工程化自组装颗粒吸附剂，用于高效节能的低于环境温度的直接空气捕集技术

《Journal of Energy Chemistry》：Engineering self-assembled pellet adsorbents for energy-efficient sub-ambient direct air capture

　　

荣环徐（Ronghuan Xu）|成坤金（Seonggon Kim）|成宪金（Seongheon Kim）|亨燮安（Hyungseop Ahn）|贤秀金（Hyoun Soo Kim）|永泰康（Yong Tae Kang）

摘要

直接空气捕获（Direct Air Capture, DAC）技术需要具备机械强度高、可规模化生产以及在超低浓度二氧化碳（CO₂）条件下仍能保持高捕获效率的吸附剂。然而，尽管已经开发出许多有前景的粉末化学材料，但距离能够将这些材料性能转化为实际应用中的结构化吸附剂仍存在较大差距——尤其是在低于室温的环境中，吸附热力学和传输行为会发生根本性变化。本研究构建了一个从材料到系统的综合框架，涵盖了可规模化生产的颗粒制备、多尺度传输分析以及系统级性能评估。将碳纳米管（Carbon Nanotubes, CNTs）与二氧化硅纳米颗粒（Silica Nanoparticles）结合，制备出了机械性能优异且可大规模生产的颗粒。这些颗粒不仅将粉末化学材料转化为适用于固定床吸附器的结构，还保持了较高的二氧化碳吸附容量（在25°C时吸附等温线为1.78 mmol g^?1），并且在38.5°C、400 ppm CO₂的条件下6小时后的动态吸附量达到了1.279 mmol g^?1。颗粒级吸附分析表明，特征长度是影响结构化吸附剂吸附动力学的关键参数，这为优化设备级捕获性能提供了定量设计依据，而不仅仅是最大化材料本身的吸附速率。重要的是，该系统在低于室温（-10至20°C）的范围内对固定床吸附器的性能进行了系统评估，发现此时吸附热力学、扩散传输及湿度效应与室温条件下的行为存在显著差异。通过引入湿度依赖的校正因子，半经验质量传递模型能够高精度地再现实验结果。系统级分析显示，该技术的能耗为0.334–0.684 MJ mol^?1，产率为4.59–7.21 mol kg^?1 day^?1，显示出具有竞争力的吞吐量和低能耗的特点。综上所述，这些结果为结构化吸附剂在DAC应用中的开发提供了整合了可规模化材料设计、基于质量传递原理的设计方法以及低于室温条件下的系统验证的完整框架。