个施密德系数相同的孪晶系统变得活跃，使活跃系统的总数增加到十六个。在这种条件下，滑移和孪晶机制都参与了塑性变形。图1(b)显示了滑移系统和孪晶系统对总应变的相对贡献。可以观察到，一旦孪晶开始形成，其在早期变形阶段的贡献较小，但随着变形的进行迅速增加。图1(c)展示了哈德菲尔德钢单晶在[1 0 0]方向上受到单轴拉伸作用时晶体取向的演变，以Bunge角表示。如图所示，在短暂的孪晶活动之后，VPSC模型预测晶体从初始取向（0°, 0°, 0°）突然重新取向为（135°, 70.5°, 45°）。这种突然的取向变化源于VPSC代码的默认算法，该算法与Tomé等人提出的主导孪晶重定向方案（PTR）一致[47]。PTR假设当晶内的孪晶体积分数超过某个临界值时，晶体的取向将被最活跃的孪晶变体的取向所取代，并基于这种新取向进行后续计算。在本研究中，这个临界值被假设为50%。

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图1. (a) 在[1 0 0]方向施加应变时，拉伸和压缩测试中激活的变形系统数量。(b) 哈德菲尔德单晶在[1 0 0]方向拉伸和压缩加载过程中孪晶机制的占比。(c) 沿[1 0 0]方向拉伸时晶体取向（Bunge角）的演变。(d) 沿[1 0 0]方向压缩时晶体取向（Bunge角）的演变。

表7. 不同滑移和孪晶系统在[1 0 0]、[1 1 1]和[1 2 3]方向加载时的施密德系数。

空单元 变体 滑移面（n） 滑移方向（s） 施密德因子
[1 0 0] V1 0.00 -0.17
[1 1 1] V2 0.41 -0.35
[1 2 3] V3 0.41 -0.17
V4 0.00 -0.12
V5 -0.41 0.27
V6 -0.41 0.27
V7 0.00 -0.27
V8 -0.41 -0.27
V9 0.00 0.00
V10 0.00 0.27
V11 0.41 -0.12
V12 0.41 0.27

（注：表中的“Variant”可能应为“System”，“Slip Plane”应为“Slip System”，“Shear Plane”应为“Shear System”）

然而，需要强调的是，Karaman等人[24]的实验观察并不支持在低应变下发生如此广泛的孪晶现象。他们的结果表明，沿[1 0 0]方向的拉伸主要促进了位错胞结构的形成，即使在高达40%的应变下也没有观察到孪晶的迹象。图2(a)展示了一个TEM明场图像，显示了在[1 0 0]方向上40%应变时位错胞结构的发展。根据VPSC的预测，数值算法导致的突然晶体重定向使得变形系统的施密德系数发生了突变。因此，活跃系统的数量发生了不连续的变化，导致代表孪晶对总应变贡献的曲线出现急剧跳跃。在这个阶段之后，位错滑移系统的活性可以进一步引起晶体旋转，从而激活或失活不同的变形系统。如图1(b)所示，在[1 0 0]方向上的拉伸作用下，孪晶成为应变范围内较大比例的主导变形机制。值得注意的是，模拟预测在大约0.03–0.06的应变区间内有八个活跃的孪晶系统，这与Karaman等人[24]的实验观察结果明显矛盾。

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图2. (a) 在[1 0 0]方向上施加应变时，40%拉伸应变下位错胞形成的TEM明场图像。(b) 在3%应变时局部孪晶的TEM明场图像。

压缩加载产生了明显不同的条件。如表7所示，在变形开始时，与拉伸过程中激活的相同八个位错滑移系统以及四个孪晶系统都有利于激活。根据图1(a)，所有十二个系统最初都是活跃的。然而，粘塑性模型预测，由于滑移系统的高硬化率，它们在很小的应变间隔内迅速失活。因此，如图1(a)和1(b)所示，塑性应变主要由四个孪晶系统来调节。如前所述，孪晶系统的显著活性导致晶体从初始取向重新定向到新的取向，Bunge角为（63.5°, 132°, 116.5°），如图1(d)所示。这种由数值方案引起的突然重定向改变了解析剪切应力，并导致活跃和未活跃变形系统集的不连续变化，使活跃系统的数量和孪晶对塑性应变的贡献出现阶梯状变化。随着进一步变形，晶体取向逐渐演变。在0.1–0.2的应变范围内，活跃系统的数量多次波动，在变形的最后阶段，六个系统保持活跃。大约在0.08应变之后，孪晶的贡献逐渐减少，而位错滑移的作用相应增加。在中等到高应变下，滑移成为压缩过程中的主导变形机制。如图1(b)所示，尽管在压缩的早期阶段孪晶的贡献比拉伸时更大，但在应变超过0.05时，其贡献低于拉伸时的贡献。与拉伸情况相反，在压缩过程中，即使在大部分变形期间孪晶仍然占主导地位，但在超过大约0.15应变后，位错滑移成为主要的变形机制。预测的压缩早期阶段孪晶的主导地位与Karaman等人[24]的实验观察结果一致，他们报告说在大约15%的应变之前孪晶占主导地位，之后位错滑移成为主要的变形机制。这一趋势与模拟结果（图1(b)）相符。然而，仍存在一个重要差异。根据表7，预测在晶体重定向之前的非常早期阶段有四个孪晶系统参与变形，而实验观察表明在压缩下只有两个孪晶系统是活跃的，其中一个变体明显占主导地位，另一个变体的贡献很小。图2(b)展示了一个在3%压缩应变下局部孪晶的TEM明场图像，其中一个孪晶变体占主导地位。

哈德菲尔德钢单晶再次受到单轴拉伸和压缩的作用，这次加载方向与[111]方向平行。根据表7，在变形开始时，六个滑移系统和三个孪晶系统有有利于激活的取向。由于晶格对称性，在这种方向上的加载不会引起晶体旋转。因此，施密德系数在整个应变过程中保持不变。图3(a)展示了粘塑性模型预测的沿[11 1]方向拉伸变形过程中活跃系统的数量。在变形开始时，有九个变形系统被激活，这与施密德分析一致。然而，由于位错活动有限且滑移系统快速硬化，它们逐渐失活，孪晶的贡献急剧增加并成为主导变形机制。由于孪晶系统的硬化系数相对较低，它们在大约0.02应变之前保持高度活跃。随着它们的体积分数增加，VPSC模型的内部算法强制晶体重新定向，导致晶体取向从初始的Bunge角（-70°, 38°, 110°）突然变为（-158°, 149°, 82°）。与之前的情况一样，这种突然的重定向导致活跃系统的数量和孪晶对总应变贡献的不连续变化，如图3(a)和3(b)所示。当VPSC算法强制晶体重定向，从而改变施密德系数时，滑移系统重新激活并重新占据主导地位。在大约0.02应变之前观察到的明显波动之后，孪晶的贡献再次增加，并在大约0.1应变时达到第二个峰值。超过这一点后，其贡献逐渐减少，在大约0.22应变时，位错滑移再次成为主导变形机制。随后，根据图3(c)，晶体取向平滑演变，在变形结束时没有观察到进一步的不连续变化。随着变形的继续以及滑移和孪晶系统的临界剪切应力的演变，活跃变形系统的数量出现了两次波动，达到了十六个。考虑到FCC晶体包含十二个滑移系统，十六个系统的激活意味着至少有四个孪晶系统参与了变形过程。在超过0.2应变时，活跃系统的数量逐渐减少。在大约0.3应变之后，只有六个系统保持活跃，这个数量一直保持到变形结束。

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图3. (a) 在[111]方向施加应变时，拉伸和压缩测试中激活的变形系统数量。(b) 哈德菲尔德单晶在[111]方向拉伸和压缩加载过程中孪晶机制的占比。(c) 沿[111]方向拉伸时晶体取向（Bunge角）的演变。(d) 沿[111]方向压缩时晶体取向（Bunge角）的演变。

Karaman等人[24]的实验研究表明，在[111]方向上的拉伸在广阔的应变量范围内激活了孪晶。他们报告在5%应变时孪晶活动强烈，即使在25%应变时，孪晶仍然是最主要的变形机制。这一总体趋势与VPSC的预测相符。然而，在活跃孪晶变体的数量上存在差异。实验观察显示，即使在25%应变时，也只激活了两个孪晶系统，其中一个变体明显占主导地位。相比之下，粘塑性模拟预测至少有四个孪晶系统被激活。图4(a)显示了哈德菲尔德钢单晶在[111]方向上拉伸至25%应变时的情况，清楚地显示了两个孪晶系统的活动，这与Karaman等人[24]的报道一致。

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图4. (a) 哈德菲尔德钢单晶在[111]方向上单轴拉伸测试后25%的应变情况。(b) 在[111]方向上压缩测试后5%的应变情况[24]。

在[111]方向上的压缩加载开始时，六个滑移系统和六个孪晶系统在晶体学上有有利于激活的取向。然而，由于孪晶系统的Schmid系数相对较低，最初只有滑移系被激活，如图3(a)所示。从这个图中可以看出，在压缩作用下，活性系统的最大数量在大约0.04应变时达到十二个。超过这一点后，数量逐渐减少，在大约0.25应变时降至最低的五个，之后即使继续应变也保持不变。随着施加应力的增加，孪晶系统在大约0.02应变时开始激活。它们的激活和对塑性应变的有限贡献导致晶体从初始取向重新定向到Bunge角（-167°, 59.5°, 4.5°），如图3(d)所示。这种突然的重新定向导致活性系统的数量和滑移与孪晶的相对贡献都发生不连续变化。在这一事件之后，晶体取向几乎保持不变，直到变形结束，随后的系统活性变化主要由临界剪应力的演变决定。图3(b)表明，尽管在压缩变形开始时滑移机制占主导地位，但孪晶的贡献迅速增加，在大约0.07应变时超过了90%。随着变形的继续，孪晶的贡献逐渐减少。大约在0.17应变之后，位错滑移成为主要的变形机制。这种减少趋势一直持续到在大约0.3应变时孪晶的贡献稳定在30%左右。模拟结果与实验观察结果存在显著差异。虽然模型预测了孪晶的早期激活，但Karaman等人[24]报告称，在5%的压缩应变之前没有观察到孪晶现象。相反，变形特征是剪切带的形成。图4(b)展示了Karaman等人报告的沿[123]方向加载5%压缩后的Hadfield单晶的微观结构，该图像清楚地显示了剪切带的存在和变形孪晶的缺失。

图5(a)和(b)展示了在沿[123]方向加载过程中Hadfield钢变形时活性变形系统的数量以及滑移和孪晶的相对贡献的变化。与之前的取向不同，沿[123]方向加载不会保持滑移系之间的对称性。因此，由于滑移活动的不对称性，从变形的非常早期阶段就发生了晶体旋转。根据表7中列出的Schmid系数，在拉伸情况下，有九个具有非零但不相等Schmid系数的滑移系可以被激活。预计具有较高Schmid因子的系统会首先激活，前提是解析剪应力超过了临界值。此外，还有三个具有正Schmid系数的孪晶系，如果它们的临界剪应力被超过，也可能被激活。根据VPSC的预测（图5(a)），最初有八个变形系被激活。由于滑移系的硬化率明显高于孪晶系，它们的活性逐渐减少，因此孪晶承担了大部分塑性应变。如前所述，强烈的孪晶活动触发了晶体的重新定向，如图5(c)所示。这种突然的旋转改变了活性系统的数量以及滑移和孪晶的相对贡献。在此事件之后，晶体取向在变形结束前几乎保持不变，随后系统活性的变化主要由临界剪应力的演变决定。图3(b)表明，尽管在压缩变形开始时滑移机制占主导，但孪晶的贡献迅速增加，在大约0.07应变时超过了90%。随着变形的继续，孪晶的贡献逐渐减少。大约在0.17应变之后，位错滑移成为主要的变形机制。这种减少趋势一直持续到在大约0.3应变时孪晶的贡献稳定在30%左右。

然而，由于孪晶系统的Schmid系数相对较低，最初只有滑移系被激活，如图3(a)所示。如图所示，在压缩作用下，活性系统的最大数量在大约0.04应变时达到十二个。超过这个点后，数量逐渐减少，在大约0.25应变时降至最低的五个，之后即使继续应变也保持不变。随着施加应力的增加，孪晶系统在大约0.02应变时开始激活。它们的激活和对塑性应变的有限贡献导致晶体从初始取向重新定向到Bunge角（-167°, 59.5°, 4.5°），如图3(d)所示。这种突然的重新定向导致活性系统的数量和滑移与孪晶的相对贡献都发生不连续变化。在这一事件之后，晶体取向几乎保持不变，直到变形结束，随后系统活性的变化主要由临界剪应力的演变决定。图3(b)表明，尽管在压缩变形开始时滑移机制占主导地位，但孪晶的贡献迅速增加，在大约0.07应变时超过了90%。随着变形的继续，孪晶的贡献逐渐减少。大约在0.17应变之后，位错滑移成为主要的变形机制。这种减少趋势一直持续到在大约0.3应变时孪晶的贡献稳定在30%左右。

模拟结果与实验观察结果存在显著差异。虽然模型预测了孪晶的早期激活，但Karaman等人[24]报告称，在5%的压缩应变之前没有观察到孪晶现象。相反，变形特征是剪切带的形成。图4(b)展示了Karaman等人报告的沿[123]方向加载5%压缩后的Hadfield单晶的微观结构，该图像清楚地显示了剪切带的存在和变形孪晶的缺失。

图5(a)和(b)展示了在沿[123]方向加载过程中Hadfield钢变形时活性变形系统的数量以及滑移和孪晶的相对贡献的变化。与之前的取向不同，沿[123]方向加载不会保持滑移系之间的对称性。因此，由于滑移活动的不对称性，从变形的非常早期阶段就发生了晶体旋转。根据表7中列出的Schmid系数，在拉伸情况下，有九个具有非零但不相等Schmid系数的滑移系可以被激活。预计具有较高Schmid因子的系统会首先启动激活，前提是解析剪应力超过了临界值。此外，还有三个具有正Schmid系数的孪晶系，如果它们的临界剪应力被超过，也可能被激活。根据VPSC的预测（图5(a)），最初有八个变形系统被激活。由于滑移系的硬化率明显高于孪晶系，它们的活性逐渐减少，因此孪晶承担了大部分塑性应变。如前所述，强烈的孪晶活动触发了晶体的重新定向，如图5(c)所示。这种突然的旋转改变了活性系统的数量以及滑移和孪晶的相对贡献。随着进一步应变，孪晶的贡献再次增加，在大约0.1应变时达到最大值。同时，活性系统的数量增加到十六个，并在大约0.2应变时保持在这个水平。然而，在0.1应变之后，孪晶的贡献逐渐减少，在0.5应变时几乎可以忽略不计。

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图5. (a) 在沿[123]方向施加应变时，拉伸和压缩测试中激活的变形系统数量。(b) 在沿[123]方向拉伸和压缩加载过程中Hadfield单晶变形中孪晶机制的占比。(c) 在沿[123]方向拉伸过程中晶体取向（Bunge角度）的演变。(d) 在沿[123]方向压缩过程中晶体取向（Bunge角度）的演变。

在沿[123]方向压缩的情况下，表7表明，最多有九个滑移系统和五个孪晶系统处于有利取向，前提是它们能够克服各自的临界剪应力。VPSC预测最初有五个系统被激活，其中小于10%的应变由孪晶贡献。当应变增加到大约0.04时，上升的宏观应力激活了额外的系统。图5(b)显示在这个应变下孪晶贡献迅速增加，随后晶体根据VPSC的作用重新定向到Bunge角度（111°, 69.5°, 120°），如图5(d)所示。这种重新定向导致活性系统的数量和孪晶贡献都发生不连续变化。随后的变形导致晶体逐渐旋转和系统活性的逐步变化。在大约0.17应变之前，大约有九个系统保持活跃。超过这个点后，数量稳定减少到六个。

与VPSC的预测相反，实验观察表明，在沿[123]方向无论是拉伸还是压缩加载下，孪晶都不活跃。Karaman等人[24]报告称，在这种取向下的Hadfield单晶中没有观察到孪晶现象，将其缺失归因于缺乏交叉滑移，而交叉滑移是孪晶形成的必要条件[48],[49],[50]。总体而言，粘塑性模拟与实验数据之间的比较表明，VPSC方法高估了孪晶在Hadfield钢塑性变形中的作用。主要原因在于粘塑性建模仅从机械角度对待变形过程，没有考虑控制结构转变的热力学因素。由于孪晶受到热力学驱动力 stark 的影响，忽略这一方面限制了模型的预测能力。

为了克服这一局限性，采用了考虑微观结构演变中热力学效应的相场方法，在下一节中将讨论Hadfield钢单晶中孪晶活动的研究结果。

3.2 相场模拟

如前所述，当沿[123]方向对Hadfield钢单晶施加拉伸载荷时，理论上可以激活八个具有相同Schmid因子的孪晶变体。相比之下，在压缩载荷下，预测有四个不同的孪晶变体被激活（表7）。这些预测与报告的实验结果（图2和图4）存在差异，因此使用相场模拟进行了进一步研究。图6(a)展示了沿[123]晶体学方向拉伸加载时Hadfield钢单晶中不同孪晶变体体积分数的演变，这是通过相场模拟获得的。如图所示，变体1、4、7和10的体积分数保持为零，表明这些变体在拉伸作用下是不活跃的。相比之下，其余孪晶变体的体积分数随着施加应变的增加而逐渐增加，最终在变形结束时达到约8%的值。图6(b)展示了沿[123]方向压缩加载时孪晶变体体积分数的相应演变。在这种情况下，变体1、4、7和10被激活，它们的体积分数随着应变的增加而增加，最终在变形结束时达到0.12–0.14的值。比较图6(a)和(b)中的曲线可以看出，在相同的应变水平下，压缩作用下的任何孪晶变体的体积分数都高于拉伸作用下的体积分数。

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图6. (a) 在沿[1 0 0]晶体方向施加拉伸载荷时，不同应变下Hadfield钢单晶中不同孪晶变体的体积分数。(b) 在沿[1 0 0]晶体方向施加压缩载荷时，不同应变下Hadfield钢单晶中不同孪晶变体的体积分数。(c) 在沿[1 0 0]晶体方向施加拉伸载荷时，Hadfield钢单晶中不同孪晶变体的?V??ε与应变的关系。(d) 在沿[1 0 0]晶体方向施加压缩载荷时，Hadfield钢单晶中不同孪晶变体的?V??ε与应变的关系。

孪晶变体体积分数的增加来自两个机制：首先是变体 nucleation（成核），其次是随后的变体 growth（生长）。模拟框架的设计是这样的：一旦给定变体的解析剪应力超过其临界剪应力，就允许该变体成核，然后根据规定的机械和热力学关系进行生长。随着应变的增加，如果解析剪应力仍然高于临界剪应力并且满足孪晶的机械条件，则在0.05的应变间隔内反复允许同一变体的成核。由于在整个变形过程中所有活跃变体的Schmid因子保持不变，因此它们的成核行为基本上是相同的。在这种建模方法中，孪晶成核是在微观结构中强制执行的，并不受特定的热力学成核准则的约束。相比之下，孪晶变体的生长受到机械和热力学条件的共同控制。因此，一个在机械上成核的变体不一定在热力学上也会生长。在这种情况下，随着应变的增加，该变体体积分数的任何增加都归因于重复的成核事件。为了进一步研究这个问题，图6(a)和(b)中显示的曲线分别对应变进行了微分，结果呈现在图6(c)和(d)中。如图所示，在拉伸和压缩加载下，随着应变的增加和晶粒中孪晶的逐渐饱和，孪晶变体的成核率降低。仔细检查这些曲线中的峰值，并比较拉伸和压缩情况，可以深入了解成核后变体的生长行为。由于在拉伸加载下活跃的孪晶变体的行为在它们之间高度一致，同样，在压缩加载下活跃的孪晶变体也表现出高度相似性，因此选择变体5作为拉伸情况下的代表性活跃变体，选择变体4作为压缩情况下的代表性活跃变体，以便进行更详细的分析。

图7(a)展示了在0 – 0.01应变范围内，拉伸情况下变体5和压缩情况下变体4的曲线。根据表7，拉伸加载下的活跃变体的Schmid因子小于压缩加载下的活跃变体的Schmid因子。因此，在变形开始时，拉伸下的解析剪应力在更高的应变水平上超过了孪晶的临界剪应力。结果，在拉伸过程中孪晶成核发生在更高的应变下。在这张图中，峰值的高度表示由于成核导致的变体体积的增加，而峰值宽度表示变形过程中的孪晶生长。换句话说，更宽的峰值对应于成核后更大的孪晶生长。如图所示，两个变体的峰值高度不同，反映了每个变体形成的初始核数量的不同。为了直接比较峰值宽度，曲线根据变体4的核数量进行了归一化，并在图7(b)中展示。如图所示，尽管归一化的峰值高度相同，但在压缩变形期间激活的孪晶变体4的峰值宽度明显宽于在拉伸变形期间激活的孪晶变体5的峰值宽度。这种峰值宽度的差异表明，在压缩加载下，变体4在成核后经历了更多的生长。根据这些图表，每个孪晶变体在变形过程中的生长强烈受到其他活跃变体的竞争影响。在塑性变形过程中，材料中产生了一种促进孪晶成核和生长的驱动力。孪晶的形成或生长消耗了这种驱动力，从而减少了其他变体成核或生长可用的驱动力。当所有孪晶变体的Schmid因子相同时，驱动力在他们之间均匀分配，从而限制了单个变体的成核和生长可用的能量[51]。因此，在沿[123]方向加载的拉伸测试中，八个具有相似机械和热力学条件的不同孪晶变体同时竞争。这种竞争导致驱动力的分配，进而限制了每个变体的生长。变体竞争非常重要，如果没有一个变体在变形过程中能够获得明显的优势，那么孪晶的形成可能会被大大抑制。这种行为与Karaman等人的研究结果一致[24]，他们报告说，在沿着[1 0 0]方向对Hadfield钢单晶进行拉伸变形时，不会发生变形孪生，塑性应变仅通过位错滑移来调节。相比之下，在相同条件下，沿[1 0 0]方向施加压缩载荷会激活四种不同的孪晶变体。这导致变体之间的竞争减少，从而使每个孪晶能够获得更多的驱动力。因此，激活的变体在变形过程中的生长比在拉伸情况下更加显著。因此，在压缩载荷下，孪晶激活的可能性以及实验中观察到机械孪生的现象都更高。Karaman等人[24]证明，沿[1 0 0]方向施加压缩载荷到大约15%的应变时，会激活变形孪生，孪晶成为主导塑性应变的机制。

图7：(a) 在压缩状态下，变化体4的?V??ε与应变的关系图；在拉伸状态下，变化体5的?V??ε与应变的关系图；以及在沿[1 0 0]晶体方向施加压缩载荷时，仅允许12个变体中的变化体5进行活动的单晶中的?V??ε与应变的关系图。(b) 将(a)中的关系图标准化到变化体4在压缩状态下的 nucleation volume（成核体积）。

为了研究活跃孪晶变体数量对变体竞争强度的影响，进而影响孪晶生长，模拟了在仅允许变化体5活跃的条件下，沿[1 0 0]方向对Hadfield钢单晶进行单轴拉伸的情况。变化体5的应变曲线经过标准化处理，以变化体4在压缩状态下形成的成核数量为基准，并在图7(b)中表示为Normalized - T-V5 - J。将这种变化体5的曲线与所有12个变体都允许活跃时的情况进行比较，可以清楚地看到，当只允许一个变体生长时，微结构内部几乎没有变体生长的竞争。在这种情况下，所有的驱动力都被该单一变体消耗掉，一旦成核发生，孪晶形成就会迅速进行。结果，孪晶生长显著增强，导致材料结构中形成更厚的孪晶。图8比较了在沿[1 0 0]方向进行单轴拉伸时，变化体4和变化体5的孪晶体积分数的变化情况，考虑了两种不同的拉伸情况：(i) 所有变体都活跃；(ii) 仅变化体5活跃。如图所示，减少变体之间的竞争可以促进孪晶生长，从而在晶粒内形成更高的孪晶体积分数。在拉伸试验中，有八个变体在相同的热力学和力学条件下竞争，变化体5的体积分数在0.35应变时达到约0.08。如图7和8所示，这部分体积分数主要是由于模拟中的成核事件造成的，而后续孪晶生长对整体体积分数增加的贡献较小。相比之下，当十个变体被停用，仅允许一个变体活跃时，晶粒内的孪晶体积分数显著增加，在0.35应变时达到约0.30。这清楚地表明，缺乏竞争使得可用的驱动力能够被单一变体完全利用，从而促进广泛的孪晶生长。在压缩试验中，有四个变体在相似的条件下竞争，相同应变水平下的孪晶体积分数约为0.14。这个值介于两种拉伸情况之间，进一步证实了活跃变体之间的竞争强度在控制孪晶生长和最终孪晶体积分数方面起着关键作用。

图9：(a) 示意性地展示了立方晶体结构，突出了变化体5的几何特征，包括孪晶面、孪晶方向、空间取向以及相应的空间孪晶角度。对于其余十一个孪晶变体，也可以构建类似的示意图。如图所示，根据表7，变化体5在[1 0 0]平面上被激活，孪晶方向沿[1 0 0]。由于孪晶的针状形态无法直接在[1 0 0]平面内观察到，因此可以在与孪晶平面相交的[其他平面]上检查其形态。从示意图可以看出，孪晶轨迹在[其他平面]内与Y轴之间的角度为35.26°。

图9：(a) 立方结构中变化体5的孪晶示意图，包括其方向和空间角度。(b) 在沿[100]方向对Hadfield钢单晶施加0.35应变后，通过相场模拟得到的变化体5的孪晶结果。(c) 在沿[100]方向施加压缩载荷后，对Hadfield钢单晶施加0.35应变后，通过相场模拟得到的变化体4的孪晶结果。(d) 在仅允许变化体5活跃的条件下，沿[100]方向对Hadfield钢单晶施加0.35应变后，通过相场模拟得到的变化体5的孪晶结果。图9(b)和图9(c)分别展示了在单轴拉伸和压缩条件下Hadfield钢单晶中的模拟孪晶形态。在图9(b)中，观察平面是[其他平面]；而在图9(c)中是[另一个平面]。由于在拉伸载荷下变体之间的竞争激烈，导致孪晶的增厚受到严重限制。因此，在变形结束时，拉伸形成的孪晶非常细小。另一方面，在压缩试验中，变体之间的生长竞争仅限于较少的孪晶变体。因此，每个活跃变体在变形后促进的成核生长比拉伸情况更为显著，从而在微结构中形成明显较大且可检测的孪晶。图9(d)进一步展示了仅允许变化体5参与变形过程的Hadfield钢单晶在沿[1 0 0]方向进行单轴拉伸的情况。在这些条件下，由于没有竞争，这个变体在成核后可以自由生长，最终在晶粒中形成相对较大的孪晶。该图还显示了变化体5的孪晶轨迹与[其他平面]之间的角度。测量得到的角度约为34.2°，与理论值35.26°非常吻合。

在另一组模拟中，载荷沿[其他晶体学方向]施加。根据表7，当沿[其他方向]施加拉伸载荷时，有三个孪晶变体可以参与变形过程；而在相同方向的压缩载荷下，可以激活六个孪晶变体。

图10：(a) 在沿[111]晶体方向对Hadfield钢单晶施加拉伸载荷时，不同孪晶变体的体积分数随应变的变化情况。(b) 在沿[111]晶体方向施加压缩载荷时，不同孪晶变体的体积分数随应变的变化情况。(c) 在沿[111]晶体方向施加拉伸载荷时，Hadfield钢单晶中不同孪晶变体的?V??ε与应变的关系图。(d) 在沿[111]晶体方向施加压缩载荷时，Hadfield钢单晶中不同孪晶变体的?V??ε与应变的关系图。图10(c)和图10(d)分别展示了沿[111]方向进行拉伸和压缩载荷时的?V??ε与应变的关系曲线。可以看出，随着应变的增加，由于基体的逐渐饱和，活跃孪晶变体的成核率逐渐降低。为了便于比较拉伸和压缩载荷下孪晶的成核后行为，像之前一样，选择变化体4作为拉伸状态下活跃变体的代表，选择变化体5作为压缩状态下活跃变体的代表。图11(a)显示了拉伸试验中变化体4和压缩试验中变化体5的?V??ε与应变的关系图。如图所示，由于变化体5在压缩条件下的Schmid系数较低，其在变形过程中的成核开始时间晚于变化体4。然而，通过将这两个图根据变化体4的成核体积进行标准化，并构建图11(b)，它们变得可比。拉伸状态下变化体4的峰值比压缩状态下变化体5的峰值更宽。这种峰值宽度的差异表明，变化体4在成核阶段的生长比变化体5更大。根据表7中提供的Schmid系数，在拉伸变形过程中，变体之间的竞争不如沿[其他方向]施加压缩载荷时的竞争激烈。因此，拉伸试验中的孪晶有更大的生长可能性，从而在晶粒微结构中占据更大的比例，如图10(a)和图10(b)所示。如前一节所述，Karaman等人[24]报告称，沿[其他方向]对Hadfield钢单晶施加拉伸载荷会促进孪晶机制的激活，而沿同一方向施加压缩载荷则有利于位错滑移和微结构中剪切带的形成。这一结果与相场模拟结果一致。

图11：(a) 在沿[1 1 1]晶体方向施加载荷的情况下，Hadfield钢单晶中变化体5在压缩状态下的?V??ε与应变的关系图；以及变化体4在拉伸状态下的?V??ε与应变的关系图。(b) 将(a)中的关系图标准化到变化体4在拉伸状态下的成核体积。

图12：(a) 和 (b) 分别展示了在施加0.35应变后，Hadfield钢单晶在拉伸载荷和压缩载荷条件下，变化体4和变化体5的孪晶形态。如图所示，并与Karaman等人[24]在前面章节中观察和得到的结果一致，变体4的双晶在生长阶段由于竞争较少而发展得更为显著，因此占据了材料微观结构的更大比例。下载：下载高分辨率图像（208KB）下载：下载全尺寸图像图12。(a) 在对Hadfield钢单晶施加0.35应变后，沿[111]方向施加拉力载荷条件下，通过相场模拟得到的变体4双晶的形态。(b) 在对Hadfield钢单晶施加0.35应变后，沿[111]方向施加压缩载荷条件下，通过相场模拟得到的变体5双晶的形态。由于晶体的高度对称性，在和方向上施加载荷不会导致晶体旋转。相比之下，在晶体对称性较低的方向（如方向）施加载荷可以引起晶体旋转，从而改变Schmid系数。表7展示了在变形开始时沿此方向加载时各双晶变体的Schmid系数变化。图13(a)显示了沿方向拉伸载荷下活性双晶变体体积分数的变化。在12种可能的双晶变体中，只有变体1、4、5、8和12在整个变形过程中被激活。根据Schmid系数，预计变体4会因为其最高的Schmid系数而在变形开始时被激活，其次是变体1和11。然而，由于晶体旋转，双晶变体的Schmid系数在激活前发生了变化。因此，与最初的预期相反，变体1在变形开始时被激活，稍后是变体4，然后是变体8，而变体11在变形过程的任何阶段都没有被激活。如图所示，变体1由于其在双晶激活开始时的较高Schmid系数而比其他变体更早被激活，因此占据了微观结构的更大比例。这一结果也与Karaman等人[24]的发现一致，他们表明尽管在某些晶体方向上理论上可以激活多种双晶变体，但在实际中只有的一种变体会在Hadfield单晶的变形过程中占主导地位。因此，如果在某些条件下某种双晶变体能够在微观结构中比其他变体更早形成，它就可能占据结构的主要部分并抑制其他变体的生长。这种形成的优先性可能源于诸如较高的Schmid系数、在有利位点（如位错积聚区域）的异质成核，或者晶粒不同部分（特别是在晶界附近）存在的异质应力及应力集中等因素。第一个双晶的形成会在其周围产生弹性应力场[45]，这可能使其他双晶变体的成核和生长条件变得不利[52]。当成核和生长条件再次变得有利时，其他变体可能会参与变形过程。图13(b)显示了沿方向压缩载荷下Hadfield钢单晶中活性双晶变体体积分数的变化。从这个图中可以看出，在变形初期，变体3、6和9被激活，而预期的是变体3、6和12会被激活。如前所述，这种差异是由于在双晶激活之前的变形早期阶段发生了晶体旋转。随着变形的进行，其他变体逐渐被激活。下载：下载高分辨率图像（334KB）下载：下载全尺寸图像图13。(a) 在沿[1 2 3]晶体方向施加拉伸载荷时，Hadfield钢单晶中不同双晶变体的体积分数。(b) 在沿[1 2 3]晶体方向施加压缩载荷时，Hadfield钢单晶中不同双晶变体的体积分数。图13(a)和13(b)表明，无论是拉伸还是压缩载荷，沿晶体方向加载都会导致大量双晶系统之间的竞争。例如，在拉伸试验的初始阶段，有四种变体同时竞争，而在压缩试验中，六个双晶变体在变形的早期阶段相互竞争。这种双晶变体之间的高强度竞争最终可能导致某些变体的生长受到限制甚至完全停止。Karaman等人[24]证明，在沿方向施加拉伸和压缩载荷时，Hadfield钢单晶中不会发生变形孪晶。在低应变下，由于缺乏位错多滑移（这是双晶成核的先决条件），孪晶被抑制。即使在较高应变水平下，即使多滑移活动已经发生，也没有观察到变形孪晶的迹象。本研究的结果支持了这样的假设：双晶变体之间的强烈竞争会抑制它们在晶粒内的稳定成核和生长，从而即使在高应变下也能抑制孪晶的形成。4. 结论使用粘塑性（VPSC软件包）和相场建模研究了沿、和方向对Hadfield钢单晶进行拉伸和压缩载荷作用下的变形行为。分析了活性系统的数量、它们对塑性应变的贡献以及晶体旋转，并与实验观察结果进行了比较。粘塑性预测表明，变形系统的激活受Schmid因子和临界剪切应力的控制，导致晶粒内多种双晶变体的激活。然而，该模型始终高估了孪晶活动的程度。例如，虽然VPSC模拟预测在沿方向拉伸载荷下多种双晶系统会被激活，但Karaman等人的实验观察结果与此相反。他们的结果显示，在该方向上的变形促进了位错胞网络的发展，而双晶在微观结构中完全不存在。对于其他方向也观察到了类似的差异。过高预测还影响了VPSC关于双晶体积分数超过50%后晶粒会突然重新定向的假设，这显著影响了模拟结果。粘塑性方法的主要局限性在于其纯粹的机械公式化，忽略了控制双晶成核和生长的热力学效应。结合热力学考虑的相场模拟表明，双晶变体之间的竞争在变形孪晶的生长中起着关键作用。当多种变体具有相似的驱动力时，竞争会抑制稳定的双晶生长。结果，实验中观察到的只有少数几种变体被激活，通常是一个具有成核优势的占主导地位的变体，最多有两个活性变体。即使在多种变体之间存在高水平竞争，也可能不会发生孪晶。总体而言，研究结果表明，要准确预测Hadfield钢中的孪晶现象，需要考虑热力学方面的因素，而这些因素在传统的粘塑性框架内并未得到体现。