基于机器学习的本构建模方法，用于热弹性塑性非晶聚合物的研究

《INTERNATIONAL JOURNAL OF PLASTICITY》：Machine learning based constitutive modelling for thermal-elasto-plasto amorphous polymers

　　江凯|文吉慈|裴永茂|魏玉杰
中国科学院力学研究所，非线性力学国家重点实验室，北京，100190

**摘要**
由于非晶热塑性聚合物具有优异的 recyclability（可回收性）、丰富的资源以及易于成型等特点，其作为结构材料的应用日益广泛。在弹性及塑性阶段，这些聚合物的力学、热学性质以及速率依赖性、压力敏感特性，加之其能够发生大变形的特点，都引起了塑性研究领域的关注。本文设计了一个基于物理学的机器学习（PD-ML）本构框架，用于重建非晶聚合物的温度、应力及速率依赖性变形行为。我们将该框架应用于三种典型的非晶聚合物：聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚碳酸酯（PC）和Zeonex。基于PD-ML本构框架开发了一种有限元（FE）算法。这种结合PD-ML与FE的方法既继承了FE分析的能力，又保证了PD-ML在描述非晶聚合物温度、应力及速率依赖性力学响应时的准确性。研究表明，即使实验数据有限，PD-ML模型也能预测非晶聚合物在广泛温度范围和变形速率下的力学行为，适用于包括单轴变形、压花、压痕以及在平面应变压缩下的剪切局部化等多种实验条件。该本构框架可轻松推广至具有复杂时间、空间及多场耦合特性的多种材料。

**引言**
非晶热塑性聚合物（如聚甲基丙烯酸甲酯PMMA、聚碳酸酯PC、环状烯烃共聚物Zeonex-690R）正成为许多应用领域的首选材料（Ashby, 2011）。它们的非线性、强温度和速率依赖性的弹粘塑性行为在工程上具有重要意义，吸引了本构理论与建模领域研究人员的关注。过去五十年来，大量研究致力于开发能够表征非晶聚合物大变形弹粘塑性行为的本构模型（Haward and Thackray, 1968; Boyce et al., 1988; Wu and Van Der Giessen, 1993; Arruda et al., 1995; Anand and Gurtin, 2003; Dupaix and Boyce, 2007; Anand et al., 2009; Ames et al., 2009; Srivastava et al., 2010; Shen et al., 2019; Wang et al., 2019; Krairi et al., 2019; Lan et al., 2022; Alves et al., 2023; Konale et al., 2023; Zeng et al., 2024）。这些本构模型可分为两类：基于现象学的建模和基于物理学的建模。前者通常采用为其他固体开发的本构方程，并通过调整参数来拟合实验数据；后者则着重于建立基本力学参数与其微观结构及动态变化之间的关联。值得注意的是，这两种方法之间往往没有明确的界限。

迄今为止，已有大量文献记录了 успеш的现象学模型，能够准确描述多种材料的力学特性，包括其弹塑性、粘弹性和超弹性行为，甚至包括损伤过程。G’sell和Jonas（1979）通过一系列对聚氯乙烯（PVC）和高密度聚乙烯（HDPE）的测试提出了现象学模型。Johnson和Cook（1985）的经典现象学模型被广泛用于金属材料研究，一些研究者将其扩展应用于非晶聚合物。为捕捉大多数非晶聚合物材料常见的应变软化现象，Duan等人（2001）在Johnson和Cook模型中引入了“损伤机制”，形成了Duan-Saigal-Greif-Zimmerman（DSGZ）模型。Mulliken和Boyce（2006）提出的模型能够预测聚合物在宽应变率范围内的变形趋势，但在低应变率下的应变硬化预测能力优于高应变率情况。Wang等人（2017, 2018）结合了Mulliken-Boyce模型、G’sell模型和DSGZ模型的优点，开发出了一个绝热量纲现象学本构模型，可用于预测PC在不同应变率和温度下的力学行为。Shen等人（2019）基于热力学提出了一个热弹性-粘塑性-损伤模型，考虑了温度依赖的弹性、非线性粘塑性流动和损伤演变。目前仍有研究致力于通过缩小经验性与物理方法的差异来提升现象学本构模型的预测能力。

回到基于物理的本构模型，变形过程与微观结构的演变密切相关，这为理解材料的物理机制提供了清晰的理论基础。自Haward和Thackray（1968）的开创性工作以来，研究者将总变形阻力归因于分子间阻力和橡胶网络阻力两种来源。这一概念已被广泛接受，并从一维扩展到三维本构公式（Boyce et al., 1988; Buckley and Jones, 1995; Arruda et al., 1995; Tervoort et al., 1997）。其中，Boyce-Parks-Argon模型（Boyce et al., 1988）、玻璃-橡胶（GR）模型（Buckley and Jones, 1995）和Eindhoven玻璃态聚合物（EGP）模型（Tervoort et al., 1997）是三个代表性的三维本构模型，它们能够在低应变率和温和温度范围内较好地描述非晶聚合物的弹粘塑性行为。为超越这些限制，研究人员致力于拓展这些成熟本构模型的适用范围（Richeton et al., 2005, 2007; Wang et al., 2019; Khaleghi et al., 2022; Xiao et al., 2022; Alves et al., 2023; Konale et al., 2023; Zeng et al., 2024）。例如，Richeton等人（2005, 2007）提出了一个热激活模型，通过时间-温度叠加原理实现了对不同应变率和温度下材料行为的精准描述。Wang等人（2019）将非晶聚合物视为由次级键和缠结网络组成的体系，其粘弹性-粘塑性模型能够预测室温下的加载、卸载和应变恢复过程。关于不同变形行为与微观结构之间的精确关联，可参考Fan等人（2025）的相关研究。

当非晶聚合物在中高应变率下发生大变形时，热量生成是任何基于物理的本构模型中不可或缺的成分（Lan et al., 2022, Hao et al., 2022, Ling et al., 2024）。Arruda等人（1995）研究了材料内部热量生成对其压缩性能的影响。Anand和Gurtin（2003）建立了描述非晶聚合物或金属玻璃的热力学本构理论，该理论后来被拓展为包括热力学耦合因素的非晶聚合物大变形模型（本文称之为Anand-Ames-Srivastava（AAS）模型）。Bouvard等人（2013）通过引入热力学一致的内部变量，为非晶聚合物提出了一个热机械粘塑性模型。Lan等人（2022）提出了一个更具物理意义的完全热机械耦合本构模型，将缠结现象分为永久性和动态性类型。

尽管上述本构模型在广泛测试条件下能够有效描述各种聚合物材料的行为，但将其统一到一个通用框架并应用于工程实践中仍面临挑战。机器学习（ML）方法的迅速发展及其在数据处理和复杂非线性问题解决方面的能力，使得这种统一模型的实现成为可能。已有大量研究成功展示了机器学习在模拟多种固体塑性变形方面的应用（Rodriguez-Sanchez et al., 2019）。采用循环神经网络（RNN）架构能够更好地处理塑性变形的路径依赖性（Mozaffar et al., 2019, Gorji et al., 2020, Bonatti and Mohr, 2022）。这些机器学习方法以数据为核心，其准确性取决于数据量及其在所有相关特征上的代表性。

为应对本构建模中数据量较小的问题，研究者们越来越注重将物理原理与机器学习算法相结合（Zhang and Mohr, 2020; Tang et al., 2021; Wen et al., 2021; Jang et al., 2021; Masi et al., 2021; Li et al., 2022; Shen et al., 2022; Athanasiou et al., 2023; Nascimento et al., 2023; Wang et al., 2023; Wen and Wei, 2024; Masi and Einav, 2024; Coelho et al., 2024; Fuhg et al., 2024; Jordan and Mohr, 2025; Yu et al., 2025; Keshavarz et al., 2025）。这种混合计算框架在实现上具有高度灵活性。Zhang和Mohr（2020）利用神经网络通过学习网络函数来表示经典的冯·米塞斯塑性流动本构。Tang et al.（2020）提出了一个基于力学的数据驱动框架，用于描述单轴加载下的弹塑性变形，并将其扩展到有限应变情况（Tang et al., 2021）。Masi et al.（2021）提出了一个基于热力学的Artificial Neural Network（TANN），将热力学原理编码到网络结构中。Vlassis和Sun（2021, 2022）引入了深度学习方法，通过将屈服函数重构为演化水平集来求解控制硬化/软化机制的Hamilton–Jacobi方程。Haghighat等人（2023）提出了一个基于物理的神经网络（PINN）本构模型，将弹塑性理论嵌入到一系列PINN损失函数中。Holthusen等人（2024）提出了一个非弹性本构人工神经网络（iCANN），结合了Helmholtz自由能和伪势的前馈网络与循环神经网络。Fuhg等人（2024）扩展了多凸超弹性神经网络框架以捕捉热超弹性行为。Rosenkranz等人（2024）基于物理增强的神经网络（NNs）提出了小应变下非线性粘弹性材料的数据驱动建模方法。Du等人（2023）采用贝叶斯方法描述了不锈钢的循环松弛过程。Ostadrahimi等人（2026）提出了一个基于物理的时间卷积网络（TCN），用于捕捉具有Mullins型损伤的非线性粘弹性行为。

在我们的前期工作中，我们专注于开发基于物理学的机器学习本构建模方法（Wen et al., 2021），用于预测高温下锂金属在不同应变率下的行为。此类建模方法还可扩展至传统方法无法处理的尺度，例如金属玻璃中的纳米级剪切带（Wen and Wei, 2024）。具体而言，可以通过机器学习算法替代部分传统建模步骤，以提高效率和准确性（Wang et al., 2024）。相比之下，非晶聚合物的微观变形机制更为复杂，涉及分子网络阻力和分子间阻力，导致更为复杂的非线性力学特性。尽管这类材料对温度和应变率高度敏感且常发生大变形，但将机器学习方法与物理原理相结合以捕捉其热机械耦合和宏观变形行为的研究仍处于初步阶段。Jiang等人（2025）开发了一种基于机器学习的本构模型，以捕捉聚合物材料中的裂纹扩展现象。

在本文中，我们旨在通过结合物理定律和机器学习算法，缩小非晶聚合物温度、应力和速率依赖性变形行为之间的认知差距。我们的本构理论旨在捕捉非晶聚合物在温度-机械耦合下的应变率和温度依赖的大变形力学响应的显著特征，该理论能够再现三种典型非晶聚合物宏观应力-应变响应的主要内在特性：(a) 应变率和温度依赖的屈服强度；(b) 瞬态屈服峰和应变软化；(c) 由于聚合物链在大应变下排列而产生的快速应变硬化；(d) 大应变下的卸荷响应；以及(e) 在应变率≥0.01 s?1的压缩实验中由于塑性耗散和热传导时间有限导致的温度升高（Ames等人，2009年）。本文的结构如下：第2节介绍了一般的本构理论，并介绍了针对非晶聚合物的特定卷积本构模型。第3节将展示PMMA、PC和Zeonex-690R的应力-应变曲线，并将实验得到的应力-应变曲线与基于机器学习的本构模型预测的结果进行比较。接下来，在第3节中，我们通过压花、压痕实验和平面应变压缩下的剪切局部化结果来验证PD-ML模型的稳健性和准确性。最后，在第4节中我们提出最后的评论和讨论。

构建一个能够准确描述和预测聚合物物理性质的本构模型是一项具有挑战性的任务。这样的模型必须遵循基本的热力学原理和守恒定律，同时忠实地捕捉在不同加载条件（例如温度和应变率的变化）下实验观察到的应力-应变响应及其相关的微观变形机制。在本节中，我们介绍了一个基于物理机制的机器学习方法。

在通过为Abaqus/Explicit（2022）有限元程序编写用户材料子程序实现了我们的热-机械耦合本构模型之后，我们在本节验证了基于机器学习的本构模型的预测能力。我们的验证实验涉及PMMA、PC和Zeonex-690R这三种常用的聚合物材料。

总之，我们开发了一个稳健的基于机器学习的熱機械耦合模型，能够准确描述非晶聚合物在广泛温度范围和加载率下的弹塑性行为以及由塑性耗散引起的温度升高。在该模型中，机器学习模型用于将分子间应力、塑性变形历史、温度和应变率映射到等效的塑性应变率上。同时，该模型还...

作者贡献声明：
姜凯毅：撰写 - 审稿与编辑，撰写 - 原稿创作，可视化，验证，方法论，形式分析，数据整理，概念化。
文继慈：撰写 - 审稿与编辑，监督，方法论，概念化。
裴永茂：撰写 - 审稿与编辑，监督。
魏玉杰：撰写 - 审稿与编辑，监督，方法论，资金获取，概念化。

利益冲突声明：
作者声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢：
我们感谢国家重点研发计划（项目编号2025ZD0122000）、国家自然科学基金委“非线性力学多尺度研究群体”优秀研究群体计划（项目编号12588201）以及国家自然科学基金（项目编号U2341234）的支持。感谢吴汉博士在技术支持方面的帮助。