综述：量子点太阳能电池的多尺度建模：密度泛函理论、SCAPS方法、朗伯W分析及机器学习的集成应用

《ACS Omega》：Multiscale Modeling of Quantum Dot Solar Cells: Integration of Density Functional Theory, SCAPS, Lambert W Analysis, and Machine Learning

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量子点太阳能电池（QDSCs）由于其可调的带隙、可溶液处理的制造工艺以及产生多个激子的潜力，已成为下一代光伏技术的重要候选者。然而，它们的实际应用仍受到功率转换效率较低、缺陷辅助复合、电压损失、界面不稳定性和使用有毒重金属量子点的限制。在这项研究中，我们提出了一个统一的多尺度框架，该框架整合了密度泛函理论（DFT）、SCAPS-1D器件模拟、基于 Lambert W 的分析建模和人工智能（AI），以加速 QDSCs 的优化。DFT 提供了关于电子结构、缺陷状态和界面电荷转移的原子级见解，而 SCAPS-1D 可以实现器件级别的电荷传输和复合机制分析。Lambert W 公式允许明确提取非理想二极管参数，从而提高器件特性的可解释性。同时，机器学习和生成式 AI 方法能够快速预测性能、逆向设计优化架构，并高效筛选低毒性的量子点材料。这种综合策略结合了基于物理和数据驱动的方法，为提高 QDSCs 的效率、稳定性和环境可持续性提供了可扩展的途径。

### I. 引言
量子点太阳能电池（QDSCs）是最有前景的新兴光伏技术之一，其特点包括可调的带隙、多激子生成（MEG）、可溶液处理以及与柔性轻质基底的兼容性。尽管取得了这些成就，但仍存在重大障碍，如深陷阱态、非辐射复合、环境和光化学不稳定性以及对有毒重金属量子点的依赖。应对这些挑战需要从经验优化转向预测性、多尺度和数据驱动的方法，以便系统地探索量子点组成、表面化学、界面配置和器件几何形状的广泛设计空间。尽管具有这些优势，但量子点太阳能电池（QDSCs）的当前功率转换效率（PCE）仍然相对较低（通常为 15–18%），与成熟的光伏技术（如晶体硅（>26%）和钙钛矿太阳能电池（>25%）相比。这种性能差距凸显了深入理解控制电荷生成、传输和复合的物理机制的必要性。除了效率限制外，环境问题也是一个重要挑战，因为许多高性能的 QDSCs 依赖于有毒的重金属量子点，特别是铅（Pb）和镉（Cd）基材料。因此，最近的研究越来越多地集中在开发无铅替代品上，例如 AgBiS2 和 CuInS2 量子点，以及先进的表面钝化和界面工程策略，以提高器件性能和可持续性。

### II. 量子点太阳能电池的优化
为了克服效率、稳定性和毒性方面的挑战，需要深入理解量子点材料中的电子结构、缺陷状态和界面电荷转移过程。在这方面，密度泛函理论（DFT）作为一种强大的第一性原理工具，有助于阐明这些材料特性并指导改进 QDSCs 的合理设计。

#### 密度泛函理论（DFT）
DFT 在阐明量子点的量子限制电子和光学特性方面发挥着核心作用，提供了关于带对齐、缺陷能量学、激子行为和界面电荷转移机制的详细见解。在器件尺度上，SCAPS-1D 可以实现基于物理的电荷传输、复合动力学和电场分布的模拟，从而将原子级属性与宏观器件性能联系起来。

#### 补充的分析方法
特别是 Shockley 二极管模型及其基于 Lambert W 的显式公式，可以从电流-电压特性中直接提取二极管参数，为解释纳米结构光伏器件中的电荷传输行为提供了严格且计算效率高的框架。

#### 数据驱动的材料科学和人工智能（AI）
机器学习方法，尤其是人工神经网络和梯度提升模型，现已成熟，可以从基于密度泛函理论（DFT）、器件模拟（SCAPS）和 Lambert 函数的数据集中学习结构-性能关系。这些方法能够加速光电特性的预测、器件级性能指标的评估，以及具有目标效率和稳定性标准的量子点和异质结构的自动化发现。

#### 综合策略
DFT 基础的原子级建模、SCAPS 器件模拟、Lambert W 分析公式和 AI 驱动的优化的结合代表了 QDSC 研究中的一个重要范式转变。这一综合框架使得从经验优化向预测性、数据驱动的设计策略转变成为可能，从而实现高效且环境可持续的量子点光伏系统。

### III. 数据驱动和基于物理的方法
本综述全面概述了量子点太阳能电池（QDSCs）的数据驱动和基于物理的方法，涵盖了它们的发展、材料系统、器件架构和界面电荷转移机制。特别强调了整合密度泛函理论（DFT）、SCAPS-1D 器件模拟和基于 Lambert W 的分析建模的统一多尺度框架，以实现从原子级属性到器件级性能的一致描述。在此背景下，人工智能（AI）和机器学习（ML）被强调为指导材料选择、加速器件优化和实现预测性建模的互补工具。此外，还讨论了应对当前限制的关键策略，包括表面钝化、界面工程、先进器件架构和开发低毒性量子点材料。通过将基于物理的建模与数据驱动的方法相结合，这项工作为提高下一代 QDSCs 的效率、稳定性和可持续性建立了前瞻性的路线图。

#### 1.1 量子点太阳能电池的历史演变：从基础进展到现代突破
#### 1.1.1 量子点光伏概念的初步进展（2000–2006）
量子点太阳能电池（QDSCs）在 21 世纪初出现，引入了基于量子点的中间带概念，实现了亚带隙光子吸收，并提供了超越传统效率极限的潜力。随后的理论研究建立了包括载流子动力学和热力学极限在内的基本光物理框架。2006 年基于 CdSe 量子点敏化介孔 TiO2 电极的首次实验演示标志着从理论到器件实现的重大里程碑。然而，早期器件的性能仍然有限，功率转换效率（PCE）通常低于 1–2%，主要是由于复合损失和电荷提取效率低下。

#### 1.1.2 器件架构和材料系统的进步（2007–2011）
2007 至 2011 年间，通过材料系统和器件架构的多样化，量子点太阳能电池（QDSCs）的研究显著扩展。应变补偿量子点结构的进步，以及对多激子生成（MEG）和中间带概念的探索，加强了 QDSCs 的理论和技术基础。同时，研究了 II 型带对齐配置以增强电荷分离，系统研究突出了半导体纳米晶体的光伏潜力。越来越多的关注集中在载流子动力学上，特别是量子限制系统中的复合机制和电子态。这一时期的一个重大突破是耗尽异质结架构的发展，随后是肖特基型 QDSCs 的出现，提高了器件稳定性和电荷提取效率。在敏化配置、传输层工程和接触优化方面的进一步进展提高了光电流密度和填充因子。到 2011 年，关键里程碑包括钙钛矿量子点敏化电池的出现、尺寸依赖的异质结优化、先进的对电极设计以及包含分级复合层的串联架构。这些进步使得器件性能显著提高，功率转换效率（PCE）从大约 1–2% 上升到约 5–10%。值得注意的是，实验中展示了超过 100% 的外部量子效率，这强烈验证了 MEG 作为超越传统效率极限的途径。

#### 1.1.3 材料和界面工程策略的改进（2012–2016）
2012 至 2016 年期间，材料优化和界面工程取得了显著进展，提高了量子点太阳能电池（QDSCs）的性能和稳定性。关键发展包括等离子体增强架构、量子结配置以及对界面电荷转移作为控制器件效率的关键因素的更深入理解。同时，金属-有机化学气相沉积等制造技术的进步和优化处理协议使得对薄膜质量和电压性能的控制更好。在此阶段，结合量子点和互补材料的混合系统出现，以及对异质结行为和多层器件架构的系统研究也得到了发展。创新如基于纳米线的结构、减少界面复合和高性能液体结器件进一步提高了电荷传输和收集效率。此外，包括压电效应、可控掺杂和探索替代及地球丰富材料在内的策略也有助于性能提升和器件稳定性。到 2010 年代中期，环境稳定的 QDSCs 的功率转换效率（PCE）超过了约 6%，并且通过钝化、亚单层沉积和界面工程的进步继续提高。铅硫属量子点（PbS, PbSe）成为主要的吸收材料，这得到了关于器件架构、带对齐优化和处理条件的广泛研究的支持。核心-壳层结构、倒置器件架构和分子界面工程的进一步发展有助于减轻复合损失并提高操作稳定性。总体而言，这一精细化阶段带来了稳定的效率提升，PCE 接近 8–10%，并且有报道称外部量子效率超过了 120%，显示出 QDSC 技术的成熟度和潜力。

#### 1.1.4 性能提升、材料多样化和新兴技术（2017–2025）
2017 至 2025 年期间是量子点太阳能电池（QDSCs）发展的一个变革性阶段，特点是效率的快速提升、材料多样化和技术成熟度的增加。2017 至 2021 年间，通过标准化的制造协议、优化的器件架构和先进的钝化策略，显著减少了非辐射复合并提高了操作稳定性。包含改进传输层和共敏化策略的柔性 QDSCs 的功率转换效率（PCE）超过了 12%，而制造和界面工程的进步进一步提高了可重复性和可扩展性。钙钛矿量子点作为高性能吸收体的出现，结合配体工程、掺杂策略和倒置架构，进一步提高了性能，基于 PbSe 的器件效率超过了 10%，钙钛矿 QDSCs 达到了 14–15%。异质结构设计、分子界面工程和核心/壳层架构的进一步改进有助于提高电荷提取并减少复合损失，使得 PCE 在这一时期接近 15%。从 2022 年开始，在效率、稳定性和器件工程方面取得了前所未有的进展，这得益于先进的界面设计、改进的制造策略和计算优化的整合。沉积技术、传输材料和厚膜架构的比较研究明确了关键技术路径。多界面工程和表面重构技术（包括基于溶液的退火）使得效率超过了 15%，而模拟引导的设计预测性能接近约 19%。同时，环境考虑加速了基于碳和无铅替代品的发展，以及铅卤化物钙钛矿量子点的持续进步。通过配体工程、尺寸控制和缺陷钝化的进一步改进，效率超过了 16.5%，而对激子动力学、原位钝化和配体辅助耦合的基础研究增强了稳定性和电荷传输。结合数值优化、传输层设计和缺陷缓解策略的进步，这些发展减少了电压损失，并实现了更可扩展的低温处理路线。

### IV. 结论
传统单结太阳能电池的效率从根本上受到 Shockley–Queisser 限制的约束，在标准照明条件下，由于高能光子的热化损失，最大理论效率约为 33%。相比之下，量子点材料提供了多激子生成（MEG）的可能性，其中一个高能光子可以生成多个电子-空穴对。这一过程有可能减少热化损失并超越 Shockley–Queisser 限制。从理论上讲，只要载流子提取高效且复合损失最小化，MEG 可以显著提高光电流而不影响电压。因此，集成 MEG 的量子点代表了通往下一代高效光伏器件的有希望的途径。

图 1 显示了功率转换效率随时间的持续上升趋势，表明了材料、器件设计和优化策略的累积改进，从而提高了整体性能。

#### 1.2 量子点太阳能电池的架构和类型
量子点敏化太阳能电池（QDSSCs）是一类有前途的第三代光伏技术，因为它们能够利用量子限制效应来增强光捕获。其核心架构包括一个纳米结构的光阳极，最大化了量子点吸附的表面积，量子点作为主要的光吸收体。量子点太阳能电池（QDSCs）的带隙大小可调性使其能够捕获从紫外线到近红外的宽光谱范围，并可能实现多激子生成。电荷传输通过液态电解质来实现，该电解质可以再生氧化物种并减少光阳极界面处的复合损失。优化光阳极形态、量子点性质和电解质组成有助于提高QDSCs的效率和运行稳定性。量子点太阳能电池通常采用多层结构设计，以最大化光子吸收、激子生成和电荷传输。透明导电电极既提供了光学透明度，又实现了高效的载流子收集。电子传输层（ETL）既作为量子点沉积的支架，又作为电子提取的选择性路径。量子点吸收层构成了设备的活性区域，将入射光子转化为具有可调带隙的激子，在某些情况下还能增强载流子倍增。空穴传输层（HTL）选择性地提取空穴并抑制界面复合，从而延长载流子的寿命。最后，背金属电极完成了设备的构建，促进了载流子的收集和电路集成。这些层共同支持高效的光捕获、激子解离和定向电荷传输，形成了高性能QDSCs的功能基础。图2展示了量子点太阳能电池的结构配置及其相应的电荷传输机制，强调了光子吸收、激子生成和载流子传输在设备各功能层中的顺序。

图2. 量子点太阳能电池中的传输机制。高分辨率图像。下载MS PowerPoint幻灯片。

1.2.2. 基于量子点的太阳能电池类型
基于量子点的太阳能电池（QDSCs）已经发展成为一类多样化的新兴光伏技术，每种技术都利用了半导体量子点（QDs）独特的光电特性。它们的可调带隙、高消光系数和多激子生成潜力（MEG）使QDs成为下一代太阳能转换的有希望的吸收体。然而，QDs在设备配置中的集成方式在不同架构中差异显著，从而带来了不同的优势和技术挑战。量子点可以战略性地集成到太阳能电池的不同层中以提升其整体性能。当用于活性层时，量子点通过捕获紫外线、可见光和红外光来拓宽吸收光谱，从而增加光子捕获和载流子生成。在空穴传输层（HTL）中，如石墨烯量子点等材料可以提高空穴迁移率和稳定性以及界面接触，从而实现更高效的电荷提取。同样，将量子点集成到电子传输材料（ETM）中可以增强电子迁移率并减少复合损失，提供更好的能级对齐和更平滑的电荷传输路径。这些改进共同使得下一代太阳能电池架构具有更高的效率、更好的稳定性和更可调的光电特性。

为了确保清晰度并避免歧义，量子点太阳能电池的分类分为两个互补的框架：设备架构（表1）和材料组成（表2），从而能够更系统地比较性能、限制和潜在的物理机制。

表1. 基于设备架构的QDSCs分类
| 设备架构 | 量子点的角色 | 电荷传输机制 | 效率范围（%） | 电压限制 |
| --- | --- | --- | --- | --- |
| 量子点敏化太阳能电池（QDSSCs）（44） | QDs作为宽带隙半导体（如TiO2）上的光敏剂 | 电子注入到氧化物中 + 电解质再生 | 5–12 | 由于电解质氧化还原电位导致低开路电压（Voc） |
| 胶体量子点太阳能电池（CQDSCs）（80） | QDs形成主要吸收层 | 在量子点固体薄膜中的跳跃/隧穿传输 | 10–18 | 由于表面陷阱态导致电压损失 |

表2. 基于量子点材料组成的QDSCs分类
| 材料类别 | 吸收材料 | 结构 | 光电转换效率（PCE%） | 开路电压（Voc） | 优点 | 限制 |
| --- | --- | --- | --- | --- | --- |
| 铅基 | PbS（卤化物钝化）（86） | CQD | 13–16 | 0.65–1.1 | 高吸收率，成熟技术 | 稳定性问题，铅毒性 |
| 铅-free | CsPbI3（钙钛矿量子点）（132） | PQD | 高效率，优异的能级对齐 | |
| AgBiS2（11）（阳离子无序） | 核壳结构 | 5–9 | 0.45–0.6 | 稳定性提高 | 效率中等 |
| CuInS2/ZnS（12） | | 低毒性 | |

2. 太阳能电池建模中的理论和计算方法：SCAPS-1D、DFT和Lambert函数
2.1. SCAPS-1D在太阳能电池性能模拟和优化中的应用
SCAPS-1D是一种广泛使用的一维模拟工具，用于模拟和优化太阳能电池的性能，特别是薄膜或多层光伏设备。它基于有限差分方法结合Gummel迭代方案来模拟多层太阳能电池结构的电行为。它允许用户为每一层定义详细的材料参数，包括带隙能量、电子亲和力、介电常数、载流子迁移率和缺陷特性。该软件考虑了多种载流子生成和复合机制，如Shockley–Read–Hall（SRH）、辐射和Auger过程。太阳能照明使用标准光谱（AM1.5G）进行建模，从而能够准确计算光生率。SCAPS-1D生成关键输出，包括电流-电压（I–V）特性、量子效率（QE）光谱和能带图，从而实现对光伏设备性能的全面分析。SCAPS-1D考虑了体相和界面复合机制，能够有效评估光伏设备的性能。

在这项研究中，太阳能电池使用SCAPS-1D进行建模，该工具数值求解了控制多层设备结构中载流子生成、复合和电荷传输的半导体传输方程。由于这些方程是一组无法用传统方法解析求解的耦合偏微分方程，SCAPS-1D采用了稳健的数值算法来获得自洽解。选择这种工具进行光伏设备建模是因为其用户友好的界面以及在提供适当材料参数时能够再现真实太阳能电池的电行为。通过这些模拟，可以准确预测包括带隙、光电转换效率（PCE）、填充因子（FF）、短路电流密度（Jsc）和开路电压（Voc）在内的关键性能指标。

2.2. 密度泛函理论（DFT）在太阳能电池材料计算建模中的作用
密度泛函理论（DFT）是一种第一性原理框架，能够从电子密度准确预测结构、电子和光学性质。在光伏领域，它提供了包括带隙、态密度和缺陷能量学在内的关键参数，这些参数控制着光吸收、电荷分离和载流子传输。它还提供了对材料稳定性的洞察，并支持环境友好替代品的设计，使其成为性能优化和可持续光伏发展的强大工具。密度泛函理论（DFT）基于两个基本定理。这些定理指出，对于包含N个电子的系统，（i）作用在电子上的外部势V(r)由电子密度n(r)唯一确定；（ii）基态能量E[n]在精确的电子密度处达到最小值。本质上，这意味着仅知道电子密度就足以确定系统的确切基态能量。

Kohn和Sham在一年后解决了表达电子密度的问题。他们引入了一个交换-相关泛函Exc[n]，有效地将多体相互作用纳入了等效的非相互作用框架Ts[n]中，从而表示相互作用电子系统的动能T[n]。

SCAPS-1D建模的最新进展为PbS量子点红外太阳能电池的性能极限提供了宝贵的见解，使得能够系统地识别关键的限制参数。特别是，一项全面的研究表明，设备性能受到吸收层厚度、载流子迁移率、缺陷密度和界面掺杂之间相互作用的影响。发现大约450纳米的最佳吸收层厚度可以平衡光吸收和电荷收集，而提高的载流子迁移率可以增加电流密度，但需要仔细控制以避免界面复合损失。最关键的是，体相和界面缺陷密度对开路电压有显著影响，这突显了表面钝化和界面工程的重要性。在优化条件下，预测的理论光电转换效率为16.95%，实验设备在AM 1.5照明下达到了11.54%，并在1290纳米处表现出强烈的红外响应，外部量子效率超过70%。这些发现证实，结合材料质量、界面控制和设备架构的多尺度优化对于接近PbS QD基太阳能电池的理论效率极限至关重要。

尽管SCAPS-1D在设备层面非常有效，但在应用于量子点太阳能电池时存在固有的局限性。特别是，该模拟器依赖于连续体漂移-扩散框架，并假设了一维设备结构，这无法完全捕捉量子点组装的离散和三维特性。量子点固体中的电荷传输通常由跳跃机制、局域态之间的隧穿以及无序引起的效应控制，而这些在SCAPS模型中并未明确包括。此外，量子限制效应、能级离散化和量子点界面处的配体诱导势垒被简化或忽略了。因此，基于SCAPS的模拟可能导致性能预测过高，特别是在开路电压和载流子迁移率方面。因此，虽然SCAPS提供了对宏观设备行为的宝贵洞察，但其结果应谨慎解释，并理想情况下应通过原子级建模和实验验证来补充。

2.2. 密度泛函理论（DFT）在太阳能电池材料计算建模中的作用
密度泛函理论（DFT）是一种第一性原理框架，能够从电子密度准确预测结构、电子和光学性质。在光伏领域，它提供了包括带隙、态密度和缺陷能量学在内的关键参数，这些参数控制着光吸收、电荷分离和载流子传输。它还提供了对材料稳定性的洞察，并支持环境友好替代品的设计，使其成为性能优化和可持续光伏发展的强大工具。密度泛函理论（DFT）基于两个基本定理。这些定理指出，对于包含N个电子的系统，（i）作用在电子上的外部势V(r)由电子密度n(r)唯一确定；（ii）基态能量E[n]在精确的电子密度处达到最小值。本质上，这意味着仅知道电子密度就足以确定系统的确切基态能量。

Kohn和Sham后来解决了表达电子密度的问题。他们引入了一个交换-相关泛函Exc[n]，有效地将多体相互作用纳入了等效的非相互作用框架Ts[n]中，从而表示相互作用电子系统的动能T[n]。

SCAPS-1D在太阳能电池性能模拟和优化中的应用
SCAPS-1D是一种广泛使用的一维模拟工具，用于模拟和优化太阳能电池的性能，特别是薄膜或多层光伏设备。它基于有限差分方法结合Gummel迭代方案来模拟多层太阳能电池结构的电行为。它允许用户为每一层定义详细的材料参数，包括带隙能量、电子亲和力、介电常数、载流子迁移率和缺陷特性。该软件考虑了多种载流子生成和复合机制，如Shockley–Read–Hall（SRH）、辐射和Auger过程。太阳能照明使用标准光谱（AM1.5G）进行建模，从而能够准确计算光生率。SCAPS-1D生成关键输出，包括电流-电压（I–V）特性、量子效率（QE）光谱和能带图，从而实现对光伏设备性能的全面分析。SCAPS-1D考虑了体相和界面复合机制，能够有效评估光伏设备的性能。

在这项研究中，太阳能电池使用SCAPS-1D进行建模，该工具数值求解了控制多层设备结构中载流子生成、复合和电荷传输的半导体传输方程。由于这些方程是一组无法用传统方法解析求解的耦合偏微分方程，SCAPS-1D采用了稳健的数值算法来获得自洽解。选择这种工具进行光伏设备建模是因为其用户友好的界面以及在提供适当材料参数时能够再现真实太阳能电池的电行为。通过这些模拟，可以准确预测包括带隙、光电转换效率（PCE）、填充因子（FF）、短路电流密度（Jsc）和开路电压（Voc）在内的关键性能指标。

np和pn表示少数载流子浓度，其中np表示p型区域的电子浓度，pn表示n型区域的空穴浓度。离子化施主和受主掺杂浓度分别表示为Na–(x)和Nd+(x)。空穴和电子的迁移率分别表示为μp和μn。pt(x)表示捕获的空穴浓度，而p(x)和n(x)分别表示自由空穴和自由电子的浓度，作为位置x的函数。其他变量包括电子电荷q、介电常数ε、电子扩散系数D、生成率G、电场E和静电势ψ。

SCAPS-1D建模的最新进展为PbS量子点红外太阳能电池的性能极限提供了宝贵的见解，使得能够系统地识别关键的限制参数。特别是，一项全面的研究表明，设备性能受到吸收层厚度、载流子迁移率、缺陷密度和界面掺杂之间相互作用的影响。发现大约450纳米的最佳吸收层厚度可以平衡光吸收和电荷收集，而提高的载流子迁移率可以增加电流密度，但需要仔细控制以避免界面复合损失。最关键的是，体相和界面缺陷密度对开路电压有显著影响，这突显了表面钝化和界面工程的重要性。在优化条件下，预测的理论光电转换效率为16.95%，实验设备在AM 1.5照明下达到了11.54%，并在1290纳米处表现出强烈的红外响应，外部量子效率超过70%。这些发现证实，结合材料质量、界面控制和设备架构的多尺度优化对于接近PbS QD基太阳能电池的理论效率极限至关重要。

尽管SCAPS-1D在设备层面非常有效，但在应用于量子点太阳能电池时存在固有的局限性。特别是，该模拟器依赖于连续体漂移-扩散框架，并假设了一维设备结构，这无法完全捕捉量子点组装的离散和三维特性。量子点固体中的电荷传输通常由跳跃机制、局域态之间的隧穿以及无序引起的效应控制，而这些在SCAPS模型中并未明确包括。此外，量子限制效应、能级离散化和量子点界面处的配体诱导势垒被简化或忽略了。因此，基于SCAPS的模拟可能导致性能预测过高，特别是在开路电压和载流子迁移率方面。因此，虽然SCAPS提供了对宏观设备行为的宝贵洞察，但其结果应谨慎解释，并理想情况下应通过原子级建模和实验验证来补充。

密度泛函理论（DFT）是一种第一性原理框架，能够从电子密度准确预测结构、电子和光学性质。在光伏领域，它提供了包括带隙、态密度和缺陷能量学在内的关键参数，这些参数控制着光吸收、电荷分离和载流子传输。它还提供了对材料稳定性的洞察，并支持环境友好替代品的设计，使其成为性能优化和可持续光伏发展的强大工具。密度泛函理论（DFT）基于两个基本定理。这些定理指出，对于包含N个电子的系统，（i）作用在电子上的外部势V(r)由电子密度n(r)唯一确定；（ii）基态能量E[n]在精确的电子密度处达到最小值。本质上，这意味着仅知道电子密度就足以确定系统的确切基态能量。

Kohn和Sham引入了一个交换-相关泛函Exc[n]，有效地将多体相互作用纳入了等效的非相互作用框架Ts[n]中，从而表示相互作用电子系统的动能T[n]。因此，如果仅基于密度泛函理论（DFT）进行设备级预测，而没有实验验证的支持，可能会导致性能被高估。胶体量子点（CQDs）通过精确控制尺寸、成分和表面化学性质，展现出可调的光电特性；然而，设备性能仍然受到载流子复合和短扩散长度的限制。最近的研究表明，通过调节表面配体的偶极矩，可以有效地工程化PbS CQDs的带边位置，从而实现价带和导带的可控调节。结合实验技术，包括空气中的紫外-可见吸收光谱和光电子能谱（PESA），以及密度泛函理论（DFT）计算，证实了优化的带对齐可以增强电荷提取并提高光伏性能。这些结果强调了表面化学在控制量子点太阳能电池的电子结构和设备效率中的关键作用。量子点的带隙是一个基本参数，决定了它们的光学和电子性质，其准确确定需要理论和实验方法的结合。基于半局域泛函（如GGA-PBE）的标准密度泛函理论（DFT）方法由于自相互作用误差，通常会显著低估带隙，大约低0.8–1.2 eV。相比之下，混合泛函（如HSE06），特别是当与自旋-轨道耦合（SOC）结合使用时，能够提供非常准确的预测。例如，在CsPbBr3量子点中，HSE06+SOC计算得到的带隙约为2.36 eV，与实验值2.35至2.38 eV非常吻合，偏差仅为约0.03 eV。这种显著的一致性证明了先进DFT方法在捕捉量子限制系统的电子结构方面的可靠性。实验上，带隙受到量子限制的强烈影响，随着粒子尺寸的减小而增加，并进一步受到表面态、配体钝化和成分调节的影响。此外，实验光学测量本质上包含激子效应，这些效应在标准DFT中只能部分捕捉到，需要多体方法（如GW和Bethe-Salpeter方程（BSE）才能完全准确。总体而言，混合DFT与实验结果之间的密切一致性证实，只要使用适当的泛函和校正，DFT可以作为量子点带隙工程的预测工具。

2.3. 应用Lambert函数在太阳能电池中模拟电荷传输和复合动力学
准确建模电流-电压（J–V）特性对于分析光伏设备中的电荷传输、复合机制和性能损失至关重要。尽管Shockley二极管方程被广泛使用，但其隐式公式需要迭代数值解，这可能会限制计算效率和稳定性。Lambert W函数提供了一个显式的分析框架，将二极管方程转换为封闭形式表达式，从而可以直接评估电流-电压。这种方法有助于准确提取关键参数，包括串联电阻（Rs）、并联电阻（Rsh）、理想因子（n）和饱和电流，这些参数直接与传输限制和复合过程相关。Lambert W基公式适用于单二极管和双二极管模型，在不同工作条件下提高了计算效率和可靠性。在量子点太阳能电池（QDSCs）中，由于陷阱辅助复合和界面缺陷等非理想效应显著，这种方法提供了更好的物理可解释性，并作为数值模拟和实验分析的宝贵补充。

2.3.1. Lambert W函数在太阳能电池建模中的应用
Femia等人（2012年）（217年）提出了一种使用Lambert W函数计算串联和并联电阻的分析方法，明确表示模块输出电流作为电压的函数，并实现了稳健的收敛。同样，Amrouche等人（2012年）（218年）开发了一种基于一阶阶跃响应的太阳能模块电特性的简单行为模型，这对于最大功率点跟踪（MPPT）分析和比较研究非常有用。Peng等人（2013年）（219年）引入了一种通过精确的显式分析解来描述太阳能电池和模块的I–V和P–V特性的方法。他们的参数提取使用了Lambert W函数结合多项式曲线拟合，证明了模型和实验I–V曲线之间的极好一致性。Cubas等人（2014年）（220年）也应用Lambert W函数来明确表述串联电阻方程，便于在不同辐照和温度条件下分析商业太阳能板的性能。同样，Batzelis等人（2014年）（221年）利用Lambert W函数来表征电压-电流关系，结合了单二极管模型的准确性以及更快、更可靠的计算。双二极管模型中的太阳能电池等效电路包括两个二极管、一个电流源、一个串联电阻和一个并联（并联）电阻，如图3所示。与单二极管模型相比，双二极管表示在低辐照条件下具有更高的准确性。

图3
图3. 太阳能电池的电路等效图。
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引入了一个七参数模型，考虑了两个并联连接到电流源的二极管，理想因子n1和n2用于控制结点的损失，一个并联在D1和D2上的并联电阻（Rshunt）对应于内部电阻损失框架，以及一个光敏光电流源。并联电流Ish穿过这个Rshunt。焦耳效应模拟了串联电阻Rs上的额外损失。利用Lambert函数，双二极管模型的输出电流Ip表示为输出电压Vpv的函数，得到以下方程：
(222?224)
??????=????(?????+????1+????2)???????????+????????1??????2??????(?????????(????1+????2)??1??????(????+?????)exp(?????(????(?????+????1+????2)+??????)??1??????(????+?????)))???2??????2??????(?????????(????1+????2)??2??????(????+?????)exp(?????(????(?????+????1+????2)+??????)??2??????(????+?????)))
Ipv=Rs(Iph+Is1+Is2)?VPVRs+Rsh?n1Vpv2RsW(RsRsh(Is1+Is2)n1Vpv(Rs+Rsh)exp(Rsh(Rs(Iph+IS1+Is2)+VPV)n1Vpv(Rs+Rsh)))?n2Vpv2RsW(RsRsh(IS1+Is2)n2Vpv(Rs+Rsh)exp(Rsh(Rs(Iph+Is1+Is2)+VPV)n2Vpv(Rs+Rsh))
(10)

在上述显式的双二极管模型中，必须事先引入电池参数Is1、Is2、Rsh、Rs、n1、n2和Iph。所提出的方法仅使用四个电气参数（电压和电流在其最大值时）就可以计算出七个电池参数。输出功率Ppv（以瓦特为单位）是通过将方程10乘以Vpv得到的。得到的表达式如下：
??????=(????(?????+????1+????2)???????????+????????1??????2??????(???????(????1+????2)??1??????(????+?????)exp(?????(????(?????+????1+????2)+??????)??1??????(????+?????)))???2??????2??????(???????(????1+????2)??2??????(????+?????)exp(?????(????(?????+????1+????2)+??????)??2??????(????+?????)))
×??????Ppv=(Rs(Iph+Is1+Is2)?VPVRs+Rsh?n1Vpv2RsW(RsRsh(Is1+Is2)n1Vpv(Rs+Rsh)exp(Rsh(Rs(Iph+IS1+Is2)+VPV)n1Vpv(Rs+Rsh)))?n2Vpv2RsW(RsRsh(IS1+Is2)n2Vpv(Rs+Rsh)exp(Rsh(Rs(Iph+Is1+Is2)+VPV)n2Vpv(Rs+Rsh))

Lambert W基分析公式不仅提供了电流-电压（J–V）关系的显式解，还提供了对控制设备性能机制的宝贵物理洞察。在这个框架中，串联电阻（Rs）反映了体材料和接触内的电荷传输限制，直接影响高电压下J–V曲线的斜率。并联电阻（Rsh）与泄漏路径和缺陷诱导的复合有关，特别是在短路条件附近影响设备行为。二极管理想因子（n）提供了关于主导复合机制的信息，接近于1的值表示辐射复合，较高的值表明存在陷阱辅助过程，如Shockley-Read-Hall复合。此外，饱和电流与设备内的内在复合速率密切相关，是结质量的关键指标。通过明确提取这些参数，Lambert W形式主义有助于直接关联电气特性和潜在的物理过程，从而更准确地诊断量子点太阳能电池中的性能限制因素。

2.3.2. 使用Lambert W函数解释和拟合光伏光谱
图4(A)和(B)来自Yahyaoui等人的工作（225年），展示了使用基于Lambert W函数的模型得到的实验测量结果与理论曲线之间的比较。在这项研究中，Lambert形式主义不是用于预测；而是用来直接从实验I–V数据中准确提取关键的光伏参数。如图(A)所示，理论电流-电压特性在30至100 mW cm–2的照明强度范围内与测量曲线非常吻合，证明了参数提取方法的稳健性和可靠性。同样，图(B)展示了相应的功率-电压特性，理论值和实验最大功率点之间的一致性突显了该模型描述设备行为的高精度。将此图包含在当前综述中，强调了基于Lambert W的分析方法在量子点光伏设备参数确定和性能分析中的有效性。

2.4. 计算模型的实验验证
为了确保计算预测的可靠性，系统地与实验数据进行比较是必不可少的，这可以验证模型假设并准确识别性能限制机制。实验验证对于评估用于量子点太阳能电池（QDSC）研究的计算方法的准确性、稳健性和物理相关性至关重要。虽然多尺度框架结合了密度泛函理论（DFT）、SCAPS-1D设备模拟和基于Lambert W的分析建模，提供了对材料和设备行为的全面洞察，但必须严格根据实验测量来基准测试它们的预测能力。在设备级别，SCAPS-1D模拟与实验测量的电流-电压（J–V）特性、外部量子效率（EQE）以及关键光伏参数（如开路电压（Voc）、短路电流密度（Jsc）和填充因子（FF）有很好的一致性。当用实验得出的输入（包括缺陷密度、载流子迁移率和界面复合速率）进行校准时，SCAPS-1D能够准确再现性能趋势并定量识别损失机制。然而，由于漂移-扩散形式主义的固有假设，特别是在电荷传输受跳跃传导和能量无序控制的系统中，可能会出现偏差。基于Lambert W函数的分析建模通过允许显式重建J–V特性和直接从实验数据中提取二极管参数，提供了额外的验证途径。分析重建曲线与测量曲线之间的一致性证实了等效电路表示的物理一致性，并允许可靠地量化关键参数，如串联电阻（Rs）、并联电阻（Rsh）、理想因子（n）和饱和电流。这种方法建立了可测量电气特性与潜在传输和复合机制之间的直接联系。在原子尺度上，DFT对带结构、带对齐和缺陷能量的预测已经通过紫外-可见吸收、光致发光和光电子能谱等光谱技术得到了广泛验证。特别是，先进的交换-相关处理（混合泛函）得到的带隙值与实验观察结果非常吻合，支持了第一性原理方法描述量子限制系统的可靠性。然而，由于表面效应、配体相互作用和结构异质性在理想化计算模型中未能完全捕捉，仍可能存在差异。总体而言，实验观察结果与多尺度建模结果之间的一致性突显了集成计算框架对于QDSCs的有效性。同时，剩余的差异强调了理论和实验之间迭代反馈的必要性。这种协同方法对于完善模型假设、提高预测精度以及合理设计高效和稳定的量子点光伏设备至关重要。表3总结了本节讨论的主要基于物理的建模方法的实验验证。

表3. 基于物理的建模方法的实验验证
方法验证类型
使用的实验数据
一致性水平
DFT
带隙和电子结构比较
UV–Vis, PL, PESA
非常好（与HSE06的偏差<0.05–0.1 eV）
SCAPS-1D
J–V和QE再现
J–V, EQE, Voc, Jsc
总体一致性良好
Lambert W
J–V曲线的分析重建
实验I–V数据
出色的拟合精度

最近的实验研究进一步强调了基于量子点的界面工程在提高光伏设备性能和稳定性方面的关键作用。例如，Gao等人证明，将CuInS2量子点掺入TiO2纳米阵列显著提高了CH3NH3PbI3钙钛矿太阳能电池的性能，将功率转换效率从8.2%提高到13.3%。这种改进归因于电荷提取的增强、结晶度的提高和界面复合的减少。更重要的是，改进后的设备在环境条件下30天后仍保持了41%的初始效率，而未经修改的设备仅为12%。这些结果清楚地表明，量子点辅助的界面工程为弥合理论预测和实验可实现性能之间的差距提供了实际途径。虽然这些结果展示了模拟和实验之间令人鼓舞的一致性，但由于简化的建模假设和未考虑的纳米尺度效应，仍可能产生差异，这突显了实验验证和多尺度建模之间持续反馈的必要性。为了评估所提出模型的可靠性，将获得的结果与文献中先前报告的实验数据和理论研究进行了验证。在电荷传输行为和设备性能趋势方面观察到了良好的一致性，特别是关于表面钝化对载流子复合和迁移率增强的影响。这种一致性证实了该模型捕捉了控制量子点固体中电荷传输的基本物理机制。然而，由于实验条件、材料质量和配体配置的差异，仍可能出现轻微偏差。总体而言，验证支持了所提出方法的稳健性和预测能力。**使用人工神经网络（ANNs）的机器学习方法**

机器学习（ML）能够利用实验数据和模拟数据集，通过数据驱动的方式预测和优化光伏器件的性能。人工神经网络（ANNs）是模拟光伏器件中非线性关系的有效工具，可以从多维数据中准确预测复杂的电学行为。训练ANN涉及调整每个连接相关的权重和偏置，以最小化预测输出与参考数据之间的差异。在各种ANN架构中，多层感知器（MLP）是用于回归任务最广泛使用和最有效的之一。MLP由多个连续层组成，其中每个神经元都与后续层中的每个神经元相连。该网络通过反向传播结合优化算法（如随机梯度下降或Adam）进行迭代训练，以最小化预定义的损失函数。训练有素的MLP能够准确建模非线性关系，很好地泛化到未见数据，并提供对潜在物理现象的洞察。（228?237）

在本研究的背景下，实现了一个ANN作为回归模型来模拟肖特基二极管的非线性电流-电压（I–V）行为，使用从双二极管物理模型生成的合成数据集作为训练数据。这种方法不仅能够精确预测电学参数（如二极管理想因子、饱和电流和串联/并联电阻），还能够无需进行繁琐的实验测量，就能研究器件在不同工作条件下的性能。人工神经网络（ANN）的架构和配置如图6所示，包括输入特征、隐藏层、激活函数和输出层。通过改变隐藏层的数量和每层的神经元数量来优化模型，以在模型复杂性和泛化能力之间达到最佳平衡。在测试的配置中，具有两个隐藏层和每层四个神经元的架构在预测准确性和过拟合之间提供了最佳的折中。较简单的模型无法捕捉非线性电流-电压行为，而更复杂的架构虽然提高了性能，但也增加了过拟合的风险。这一选择得到了训练集和验证集上高R2值的支持。最终的网络由一个输入层、两个具有非线性激活函数的完全连接隐藏层和一个线性输出神经元组成，确保了器件电学响应的准确预测。为了训练ANN，使用了从经过验证的电流-电压（I–V）特性物理模型生成的合成数据集。数据集的1000个点被随机分为训练集（70%）、验证集（15%）和测试集（15%）。验证集用于超参数调整和监控模型泛化能力。ANN使用Adam优化器进行了1000个时代的训练，学习率为0.001。采用均方根误差（RMSE）作为损失函数。为了减轻过拟合，采用了提前停止和模型复杂性控制等策略，以确保预测的稳健性和可靠性。此外，由于数据集规模有限，特意选择了相对简单的ANN架构以确保稳健的泛化能力。

**图6**
**图6. 神经网络图。**
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模型性能使用两种广泛接受的统计指标进行了严格评估：均方根误差（RMSE），它量化了预测误差的平均幅度；以及决定系数（R2），它评估了模型解释的参考数据方差的比例。（225,226）
RMSE = 1/N ∑i=1N (IL(i) ? Ipre(i))2
R2 = 1 ? ∑i=1N (IL(i) ? Ipre(i))2 / ∑i=1N (IL(i)2

**3.1. 人工神经网络（ANN）电流预测**
Yahyaoui等人的研究（图7）展示了人工神经网络（ANNs）在准确再现不同光照强度下基于量子点的光伏器件的电流-电压（I–V）特性方面的有效性。通过利用基于物理的数据，模型学会了捕捉关键输入参数（如Rs、n1、n2、Rsh、Is1和Is2）与相应输出（二极管电流）之间的复杂关系。这使得模型能够在广泛的工作条件下实现稳健的泛化。这种基于物理的方法确保了ANN预测与器件物理特性的一致性，同时利用了机器学习技术的灵活性和计算效率。（225）
**图7. 不同功率密度水平下电流的人工神经网络建模。**
**经许可转载自参考文献（225）。版权所有2025 J. Mater. Sci.**
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如图所示，对于40至100 mW的光功率范围，ANN预测与理论曲线非常吻合，表明模型能够很好地捕捉光生电荷传输的非线性行为。模拟数据与参考数据之间的近乎完美一致性证实了ANN的稳健性和泛化能力。因此，Yahyaoui等人的研究结果突显了人工智能方法在加速器件优化、减少对重复实验测量的依赖以及实现下一代量子点太阳能电池逆向设计策略方面的潜力。（225）

Salah等人的分析（图8）强调了机器学习模型在不同负载条件下再现基于量子点的光伏器件的实验电流-电压（J–V）特性的强大能力。如图所示，预测曲线（红色）与实验测量结果（蓝色）在所有测试的负载值（从0到0.2 g）范围内都有很好的吻合。这种密切对应关系反映了模型捕捉电流密度和电压微妙非线性变化的能力，即使工作条件发生变化也是如此。Salah等人的结果不仅证明了训练模型的可靠性和泛化能力，还展示了数据驱动方法在支持快速器件评估、减少实验负担和改善新兴量子点太阳能电池性能预测方面的潜力。（238）
**图8. 不同功率密度水平下电流的人工神经网络建模。**
**经许可转载自参考文献（238）。版权所有2025 PCCP。**
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**3.2. 预测和最佳工作条件**
人工神经网络（ANNs）应被视为基于物理的建模的补充工具，而不是替代品。虽然密度泛函理论（DFT）提供了对材料属性的原子级洞察，SCAPS-1D能够进行器件级别的电荷传输和复合模拟，但基于Lambert W函数的解析模型可以从电流-电压特性中明确提取二极管参数。在这种情况下，ANN模型作为基于这些基于物理方法的输出训练的数据驱动的替代模型。通过学习输入参数与器件性能之间的复杂非线性关系，ANNs能够在不需要重复数值模拟的情况下实现快速预测和优化。这种混合策略结合了物理可解释性和计算效率，促进了量子点太阳能电池的加速设计和多尺度理解。

将机器学习（ML）方法纳入半导体异质结的研究中，引入了一种分析和优化光电器件性能的强大范式。传统的解析方法，无论是基于漂移扩散计算、小信号AC分析还是等效电路表示，都受到保持数学可行性的假设的限制。这些模型通常假设准静态操作、理想化的结界面或线性化响应，从而限制了它们完全再现实际器件中观察到的非线性、时间依赖性和频率敏感行为的能力。基于ML的技术，特别是人工神经网络（ANNs），通过直接学习多维数据集中的复杂映射来规避这些限制，而无需施加预定义的物理模型。为了解决人工神经网络模型的技术问题，仔细选择了输入描述符，以反映控制器件性能的基本电气和物理特性。具体来说，输入特征包括施加电压（V）、光照强度、短路电流密度（Jsc）、开路电压（Voc）、填充因子（FF）、串联电阻（Rs）、并联电阻（Rsh）以及从Lambert W解析模型中提取的饱和电流参数。选择这些描述符是因为它们直接影响电荷传输、复合动态和整体光伏效率。

系统评估了几种神经网络架构，包括具有不同数量神经元?单隐藏层和多隐藏层配置。使用均方根误差（RMSE）、平均绝对误差（MAE）和相关系数（R2）等统计指标评估了每种架构的性能。基于预测准确性和模型复杂性之间的权衡选择了最佳模型。最终采用的架构包括两个隐藏层，每层四个神经元，隐藏层使用修正线性单元（ReLU）激活函数，输出层使用线性激活函数。这种配置在最小化过拟合的同时提供了最佳的泛化性能。网络使用Adam优化算法进行训练，学习率为自适应学习率，并采用提前停止标准以确保收敛稳定性。在训练之前，所有输入变量都使用最小-最大缩放进行了归一化，以提高数值稳定性和学习效率。交叉验证用于验证模型的稳健性和可重复性。所选的ANN模型在训练集、验证集和测试集上的R2值均超过0.999，表现出优于其他配置的性能。人工神经网络（ANNs）在捕捉光照强度、施加电压、调制频率和瞬态电响应之间的非线性相互作用方面表现出强大的能力。当在结合了直流和交流特性的综合数据集上进行训练时，它们可以准确再现器件在广泛工作域内的行为。与传统解析方法不同，ANNs能够有效解释包括电荷捕获/释放动态、界面极化、传输不对称性和频率依赖性阻抗效应在内的复杂现象，这些现象通常难以用封闭形式模型描述。（239）

一旦训练完成，ANNs作为高效的替代模型，能够在未探索的条件下预测器件性能。这使得可以快速探索关键操作参数，如激发频率、光功率密度和偏置极性，从而无需大量实验工作即可确定稳定性、灵敏度和响应速度的最佳条件。除了减少实验工作量外，这些模型还提供了对性能限制机制的洞察。通过捕捉多个电气特征之间的相关性，ANNs有助于识别主导过程，包括界面缺陷状态、电荷积累和分散传输，特别是在非线性效应变得显著的条件下。随着器件架构变得越来越复杂，涉及从超快载流子动态到长期离子迁移的多尺度现象，ML提供了一个可扩展的框架，将实验表征和预测建模联系起来。

在这方面，Yahyaoui等人（239）报告了将ANN建模应用于Al/CdFe2O4/p-Si/Al异质结的一个显著应用。在他们的方法中，使用从标准拟合方法提取的传统二极管参数作为参考目标来训练多层感知器（MLP）。使用结合了I–V、I–t、C–t和G–t测量的数据集，模型在不同光照强度和频率下与实验结果取得了极好的一致性。在60 mW的光照强度（图9a,b）和100 kHz的调制频率（图10a,b）下，实现了最高的预测准确性，这突显了ANN性能对测量条件的敏感性。这项研究证实了数据驱动方法在捕捉复杂异质结的稳态和动态行为方面的有效性，提供了一种计算效率高的替代传统建模技术的方法，并强调了基于ANN的方法在光电器件分析和设计中的日益重要性。（239）

**图9. 实验测量和预测的电容（a）和电导（b）作为功率密度的函数比较。**
**经许可转载自参考文献（239），采用知识共享署名（CC BY）许可。**
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**图10. 实验和模型预测的电容（a）和电导（b）作为频率的函数比较。**
**经许可转载自参考文献（239），采用知识共享署名（CC BY）许可。**
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最近在实验和计算技术方面的进步导致材料数据量和复杂性的指数级增长。这种快速增长是由密度泛函理论（DFT）和高通量计算方法推动的，迫切需要高效的数据分析方法。在这种情况下，机器学习（ML）和人工智能（AI）已成为从大规模数据集中提取有意义见解的强大工具。正如最近的研究所强调的，从基于DFT的模拟到数据驱动方法的转变标志着向材料信息学的范式转变，在这里数据挖掘、筛选和预测建模被用来揭示复杂的结构-属性关系并加速材料发现。（240）

机器学习（ML）已成为建模复杂光伏界面中电荷传输现象的强大工具。值得注意的是，对Ag/P3HT/SiNWs肖特基结的研究表明，数据驱动技术，特别是多层感知器（MLP）神经网络，能够成功再现宽偏压范围内的非线性I-V特性，并适用于具有不同聚合物渗透深度的器件。与传统回归方法相比，基于ANN的模型始终表现出更优越的预测性能，决定系数接近1，误差指标显著降低。这些发现强调了ML方法在识别混合有机-无机架构中的复杂结构-性质相关性方面的能力，并突显了它们作为先进光伏材料和界面工程策略的合理设计和优化预测框架的日益重要性。(241) Ines等人的研究(242)强调了实验吸收光谱与人工神经网络（ANN）模型在不同紫外照射时间下生成的结果之间的高度一致性。该研究采用了具有两个隐藏层的前馈反向传播（FF-BP）ANN，使用750个波长点作为输入，并将相应的吸收值作为输出，覆盖0-270分钟的照射间隔。数据集被分为600个训练点和150个测试点，以严格评估Ta2O5-NTs/PbS纳米复合材料在紫外光照下的光催化行为。预测光谱与实验光谱的近乎完美对齐证明了模型的高泛化能力和数值稳定性。这些结果证实了ANN框架能够准确捕捉光催化反应过程中吸收特性的时间演变，突显了它们作为复杂纳米结构半导体系统的预测和诊断工具的潜力。正如Xiangde等人所强调的，将数值设备仿真与数据驱动建模相结合对于推进下一代钙钛矿光伏技术至关重要。在这项研究中，SCAPS-1D被用来设计和优化基于Cs4CuSb2Cl12（CCSC）和Cs2TiI6（CTI）的无铅双吸收器架构。系统的SCAPS仿真包括筛选26种ETL/HTL候选材料，并调整缺陷密度、带隙、层厚度和电极配置，将理论光电转换效率（PCE）从16.27%提高到30.86%，在现实条件下达到了26.60%。补充的机器学习分析表明，极端梯度提升（XGBoost）提供了最高的预测准确性，并确定CTI缺陷密度是控制器件效率的主要因素。SCAPS建模和ML框架共同为稳定、高性能、无铅钙钛矿太阳能电池的实验开发提供了强大的指导策略。(243) 尽管基于ANN的模型具有很高的预测准确性，但它们仍然严重依赖于训练数据集的质量、大小和代表性，这可能限制了它们在训练域之外的外推能力。此外，纯数据驱动模型缺乏内在的物理可解释性，除非结合物理信息约束，否则可能降低其捕捉潜在传输机制的可靠性。

3.3. 先进的人工智能方法
最近在人工智能方面的进展已经超越了传统的人工神经网络，发展到更复杂的框架，如深度学习、图神经网络（GNNs）和逆向设计方法，为量子点太阳能电池（QDSC）的优化提供了变革潜力。深度学习技术在捕捉材料科学中的复杂结构-性质关系方面表现出强大的能力（Butler等人，2018年）。(244) 特别是，图神经网络通过编码结构拓扑和化学环境，为建模原子和介观系统提供了高效的框架，从而能够准确预测电子性质和缺陷状态（Xie和Grossman，2018年）。(245) 同时，基于生成模型的逆向设计策略，如变分自编码器和生成对抗网络，允许从目标性能指标直接识别最佳材料组成和器件架构（Sanchez-Lengeling等人，2018年）。(246) 当这些先进的人工智能方法与多尺度框架结合使用时，包括DFT、SCAPS-1D和解析建模，它们作为替代模型显著加速了设计探索，同时保持了物理一致性，从而增强了高效QDSC的预测设计。

4. 从DFT、SCAPS-1D和Lambert函数分析到量子点太阳能电池研究中的机器学习
图11展示了一个集成的人工智能（AI）驱动框架，旨在加速量子点（QD）材料在光伏应用中的发现和优化。工作流程从识别与QD相关的当前挑战开始，这些挑战与全面的实验和理论数据集一起构成了系统的主要输入。这些数据在AI核心中通过先进的人工学习模型和生成设计策略进行处理。通过虚拟筛选和计算测试，快速评估候选QD结构，而迭代优化循环根据模型反馈改进材料属性。这一过程产生了具有改进光电特性的新QD结构，随后优先进行实验验证。AI引导的探索、数据增强和实验室验证的结合使用，促进了高性能、稳定、低成本和低毒性的QD太阳能电池的发展，突显了数据驱动方法在下一代光伏研究中的变革潜力。

图11
图11. AI驱动的多步骤工作流程，整合了实验和理论数据集，用于虚拟筛选、优化和发现高性能太阳能电池的先进量子点材料。
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结合密度泛函理论（DFT）、SCAPS-1D仿真和Lambert-W解析建模的多尺度建模框架为设计和优化量子点太阳能电池（QDSCs）提供了全面的策略（表4）。在原子尺度上，DFT能够基于第一性原理预测带结构、缺陷能量、稳定性和潜在毒性，为选择合适的QD材料和工程化低缺陷界面提供重要指导。在器件尺度上，SCAPS-1D模拟完整太阳能电池堆的电学和光学行为，提供J-V曲线、复合剖面和性能参数（如Voc、Jsc、FF和QE），从而支持层厚度、掺杂和界面质量的系统优化。此外，Lambert W函数提供了一种解析方法，可以从实验J-V数据中提取二极管参数（Rs、Rsh、理想因子n和饱和电流Jsc），从而精确识别电阻和复合损失。这些方法共同建立了一个强大且层次化的流程，用于诊断材料限制、改进器件架构，并克服与下一代QD光伏相关的固有挑战。

表4. DFT、SCAPS-1D和Lambert W函数的比较总结
方法
尺度/级别
主要目的
在量子点太阳能电池中的作用
关键输出

DFT（密度泛函理论）
原子/电子
基于第一性原理预测材料性质
带结构、带隙、缺陷能量、稳定性、毒性指标
选择合适的QD材料，优化组成，理解界面

SCAPS-1D
器件级别
模拟太阳能电池的电学和光学行为
J-V曲线、Voc、Jsc、FF、QE、复合剖面
评估器件性能，测试结构，优化厚度/掺杂

Lambert W函数
解析建模
从J-V曲线中提取二极管参数
Rs、Rsh、理想因子n
识别损失机制，量化

结合第一性原理计算、器件仿真、解析建模和人工智能的集成多尺度建模框架对于加速高性能量子点太阳能电池（QDSCs）的发展具有巨大潜力。如图12所示，这样的工作流程通常从密度泛函理论（DFT）开始，它提供了量子点材料的基本电子和光学描述符，包括带隙、有效质量、介电响应、载流子迁移率、吸收系数和缺陷状态特性。这些DFT衍生的参数作为输入，用于使用SCAPS-1D等工具的器件级仿真，从而分析电荷传输机制、复合路径、界面能量和整个器件堆的电场分布。由此产生的电流-电压（I-V）特性可以通过基于Lambert W的解析建模进一步研究，该模型提供了二极管方程的封闭形式解，并改进了关键性能描述符（如串联电阻、理想因子、饱和电流和并联贡献）的提取。这些步骤生成的全面且物理丰富的数据集随后可以训练机器学习模型，包括人工神经网络、随机森林和贝叶斯优化算法，以学习结构-性质性能关系，并指导量子点组成、掺杂、层厚度、粒子大小、界面质量的优化。最终，这种AI驱动的逆向设计循环可以提出具有改进的带对齐、降低的陷阱密度、更高效的载流子提取和增强的光生能力的优化量子点配置和器件架构，从而支持下一代QDSCs的发展，具有更高的功率转换效率和操作稳定性。

图12
图12. 高效量子点光伏的未来展望。
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虽然DFT、SCAPS-1D和Lambert W分析提供了严格推导和物理上基于的表示，但每种方法都受到其基本假设的限制。DFT虽然在原子尺度上具有很高的预测能力，但通常局限于理想化的平衡结构，经常忽略动态缺陷演变、非平衡电荷传输和环境效应。SCAPS-1D依赖于有效介质近似，通常通过顺序参数变化来探索性能，这种策略可能会掩盖材料性质和器件级响应之间的复杂相互依赖性。基于Lambert W的解析模型虽然在数学上是精确且可解释的，但仅限于简化的等效电路表示，无法完全捕捉真实器件中的空间或时间异质性。在这种情况下，人工智能（AI）和机器学习（ML）提供了一个互补的范式，能够提取超出传统建模范围的新兴物理洞察。

ML的一个主要优势在于其能够识别物理参数关系中的非线性、多变量相关性，这些相关性通常是传统的一次一个变量的方法无法访问的。当在来自DFT仿真、SCAPS建模或实验测量的数据集上进行训练时，ML可以揭示量子点大小、缺陷密度、界面能量、载流子迁移率不对称性和复合动力学之间的潜在联系。例如，ML驱动的敏感性分析一致表明，开路电压损失不是由单一缺陷参数控制的，而是由界面陷阱分布、带对齐偏移和串联电阻贡献的耦合相互作用所决定的。更重要的是，ML不仅仅是加速性能预测；当与物理感知的特征工程结合时，它还能够进行机制导向的解释。通过将器件输出（Voc、Jsc、FF和PCE）映射到缺陷密度、复合寿命、传输层能量和表面化学等描述符上，ML可以识别不同操作条件下的主导损失路径。此外，ML跨越了多个长度尺度：DFT解决原子结构，SCAPS捕获器件级传输，而ML量化微观参数对宏观性能的相对影响。特征重要性和替代模型分析揭示了例如，界面缺陷能量的适度变化对电压损失的影响可能比体积迁移率的实质性变化更大，这一发现强调了界面工程在QDSC中的关键作用。这些洞察为实验优先级提供了定量指导，突出了最强烈影响效率和稳定性的变量。

除了解释之外，ML还扩展了设计领域。逆向设计和优化框架允许预先定义光伏性能目标，使模型能够识别满足效率和稳定性约束的组成、大小、配体化学、层厚度和掺杂的组合。当受到DFT和SCAPS提供的基于物理的先验信息指导时，这些AI驱动的策略超越了黑箱优化，实现了预测性和物理上一致的发现，产生了既在实验上合理又在性能上优化的器件架构。从这个综合的角度来看，AI不应被视为基于物理的建模的替代品，而应被视为一个补充的分析层。最稳健的结果来自层次化集成：DFT提供原子级描述符；SCAPS-1D产生器件级行为；Lambert W建模确保了解析可解释性；ML综合了这三者的信息，揭示了新兴趋势和主导机制。这种协同作用加深了对电荷传输、复合路径和损失过程的基本理解，将AI从一个纯粹的预测工具转变为一个用于合理器件设计和加速材料发现的引擎。

5. 局限性
尽管SCAPS-1D已被证明是分析光伏器件行为的宝贵工具，但其应用于量子点太阳能电池的效果必须根据控制这些系统的特定物理机制进行谨慎解释。特别是，SCAPS基于连续漂移-扩散形式主义，假设了类带传输，而量子点固体中的电荷传输通常由跳跃过程、局域态之间的隧穿和无序诱导效应主导。此外，纳米尺度现象，如量子限制、离散能级和配体诱导的界面屏障在SCAPS框架中并未明确捕获。因此，SCAPS-1D应被视为QDSCs的半经验和现象学工具，主要用于识别一般性能趋势和指导器件优化，而不是提供完全预测的定量结果。为了确保现实的解释，SCAPS仿真必须通过原子级建模进行补充，关键的是，还需要实验验证。

从实际角度来看，最近的实验进展表明，实现高性能QDSCs在很大程度上依赖于制造策略，如表面钝化、配体交换工程和界面优化。包括固态配体交换、原子层沉积用于界面控制和可扩展的溶液处理方法在内的技术显著提高了效率和稳定性。这些进展表明，只有当建模框架与经过实验验证的材料系统和制造协议紧密结合时，其预测价值才能得到充分发挥。因此，对于量子点太阳能电池（QDSCs）来说，一个现实且可靠的设计策略需要采用多尺度方法，将基于物理的建模与实验反馈相结合，以确保其预测能力和技术相关性。尽管通过多尺度建模和数据驱动方法在量子点太阳能电池方面取得了显著进展，但仍存在一些关键限制，必须加以解决，以确保性能预测的准确性和技术的可扩展性。在原子层面，密度泛函理论（DFT）为电子结构、能带对齐和缺陷能量提供了宝贵的见解。然而，传统的DFT计算通常在理想化和平衡条件下进行，这无法完全捕捉真实量子点系统的复杂性。特别是，配体诱导的偶极子、表面重构、动态无序和非平衡电荷转移过程往往被忽略。此外，标准的交换相关泛函倾向于低估带隙，可能导致能量级对齐和光吸收预测的不准确性。尽管像混合泛函和GW校正这样的先进方法可以提高准确性，但其计算成本限制了它们在大型或实际设备配置中的应用。在设备层面，SCAPS-1D已被证明是模拟光伏设备中电荷传输和复合过程的强大工具。然而，由于其一维的漂移-扩散框架，其应用于QDSCs的能力受到本质限制，该框架假设了连续传输并忽略了量子点组装的离散性。实际上，量子点固体中的电荷传输通常受到跳跃机制、局域态之间的隧穿以及无序诱导效应的控制，而这些在SCAPS模型中并未明确考虑。因此，基于SCAPS的模拟可能会高估开路电压和载流子迁移率等关键性能参数。因此，SCAPS应被视为QDSCs的半经验工具，提供定性趋势而非完全预测的定量结果。基于Lambert W函数的解析方法为二极管方程提供了显式解，并能够从电流-电压特性中准确提取光伏参数。然而，这些模型依赖于简化的等效电路表示，未能充分考虑空间非均匀性、界面复杂性或载流子捕获和离子迁移等时间依赖性效应。因此，虽然Lambert W模型对于参数提取和解释非常有价值，但必须通过更详细的物理和数值方法来补充。机器学习（ML）和人工智能（AI）已成为加速材料发现和设备优化的强大工具。然而，它们的预测能力在很大程度上取决于训练数据集的质量、规模和代表性。在许多QDSC研究中，数据集相对有限或来自模拟而非实验测量，这可能会引入偏差并限制对实际设备的泛化能力。此外，纯粹的数据驱动模型如果没有结合物理信息描述符和约束，可能缺乏物理可解释性。过拟合和超出训练域的外推仍然是必须仔细解决的关键挑战。从实验角度来看，尽管已经实现了显著的效率提升，但与长期稳定性、大规模制造和环境影响相关的挑战仍然存在。特别是，使用有毒重金属量子点（例如基于Pb和Cd的系统）引发了关于可持续性和法规合规性的担忧。虽然无铅替代品正在积极开发中，但它们通常具有较低的载流子迁移率和较低的效率，这突显了持续材料创新的必要性。展望未来，将多尺度建模与实验验证相结合是实现下一代QDSCs合理设计的关键途径。未来的研究应专注于开发结合原子级精度和设备级真实性的物理信息机器学习框架，以实现跨多个长度尺度的可靠预测。创建标准化、高质量的实验数据库对于提高模型泛化和可重复性至关重要。此外，操作过程中的表征技术和数字孪生建模的进步预计将提供对退化机制和设备长期行为的更深入理解。最终，DFT、设备模拟、解析建模和AI驱动优化的结合为克服当前限制提供了有希望的途径。通过弥合理论与实验之间的差距，这些方法有潜力实现高效、稳定且环境可持续的量子点太阳能电池的设计，适用于大规模部署。

6. 中期研究议程（5-10年）：迈向下一代能力的基础步骤
一种基于物理的、分层化的AI驱动量子点太阳能电池优化建模策略自然遵循DFT → SCAPS → Lambert W的顺序。表5总结了未来十年内预期的方法论和技术里程碑，将实验进展与建模工具和AI的发展联系起来。第一性原理DFT计算提供了关于量子点组成、表面化学和界面电子特性的原子级见解，得出能带对齐、缺陷状态和载流子有效质量等基本参数。这些参数随后被转移到设备级模拟中，使用SCAPS-1D实现电荷传输、复合机制和运行条件下的光伏性能的合理建模。为了进一步提高计算效率和可解释性，采用Lambert W解析公式获得SCAPS导出的电流-电压特性的封闭形式解，从而实现稳健的参数提取和快速数据生成。这一分层框架建立了从材料物理到设备分析的无缝多尺度桥梁，同时为旨在加速和自主量子点太阳能电池设计的机器学习和强化学习模型提供了物理约束和可解释的基础。提出的下一代量子点太阳能电池（QDSCs）的时间表基于明确的技术驱动因素和最近的实验进展。短期内，表面钝化、配体工程和缺陷控制的改进已经显著提升了设备性能和稳定性。中期，可扩展制造技术的进步和低毒性量子点材料的开发预计将进一步提高可重复性和实际应用性。长期来看，结合密度泛函理论（DFT）、SCAPS-1D模拟、基于Lambert W的解析建模和人工智能的多尺度建模框架的集成预计将实现设备架构的预测性和自动化优化。

表5. 量子点太阳能电池研究的方法论和技术里程碑
时间范围 预期技术进步
1-3年 标准化QDSC数据库
基于DFT的SCAPS校准；Lambert W基线模型；监督学习
3-5年 可持续QDSC和界面工程
DFT筛选 → SCAPS模拟 → Lambert W参数提取；生成式AI
5-7年 预测性多尺度设备建模
DFT → SCAPS → Lambert W → 物理信息ML；数字孪生
7-10年 自主QDSC设计和控制
LambertW加速的SCAPS + 强化学习；闭环优化

这些预测得到了最近实验趋势的支持，过去十年中，由于界面工程和材料优化的进步，功率转换效率从大约10%提高到了超过18%。尽管与长期稳定性和大规模制造相关的挑战仍然存在，但这些发展为提出的未来前景提供了现实和基于证据的基础。

7. 结论与展望
量子点太阳能电池（QDSCs）由于其可调的光电特性、可溶液处理的制造方法以及通过多激子生成超越传统效率极限的潜力，代表了下一代光伏技术的前沿。尽管具有这些优势，它们的实际应用仍受到关键挑战的限制，包括缺陷介导的复合、界面损失、有限的长期稳定性以及与材料毒性相关的问题。在这篇综述中，提出了一种统一的多尺度框架，结合了密度泛函理论（DFT）、SCAPS-1D设备模拟、基于Lambert W的解析建模和机器学习（ML），作为理解和优化QDSC性能的全面策略。DFT提供了关于电子结构、缺陷物理和界面能量的原子级见解，实现了合理的材料设计。在设备层面，SCAPS-1D提供了对电荷传输和复合机制的宝贵分析，而基于Lambert W的公式能够明确提取关键二极管参数，并便于直接解释电流-电压特性。此外，特别是人工神经网络等ML方法作为高效的替代模型，能够捕捉复杂的非线性关系并加速设备优化。重要的是，这项工作强调没有单一方法能够完全描述量子点光伏系统的复杂性。相反，所提出方法的优势在于基于物理和数据驱动模型的分层集成。虽然DFT和SCAPS提供了基于物理的见解，但它们在捕捉真实设备复杂性方面的局限性通过解析建模和机器学习得到了有效补充。这种协同作用不仅实现了准确的性能预测，还加深了对控制效率损失和设备稳定性的基本机制的理解。展望未来，高性能QDSCs的发展将越来越依赖于多尺度建模、高质量实验验证和数据驱动优化的结合。建立标准化和可靠的实验数据库对于提高ML模型的预测能力和泛化能力至关重要。同时，物理信息机器学习、数字孪生框架和操作过程中的表征技术的进步预计将进一步弥合理论与实验之间的差距。此外，设计低毒性、稳定且可扩展的量子点材料仍然是未来研究的关键优先事项。最终，DFT、设备模拟、解析建模和人工智能的结合为下一代量子点太阳能电池的合理设计提供了强大且可扩展的途径。这种综合方法有望加速从经验优化向预测性和自主设备工程的转变，为高效、稳定和可持续的光伏技术铺平道路。