通过N掺杂的垂直石墨烯和聚合物插层技术制备工程化的1T-MoS2：实现柔性锌离子电池中超快Zn2+离子传输的协同结构调控

《CARBON》：Engineering 1T-MoS2 via N-Doped Vertical Graphene and Polymer Intercalation: Synergistic Structural Modulation for Ultra-Fast Zn2+ Kinetics in Flexible Zinc-Ion Batteries

　　

宾唐|马天琪|李新璐|徐超和|王荣华

摘要

水系锌离子电池（ZIBs）由于安全性、成本效益和环保性，在可扩展和可穿戴能源存储方面具有巨大潜力。二硫化钼（MoS₂）作为一种二维过渡金属硫属化合物，因其较高的理论比容量和层状结构而成为极具吸引力的正极材料。然而，其缺点包括锌离子（Zn²⁺）扩散受限（约6.2 ?的间距）、固有导电性较差（2H相）以及结构不稳定。为了解决这些问题，我们采用氮掺杂的垂直石墨烯薄膜作为基底，通过简单的水热法制备了氮掺杂的垂直石墨烯/聚苯胺插层MoS₂复合电极（N-VG@PANI-MoS₂）。在这一过程中，同时实现了聚合物中间层插层、相工程和三维导电网络构建的多重改性效果。研究表明，氮掺杂的垂直石墨烯基底促进了MoS₂的垂直生长取向，诱导形成了金属1T相，并显著提高了导电性；而聚苯胺（PANI）的预插层有效扩大了层间距，稳定了亚稳态的1T相结构，从而形成了具有最大化活性位点和优化电子/离子扩散动力学的分层结构。这种无需粘合剂的N-VG@PANI-MoS₂电极的锌离子扩散系数达到3.4×10^-10 cm² s^-1，比PANI-MoS₂快8倍，在0.1 A g^-1的电流下放电容量为277.4 mAh g^-1（提高了68.5%），在1 mV s^-1的电压下电容贡献率达到93.5%。经过90°弯曲后，该电极的容量仍保持91.1%，表现出优异的柔韧性。本研究结合了预插层、表面工程和动力学优化技术，为基于MoS₂的正极材料提供了一种通用策略，通过稳健的三维结构设计实现了可穿戴应用。