一种从电化学到阴极晶体结构的机器学习框架，通过原位中子衍射技术实现

《Journal of Energy Chemistry》：A machine learning framework from electrochemistry to crystal structure of cathodes via operando neutron diffraction

　　

董明杰|童文新|周头军|王瑞|肖英国

摘要

操作中中子衍射（Operando Neutron Diffraction, ND）是一种强大的工具，可用于在充放电循环过程中探测锂和氧等轻元素在晶体结构中的位置。然而，其有限的时间分辨率目前限制了在高倍率条件下的实时监测。为了解决这一挑战，提出了一种灵活的机器学习框架——电化学到晶体学参数推断框架（Electrochemical to Crystallographic Parameter Inference Framework, ECPIF）。以LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂（NCA）||石墨全电池作为模型系统，分别以0.2 C、0.5 C和1 C的速率收集操作中中子衍射数据。该模型以电化学数据作为输入特征，晶体学参数作为目标输出，在0.2 C和0.5 C的数据集上进行了训练，并在1 C的验证集上表现出优异的预测性能，同时成功地将模型外推到2 C的电化学数据。本研究介绍了一种直接且快速地将电化学信号映射到晶体学参数的通用框架，从而实现了高性能电池材料的合理设计。