通过结合分子动力学模拟和机器学习技术，实现生物基聚合物离子导电性和杨氏模量的协同调控

《Polymer》：Synergistic Tuning of Ionic Conductivity and Young's Modulus of Bio-Based Polymers by Integrating Molecular Dynamics Simulation and Machine Learning

　　

曲家军|刘占杰|詹思琪|张伟峰|张立群|刘军

摘要

开发同时具备高离子导电性和优异机械强度的聚合物电解质仍然是能源存储领域的一个关键挑战。为了解决这两种宏观性质通常相互制约且本质上相互分离的问题，本研究创新性地提出了一种小样本、多输出、数据驱动的计算框架，结合了分子动力学（MD）模拟和机器学习（ML）来设计和优化基于生物物质的阿魏酸衍生物的离子导电聚合物。通过构建高质量的MD数据集，我们系统评估了六种ML算法，发现高斯过程回归（GPR）在处理复杂的非线性结构-性质映射时表现出最佳的预测准确性和鲁棒性。这项研究的一个重要创新在于其多输出架构设计，它成功整合了离子传输和机械强度（两个相互分离的属性）的学习过程，实现了高效的联合预测，而不会牺牲任一单独目标的预测准确性。结合SHAP可解释性分析，我们提取了决定材料性能的关键微观特征。这不仅明确了锂盐浓度在这两种性质中的绝对主导作用，还为聚合物电解质的合理设计提供了指导，平衡了分子骨架的刚性、内聚能和段柔韧性。基于这个高精度的GPR模型，对9240种虚拟配方进行了高通量筛选，通过MD模拟成功识别并验证了一种最优配方组合，该组合同时具有高室温导电性（5.50×10^-4 S/cm）和高杨氏模量（101.37 MPa）。这项工作不仅为新型生物基聚合物材料的加速研发提供了可靠的预测工具，还为打破材料性能的权衡效应提供了宝贵的理论指导。

章节片段

引言

随着柔性电子传感器、新能源电池等技术的快速发展，高性能离子导电聚合物已成为材料科学与工程领域的研究焦点。(1), (2) 在当前全球追求“碳中和”和可持续发展的背景下，开发绿色、环保和可再生的离子导电材料显得尤为紧迫。利用生物物质构建离子导电聚合物

分子动力学模型和模拟方法

如图1a所示，阿魏酸通过丙烯酰氯进行化学修饰，以提高其反应性。将阿魏酸的聚合位点修改为与酯基团相连的双键，以便与酯单体2-羟基乙基丙烯酸酯共聚。这种修饰不仅引入了作为Li⁺配位位点的酯基团，还引入了双键以促进共聚。如图1b所示，聚合物链是随机分布的

MD数据集

以单体比例M1 = 0.1、M2 = 0.1、M3 = 0.8和盐重量百分比Salt_Wt = 5.12 wt%的体系为例，图2a–d展示了确定该体系离子导电性和杨氏模量的步骤。

经过10 ns MD Forcite平衡运行后生成的xtd文件包含多帧轨迹信息。使用Perl脚本，我们遍历每一帧中的每个原子，提取并将Li⁺的坐标信息写入外部xyz轨迹文件中。

结论

本研究建立了一个计算框架，结合了分子动力学（MD）模拟和机器学习（ML），用于预测和优化基于生物单体阿魏酸的离子导电聚合物的导电性和杨氏模量。通过MD模拟，研究了不同配方体系中Li的动态特性，包括均方位移、扩散系数和导电性，并通过实验获得了杨氏模量

CRediT作者贡献声明

詹思琪：可视化、验证。刘占杰：可视化、验证。曲家军：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、可视化、验证、方法论、研究、形式分析、数据整理。张立群：监督、项目管理、概念构思。张伟峰：验证、监督、方法论。刘军：监督、软件、资源、项目管理、资金获取、概念构思

作者声明没有竞争性财务利益。

? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。