《Journal of Molecular Graphics and Modelling》：DFT Insights into Optoelectronic Response and SCAPS-1D Investigation of Photovoltaic Properties of Rb2AuSbCl6 Double Perovskite Solar Cells with Optimized Hole Transport Layers
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艾哈迈德·阿亚兹（Ahmad Ayyaz）| 萨巴·阿什拉夫（Saba Ashraf）| 穆罕默德·卡利姆（Muhammad Kaleem）| 努拉·达瓦斯·阿尔卡尔迪（Noura Dawas Alkhaldi）| M·扎曼（M. Zaman）| 穆雷法·玛娜·阿尔-阿纳齐（Mu
艾哈迈德·阿亚兹（Ahmad Ayyaz）| 萨巴·阿什拉夫（Saba Ashraf）| 穆罕默德·卡利姆（Muhammad Kaleem）| 努拉·达瓦斯·阿尔卡尔迪（Noura Dawas Alkhaldi）| M·扎曼（M. Zaman）| 穆雷法·玛娜·阿尔-阿纳齐（Murefah mana Al-Anazy）| 伊梅德·布克里斯（Imed Boukhris）| M.S. 阿尔-布里亚希（M.S. Al-Buriahi）
巴基斯坦拉合尔GC大学高等物理研究中心，邮编54000
摘要
无机卤化物双钙钛矿（IHDPs）因其较长的载流子寿命、稳定性和低毒性而引发了大量研究；然而，它们通常较大的带隙降低了光伏性能。本研究旨在探索具有合适能隙、可见光吸收能力和增强光伏性能的无机卤化物。本文通过DFT模拟研究了Rb2AuSbCl6的结构、弹性和电光特性。该材料表现出优异的机械稳定性、延展性以及合适的带隙（Eg=1.31 eV）和广泛的可见光吸收能力（1.91×105 cm?1），这些特性通过性能评估得到证实。此外，还利用SACPS-1D模拟设计了适用于光伏应用的太阳能电池结构。SACPS-1D模拟研究了三孔传输层（HTL：Cu2O、MoO3和SrCu2O2）、电子传输层（ETL：ZnS）以及Rb2AuSbCl6作为吸收剂对光伏性能的影响。组合ITO/ZnS/Rb2AuSbCl6/MoO3/Au、ITO/ZnS/Rb2AuSbCl6/Cu2O/Au和ITO/ZnS/Rb2AuSbCl6/SrCu2O2/Au的有效性分别达到了25.14%、28.25%和29.14%。这些结构的效率高于标准结构ITO/SnO2/Cs2AgBiBr6/spiro-OMeTAD/Au的6.37%。这项工作为基于IHDPs的技术设计提供了重要的结构配置原则，并强调了太阳能收集领域的进展。
引言
太阳能电池技术是将太阳辐射转化为电能的半导体器件。这些技术对于环保能源解决方案至关重要，为传统能源提供了可持续且可再生的替代品。光伏电池经历了显著的发展，分为不同的代际。第一代主要采用晶体硅电池，包括单晶硅（Mono-Si）电池，以其优异的性能和独特的圆形结构著称；多晶硅（Poly-Si）电池则经济性较高，但效率稍低[1]，[2]。第二代包括基于薄膜的光伏技术，如非晶硅（a-Si）电池（用于紧凑型电子设备）、成本效益高的碲化镉（CdTe）电池和铜铟镓硒（CIGS）电池，这些电池的性能有所提升[3]，[4]。第三代引入了先进创新，如多功能有机太阳能电池（OSCs）、快速发展的钙钛矿太阳能电池（PSCs）和利用染料进行光伏生产的染料敏化太阳能电池（DSSCs），以及可以定制以改善特定波长阳光吸收的量子点[5]。尽管第一代电池在广泛的太阳能系统中占主导地位，但后续世代，尤其是第三代，提供了多样性、潜在的成本降低和创造性应用，但太阳能电池的选择通常取决于使用需求、财务限制和性能目标[6]。
在过去的几十年里，光伏领域的一项重要发明是钙钛矿太阳能电池（PSC）。具有ABX3晶体结构的材料被归类为钙钛矿，其中“A”代表无机、有机或混合化合物的阳离子，“B”代表金属阳离子，“X”代表卤化物阴离子[7]，[8]，[9]。著名的PSC包括甲基铵铅碘化物（CH3NH3PbI3），其光电转换效率（PCE）达到了25.7%[10]。因此，由于其卓越的光电特性，钙钛矿材料现在被认为是替代基于硅的光伏技术的领先候选者。然而，主要的稳定且高效的PSCs使用有害的铅，这限制了它们的应用。为了解决这些问题，科学研究探索了用两种无毒的单价（B+）和三价（B'3+）金属替代铅的双钙钛矿材料（A2BB'X6）。双钙钛矿具有可配置的带隙、可持续性、低毒性和高效性等优异特性，使其成为一种出色的替代品[11]，[12]。
无铅IHDPs已被认为是光电子领域中替代含铅IHDPs的可行选择。许多先进的经典无机半导体基卤化物双钙钛矿具有较大的带隙和合适的光学特性[13]，[14]。首个基于卤化物双钙钛矿Cs2AgBiBr6的旋涂薄膜作为吸收材料，实验测得的PCE为2.43%，证明了双钙钛矿在光伏系统中的适用性[15]。随后，Wang等人报告了改进后的Cs2AgBiBr6基太阳能电池配置的PCE为3.11%[16]，Zhang等人报告了氢化Cs2AgBiBr6基SCs的兼容性，并测得其PCE为6.37%，这是目前该卤化物材料的最高值[17]。由于对HDPs的实验研究较少且PCE有限，科学家们正在寻找具有更高PCE的合适吸收剂。对于HDPs的深入研究，DFT和SCAPS-1D模拟是分析材料特性和设备模拟的通用方法。基于Cs2AgBiBr6的光伏结构FTO/AZO/Cs2AgBiBr6/ZnTe的效率提高了26.89%，远高于上述实验值[18]。此外，Cs2AgInBr6（CAIB）是一种理想的光伏材料，其带隙为1.57 eV，理论PCE为30%[19]。此外，ETL和空穴传输层HTL是PSCs的关键组成部分，适当使用它们可以提高吸收剂的有效性和性能。PSCs中使用的材料和层类型极大地影响了性能和可靠性[20]，[21]，[22]，[23]。在Hossain等人进行的研究中，使用八种ETL中的每一种，基于Cs2BiAgI6的配置使PCE从14.44%提高到了21.59%[24]。此外，Cs2AuBiCl6的间接带隙为1.09 eV（通过DFT计算得出），设备配置ITO/ZnO/Cs2AuBiCl6/CuSbS2的PCE为21.16%[25]。根据这些报告的结果，显然，特别是在光伏和设备模拟领域，对双钙钛矿的深入研究不足，需要全面探索光伏特性以确定未来更高PCE的太阳能电池（SC）技术。
当前的研究重点在于开发高效、低成本且无铅的光伏技术。据我们所知，尚未有关于立方体Rb2AuSbCl6配置在太阳能电池应用中的光电特性的研究。由于缺乏对材料性质及其作为吸收剂作用的理解，很难优化SC技术的性能。因此，这项研究详细分析了卤化物组成Rb2AuSbCl6在SC应用中的DFT特性，包括结构、稳定性、电子和光学方面。本研究旨在使用Rb2AuSbCl6作为吸收层，ZnS作为ETL，Cu2O、MoO3和SrCu2O2作为HTL，并采用金（Au）作为背金属接触，以提高PSCs的功能参数。研究人员希望通过结合DFT和SCAPS-1D模拟的方法来调节光伏性能并可能降低成本，从而促进太阳能作为可行能源的更广泛应用。这项研究将对未来的太阳能电池技术进步和设备制造具有重要意义。
章节摘录
DFT方法
Rb2AuSbCl6的相结构、机械响应和特性以及光电特性是通过WIEN2K软件执行的全势线性化平面波（FP-LAPW）方法计算的[26]，[27]。Rb2AuSbCl6的结构使用Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似（GGA-PBE）进行了优化[28]。所有计算，包括能带结构和光学系数，都使用了TB-mBJ交换相关势来确保准确性
结构特性和稳定性
检查配置或结构特性，以确定任何特定结构排列中原子在单元格内的确切布局。物质的原子配置和结构特性是其电子组成和各种功能特性的重要属性。立方体结构中的对称性影响能带形成，阳离子和卤化物状态影响电子组成
结论
本研究通过DFT计算探讨了Rb2AuSbCl6的结构、弹性和光电特性。Rb2AuSbCl6在立方相中表现出结构稳定性、优异的机械稳定性和延展性。该材料具有合适的带隙1.31 eV，处于太阳能电池适用的范围内（1.0-1.6 eV）。此外，通过光学性能测试发现其具有广泛的可见光吸收能力（1.91×105 cm?1
CRediT作者贡献声明
穆雷法·玛娜·阿尔-阿纳齐（Murefah mana Al-Anazy）： 软件、资源。伊梅德·布克里斯（Imed Boukhris）： 软件。M.S. 阿尔-布里亚希（M.S. Al-Buriahi）： 写作——审阅与编辑。萨巴·阿什拉夫（Saba Ashraf）： 写作——初稿。穆罕默德·卡利姆（Muhammad Kaleem）： 研究、数据管理。努拉·达瓦斯·阿尔卡尔迪（Noura Dawas Alkhaldi）： 研究、形式分析。M. 扎曼（M. Zaman）： 方法论。艾哈迈德·阿亚兹（Ahmad Ayyaz）： 写作——审阅与编辑、初稿撰写、概念化
利益冲突
作者声明他们没有可能影响本研究工作的可识别竞争性财务利益或个人关系。
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者感谢沙特阿拉伯国王哈立德大学的研究与研究生院通过大型项目（Grant Number RGP2/77/46）资助了这项工作。
