综述：基于人工智能的跨尺度建模与锂离子电池参数传输技术

《Energy Storage Materials》：AI-Enabled Cross-Scale Modeling and Parameter Transfer for Lithium-Ion Batteries

　　胡一凯|谢彦峰|赵立业|朱晓宇|孟文杰|朱振伟|陈希邦|邱静宜|明海|张浩
教育部微惯性仪器与先进导航技术重点实验室，东南大学仪器科学与工程学院，南京210096，中国

**摘要**
锂离子电池（LIBs）在电动交通和可再生能源存储中起着核心作用，但其性能、老化和安全性受多种过程的影响，这些过程涉及原子反应、电极微观结构、电池行为以及模块级操作。尽管机理建模和人工智能（AI）发展迅速，但大多数研究仍局限于单一尺度、任务或算法；因此，跨尺度物理量的系统传递、压缩、更新和部署尚未得到充分理解。本文提出了一种基于AI的跨尺度参数链（ACPC）框架，用于在实际工作条件下组织LIBs的跨尺度建模和参数传递。ACPC追踪了由密度泛函理论、分子动力学、机器学习原子间势能、多孔电极理论及伪二维模型、相场和电化学-力学模型、等效电路模型以及高保真多物理场模拟生成的内在量如何在原子/分子到电极、电极到电池以及电池到模块/系统的接口之间进行转换、压缩、验证和更新。通过根据特定接口的功能（包括先验生成、参数反演、微观结构重建、替代加速、不确定性处理、在线重新校准、诊断和控制优化）来评估AI，而不是仅根据算法类别进行评估，ACPC能够识别AI在保持或损害物理可追溯性方面的作用。分析表明，可部署的电池智能需要可传输、可识别和可更新的参数载体，而不仅仅是保留所有低尺度细节，以支持状态估计、健康预测、快速充电控制、安全管理以及数字孪生系统的操作。该框架为整合多尺度物理、数据驱动学习和电池管理提供了路径，以实现可靠且可解释的下一代电池系统。

**引言**
在向低碳能源系统加速转型的背景下，锂离子电池（LIBs）已成为交通运输电气化和大规模整合可再生能源的基础技术[[1], [2], [3]]。同时，对LIBs的性能要求越来越高，包括高能量密度、高功率能力、长循环寿命和严格的安全标准[[4]]。这些需求加剧了现代LIBs的化学复杂性、结构多样性和操作多样性，尤其是在快速充电、脉冲放电、宽温度操作等与标准实验室条件大相径庭的应用场景下[[5], [6], [7]]。在这种情况下，主要依赖经验试错的开发范式变得日益不足。虽然实验筛选必不可少，但它本身成本高昂、耗时且通常无法提供足够的机理分辨率，无法实现下一代电池技术的快速设计迭代和基于物理的优化[[8], [9], [10]]。

这一挑战源于LIBs本质上的多尺度特性，其中宏观性能、老化行为和失效模式受原子、分子、电极微观结构、完整电池以及模块或电池组级组装的耦合物理化学过程控制[[11], [12], [13]]。这些过程从埃级结构事件扩展到米级的电热相互作用，从皮秒级界面动力学延伸到持续数月或数年的退化过程[[14]]。在这种情况下，理论和多尺度模拟应被视为实验的补充而非替代品：它们提供了通往路径无关描述符、隐藏的中间状态以及难以通过实验分离但对跨尺度参数化至关重要的耦合传输-反应-力学机制的途径。因此，在不同尺度上占据主导地位的模型家族有所不同：原子和分子层次的第一性原理计算和分子动力学（MD）；电极和电池层次的多孔电极理论及伪二维（P2D）模型；用于结构演变和退化的电化学-力学耦合及相场模型；以及电池和模块或系统层次的等效电路模型（ECMs）或高保真多物理场模型[[15,16]]。然而，核心问题不再仅仅在于不同尺度上的模型是否存在，而在于是否能够以可识别、可解释且对下一阶段分析、估计或控制有用的形式在这些尺度之间传递具有物理意义的量[[17], [18], [19]]。

人工智能（AI）在电池研究中的快速发展与这些机理进步同步进行，特别是在材料发现、参数识别、替代建模和状态估计方面[[20], [21], [22]]。例如，机器学习原子间势能（MLIPs）[23]和图神经网络（GNNs）[23]扩展了原子级模拟的时间、空间和组成域[[24]]，而物理信息神经网络（PINNs）[25,26]和操作符学习方法为高级电池模型中的加速求解、降阶表示和机制-数据融合开辟了新的途径[[27], [28], [29]]。尽管如此，AI仍经常被用作特定任务的工具，用于拟合、反演或预测，而不是集成到一个连贯的多尺度工作流程中[[30]]。尚未解决的挑战是，如何在将信息从原子级描述传递到电池和系统级变量时保持、压缩、重建和更新物理基础信息，使其在实际应用中仍然可用[[31]]。

现有的关于LIB多尺度建模和AI辅助电池分析的综述为该领域提供了重要基础，但在解释物理意义量在跨尺度传递过程中是如何被保留或丢失方面效果不佳。当综合考虑这两个主题时，一些局限性变得更加明显[[32]]。首先，现有文献大多围绕单一尺度或单一算法任务组织，从而掩盖了材料级描述符如何转化为更高层次的可部署状态变量、控制相关参数或健康指标[[33]]。其次，AI仍经常被过于笼统地描述为预测器、拟合工具或黑箱，而没有区分其在参数反演[34]、结构重建[35]、替代加速[36]、不确定性感知压缩[35]和在线重新校准[36]中的特定接口角色。第三，“跨尺度”一词常用于描述单个建模层内的几何细化或多物理场增强，即使跨接口传递的量未被明确指定[[37]]。因此，文献更擅长于列举方法，而不是澄清实际传递了什么、过程中丢失了哪些物理意义以及不确定性在哪里引入或放大[[38]]。随着电池-AI研究从孤立预测转向分子发现、在多样化老化条件下的寿命预测以及需要更紧密整合模型层次与工程应用的智能电池系统[[39,40]]，这一差距变得越来越重要。

为了解决这一差距，本综述提出了基于AI的跨尺度参数链（ACPC）框架，作为AI辅助LIBs跨尺度建模的载体中心框架。ACPC的核心创新在于将组织原则从模型家族、长度尺度或算法类别转变为可传输参数载体的生命周期。具体而言，ACPC追踪了在低尺度上生成的有物理意义的量如何在模型接口之间转换、压缩为可部署的描述符，基于可测量的响应进行验证，并通过操作反馈进行更新。如表1所总结的，这一视角与传统多尺度和AI辅助综述不同，它将传递量本身——即参数载体——作为分析的主要对象。

因此，本综述做出了三个贡献。首先，载体链视角将跨尺度建模重新定义为选择和转换在尺度接口之间保持物理意义的量。其次，它根据AI在每个接口上执行的功能进行评估，而不仅仅是基于算法标签。第三，它将跨尺度传递与面向部署的压缩和反馈联系起来，从而将原子和电极级别的描述与电池、模块和系统级别的可估计状态变量、控制相关描述符以及数字孪生系统更新联系起来。基于这一视角，本文重点关注三个问题：哪些量在尺度接口之间真正可传输；AI如何支持它们的提取、压缩、反演和持续更新而不损害物理一致性；以及这样的参数链如何实现可部署的功能，包括健康状态（SOH）和剩余使用寿命（RUL）估计、快速充电控制、安全管理以及数字孪生系统的操作。

根据这一逻辑，第2节定义了ACPC的分析词汇。第3节探讨了从原子/分子建模到电极-材料参数化的四个建模尺度的功能作用。第4节研究了三个主要的传递接口——原子/分子到电极、电极到电池以及电池到模块/系统——而第6节总结了继续限制部署的主要瓶颈，并概述了未来发展的关键方向。

**ACPC框架和LIBs中的跨尺度参数传递**
第2节将ACPC确立为本综述的分析框架。它不是以描述性的逐尺度调查方式呈现文献，而是提出更具区分性的问题：哪些量可以在接口之间传输，传输后它们以何种形式仍然可用，哪些信息被不可逆地压缩或丢失，以及结果描述符对下一尺度上的模型或控制器是否有意义。在此基础上，该节首先定义了从原子/分子建模到电极-材料参数化的过程。第3节探讨了原子和分子尺度方法作为跨尺度链中的主要参数来源。在这些尺度上，最有价值的输出不是电池级的可观测量，而是必须由电极和电池级模型继承、过滤或重新表述的热力学、传输、界面反应性和早期退化的内在描述符。最近的多尺度综述已经明确指出，微观细节本身并没有太大价值。

第4节讨论了ACPC中的关键中间转换层：从电极材料到电池电池。第5节探讨了细胞级模型如何在单个电池级别封闭描述时保留哪些量、生成哪些内在量、机制描述符和参数先验。第6节提出了另一个问题：当描述在单电池级别封闭时，这些量中的哪些可以保留、重建或有意义地压缩？在这种情况下，电池级建模不仅仅是简单的模型放大。相反，它需要将第4节生成的结构化输出压缩、组织和重新表述为适合诊断、控制和数字孪生操作的参数载体和状态描述符。

**主要结论**
本综述通过ACPC框架研究了LIBs，重点关注物理意义量是如何从原子和分子生成、传输、压缩并最终部署到模块和系统的。核心结论是，只有当低尺度机制被重新组织为在更高层次上仍然可传输、可识别且可持续更新的参数载体时，跨尺度建模才具有实际意义。

**利益声明**
作者声明他们没有已知的可能影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

**作者贡献声明**
胡一凯：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原始草稿、可视化、方法论、调查、正式分析、概念化。
谢彦峰：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原始草稿、可视化、监督、概念化。
赵立业：监督、资源管理、项目行政管理。
朱晓宇：监督、项目行政管理、资金获取。
孟文杰：监督、项目行政管理、调查。
朱振伟：撰写 – 审稿与编辑、撰写