铁铌氧化物(Fe4Nb2O9)中并发太赫兹(THz)自旋激发与相移控制：一种协同计算与通信技术的材料

《Advanced Science》：Concurrent Terahertz Spin Excitations and Phase Shift Control in Fe4Nb2O9: A Material for Synergizing Computation and Communication Technologies

　　

受新兴应用不断增长的需求和当前技术固有局限性的驱动，太赫兹(THz)科学已成为6G+通信系统和磁波计算(magnonic computation)的基石。相移器(phase shifters)是操控太赫兹波的关键器件，驱动着通信的进步，而磁振子(magnons)则支持了超快、高能效的信息处理。理想情况下，一种能同时承载这两类功能的多功能材料可以将这两个领域集成起来，应用于实验室芯片(‘lab-on-a-chip’)。然而，目前尚无此类的实验实现。本研究提出了一种新颖的平台，可将本征太赫兹相移和自旋激发集成在一个单一的材料体系中。以Fe4Nb2O9作为模型化合物，它在30-93 K的温度范围内，在约0.5 THz处展现出304.7°的巨大本征相移。这一巨大效应匹配甚至超越了现有的基于超构表面(metasurface)的自由空间太赫兹相移器，并且在宽亚太赫兹带宽(0.1至0.56 THz)内具有相关的相位-频率关系。实验结果，结合理论晶格振动计算，将观察到的太赫兹相移归因于Fe4Nb2O9中的介电调制。作为这些发现的补充，在其反铁磁相(antiferromagnetic phase)中，在0.56 THz以上检测到两种不同的太赫兹磁振子激发。相调制和自旋动力学特性的这种独特共存，将FeNb2O9定位为一种范例性的多功能材料，是下一代小型化太赫兹通信与计算平台的模型化合物。

随着高速数据传输和安全信息处理需求的加速增长，传统技术面临巨大压力，受限于有限的频谱带宽和基于电荷的电子电路（通常与摩尔定律相关）的缩放限制。因此，计算领域正超越传统电子学，转向诸如基于自旋波（磁波）技术等替代范式。在这些技术中，信息被编码在集体自旋激发中，可以在超快时间尺度上以低能耗进行操作。同时，无线通信从2G发展到5G，数据传输速率从千比特每秒提升到数千兆比特每秒，极大改善了连接性，但也暴露了迫在眉睫的带宽瓶颈。太赫兹电磁频谱为计算和通信技术提供了一个变革性的前沿领域，两者可以在此领域显著重叠和推进。它为无线链路提供了数量级更大的频谱带宽，同时匹配了与下一代磁波功能相关的反铁磁自旋激发的本征能量尺度。对于增强现实、自动驾驶系统和物联网等新兴应用，结合现有技术的物理极限，使得太赫兹频段对于未来高速通信和计算的发展不可或缺。

开发基于太赫兹的通信设备，关键在于开发功能器件，如开关、滤波器、混频器、偏振器和调制器，特别是用于太赫兹光束转向、信号同步和干扰抑制的相移器。现有的太赫兹相移器依赖于通过载流子密度变化（半导体、二维材料）或液晶中分子旋转来调制的材料。这些材料提供的相移有限，通常通过与超构表面集成来增强相位控制，但带来了带宽窄和制造繁琐的限制。一个有前景的前进方向是聚焦于本征太赫兹相移机制，通过识别那些可作为本征、可调介电调制器的材料。这类太赫兹相移器中的磁弹机制最近显示出增强本征相移的潜力，尽管这仍有待深入探索。与此互补，对于自旋波计算，一个关键组成部分是识别磁性系统中的磁振子——自旋波的量子。这些磁振子的能量从根本上由磁有序类型、磁晶各向异性和自旋间交换相互作用的强度决定。因此，铁磁体中的磁振子通常在吉赫兹频率共振，而反铁磁体中的则可以进入太赫兹范围。后者具有显著优势，包括超快动力学、更长的传播距离和最小的欧姆功耗，使得反铁磁磁振子成为高速太赫兹信息处理的理想选择。原则上，一个系统有可能同时表现出相移和自旋波激发特性，从而可能协同太赫兹通信和计算领域。然而，目前尚未有实验已知的系统能在本征上将这两种功能统一起来。

为此，研究人员介绍了一种新型的太赫兹活性多功能材料Fe₄Nb₂O₉，其特点是在太赫兹频率范围内具有两个关键特性。首先，它在0.56 THz处，在30至93 K之间表现出304.7°的巨大本征太赫兹相移，并且在0.1至0.56 THz的广泛范围内具有相关的相位-频率关系。其次，在8 K时，在0.62和0.91 THz处观察到两种不同的磁振子激发。巨大的本征太赫兹相移和磁振子存在的共存，突显了Fe₄Nb₂O₉作为未来太赫兹通信和计算应用的紧凑型多功能平台的巨大潜力，可以实现相位调制和基于自旋波的信息处理的集成控制。

研究人员开展此项研究，旨在探索和证明一种能够本征地结合太赫兹相位调制和磁振子激发的新型多功能材料，以应对太赫兹通信和计算设备对高性能、小型化、可集成平台的迫切需求。该研究的意义在于首次在单一材料体系中实验证明了本征太赫兹相移与自旋激发的共存，为开发紧凑、高效、无需复杂超构表面的下一代太赫兹集成器件提供了范例材料。这项研究发表在《Advanced Science》期刊上。

研究人员为开展研究使用了几个关键的技术方法，主要包括：1) 太赫兹时域光谱技术，用于测量样品在不同温度、不同外加磁场下的太赫兹波传输波形、相位和振幅，从而分析其相移、介电函数和自旋激发。2) 理论晶格振动计算，采用投影缀加平面波方法和Vienna Ab initio Simulation Package软件包计算了材料在低温和高温相（C2/c和P-3c1）的声子谱，以理解结构相变对介电性能的影响。3) 温度依赖的X射线衍射，用于确认材料在特定温度下发生的结构相变。4) 基于线性自旋波理论和SpinW软件包进行的初步自旋波计算，用于预测和解释观察到的磁振子模式。

2 结果与讨论

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  2.1 太赫兹传输与相移特性：研究人员通过太赫兹时域光谱测量，观察了太赫兹辐射穿过Fe₄Nb₂O₉后的传输响应。结果发现，随着温度降低，太赫兹波形在约95 K到5 K之间发生了2.23 ps的巨大时间偏移。在0.1-0.56 THz的频率范围内，材料展现出与温度变化相关的相位移动，在0.56 THz处最大相移达到304.7°（30-93 K之间），该本征相移效果与或优于现有的基于超构表面的自由空间太赫兹相移器。在存在外部磁场的情况下，在8 K时观察到了磁场依赖的相位调制，在0.5 THz处最大相移为19.8°，表明存在磁电耦合。
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  2.2 相移的物理机制：理论分析表明，相位变化直接依赖于材料的介电函数，而介电函数可以通过洛伦兹振子模型描述。研究人员对材料的低温和高温相进行了声子计算，结果显示不同晶体相具有不同的声子谱，表明结构转变直接影响晶格振动，从而调制介电响应。实验测得的介电函数在特定温度（约93 K和约77/70 K）表现出跃变，分别对应材料的磁相变和结构相变。温度依赖XRD结果证实了结构相变的存在。这些相变通过改变磁交换相互作用，导致声子频率重整化，从而影响介电函数，这是观察到的太赫兹相移的根源。施加外磁场时，自旋-声子耦合和自旋关联函数的组合调制了介电函数，从而提供了相移的磁场可调性。与相关化合物Co₄Nb₂O₉的对比进一步证实了Fe₄Nb₂O₉在介电响应和太赫兹相位调制方面的独特性，凸显了其独特的自旋-声子耦合和介电敏感性。4Nb₂O₉与Co₄Nb₂O₉介电函数及THz波形对比。">
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  2.3 实际应用潜力与稳定性：对Fe₄Nb₂O₉进行的热循环测试表明，其相移在连续三个加热和冷却周期中完全重叠，表现出优异的可重复性和热稳定性。凭借其巨大的本征相移，研究人员提出了基于该材料的“太赫兹相控阵天线”概念验证方案，利用在不同温度下工作的Fe₄Nb₂O₉相移器阵列，通过温度调控引入精确的相位差，实现非机械的太赫兹波束转向，这对于未来的太赫兹通信系统和无需超构表面的太赫兹平面光学具有潜力。
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  2.4 自旋激发（磁振子）的探测：在亚太赫兹波段的温度和磁场诱导相移之外，研究人员在太赫兹谱中识别出两个明显的激发峰，标记为M₁和M₂，分别位于0.62和0.91 THz。这些激发在磁相变温度以下出现，其强度随温度降低而增强，表明其磁学起源。外加磁场会使这些激发的强度减弱，并使M₁模式向低频移动。根据线性自旋波理论，在该材料的晶体结构下，预期存在多个磁振子分支，包括一个无能隙/戈德斯通模和多个有能隙的磁振子。M₁和M₂是其中两个可见的有能隙磁振子模式。磁振子模式在三个连续的热循环中也表现出可重复性。在太赫兹频率范围内存在磁振子对于磁波计算至关重要，因其可避免传统电子电路的焦耳热。这为探索太赫兹磁振子代数等新兴领域提供了可能性。

总结讨论与研究结论

本研究发现Fe₄Nb₂O₉是太赫兹多功能活性材料的范例，具有巨大的本征相移和太赫兹磁振子激发。与现有材料的比较突出了其独特的多功能性。这项工作为识别和发展对未来集成技术创新至关重要的多功能太赫兹材料提供了启发。

翻译的研究结论部分如下：

总之，研究人员首次在实验上证明了本征太赫兹相移和自旋激发在同一材料体系中的共存。Fe₄Nb₂O₉作为一种模型太赫兹多功能活性材料，在0.56 THz（30-93 K）处展现出304.7°的巨大本征相移，覆盖宽带宽（0.1-0.56 THz），并具有罕见的磁场可调性。结合理论晶格振动计算，观察到的相移归因于系统内相变驱动的介电调制。巨大的本征相移有可能通过实现光束转向器、无需复杂超构表面的平面透镜来革新太赫兹平面光学。此外，在8 K时识别出0.62和0.91 THz的两个磁振子激发，突显了其对太赫兹磁波学的相关性。这种前所未有的协同作用将Fe₄Nb₂O₉定位为一个典范材料，激励人们发现更多多功能太赫兹量子材料，以统一通信和计算技术。