《ENERGY CONVERSION AND MANAGEMENT》：Performance and uniformity enhancement in low?platinum PEMFCs via synergistic dual?segment power?law platinum and ionomer gradients: A physics?informed multi?objective optimization approach
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低铂载量（low platinum loading）严重限制了质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的性能和耐久性。为了克服这一问题，研究人员提出了一种物理告知（physics-informed）的分析与优化框架，旨在将高维分布空间浓缩为可解释的参数，从而实现高效
低铂载量（low platinum loading）严重限制了质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的性能和耐久性。为了克服这一问题，研究人员提出了一种物理告知（physics-informed）的分析与优化框架，旨在将高维分布空间浓缩为可解释的参数，从而实现高效的梯度阴极催化层（CCL）设计。借鉴区域敏感性分析（regional sensitivity analyses），研究人员引入了双段幂律剖面（DSPLP）来满足特定区域对铂（Pt）和离聚物（ionomer）的需求。一个包含团聚体子模型（agglomerate submodel）的三维多相质子交换膜燃料电池（PEMFC）模型，被用于评估不同双段幂律剖面（DSPLP）配置下的净输出功率和电流密度均匀性。研究人员依次分析了基于双段幂律剖面（DSPLP）的独立及交互式铂（Pt）载量和离聚物/碳比（I/C）分布，以识别关键参数和影响机制，随后进行了多目标优化（multi-objective optimization）以实现协同的铂-离聚物（Pt-ionomer）设计。结果表明，与线性分布相比，基于独立双段幂律剖面（DSPLP）的铂（Pt）和离聚物（ionomer）梯度分别主要减轻了欧姆损失（ohmic loss）和浓度损失（concentration loss），从而提升了净性能。然而，由于调节了质子可用性和氧气输运阻力，两者均会降低电流密度的均匀性，尤其是陡峭的离聚物（ionomer）梯度。铂-离聚物（Pt-ionomer）梯度的相互作用将最佳铂（Pt）分布拉平至接近线性，并将平均离聚物/碳比（I/C）从0.70降低到0.60。最终，在0.1 mg·cm-2的铂（Pt）载量下，优化后的双段幂律剖面（DSPLP）阴极催化层（CCL）通过离聚物（ionomer）梯度减少了0.04 V的浓度损失（concentration loss），并辅以铂（Pt）驱动的欧姆减缓，使峰值净功率比均匀阴极催化层（CCL）提高了5.26%，超过了线性阴极催化层（CCL）3.52%的增益。协同效应在1.5 A·cm-2下进一步抑制了极端的局部电流区域，使均匀性提高了5.65%。这项工作提供了一种广泛适用的方法和有价值的见解，以支持下一代质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的膜电极组件（MEA）设计。
### **研究背景**
在温室气体减排与碳中和目标的驱动下，氢能被广泛视为未来可持续能源系统的核心。其中，质子交换膜燃料电池（Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC，一种将氢气与氧气的化学能直接转化为电能的装置）由于其高能量密度、高转换效率、零排放及快速低温启动等优势而备受关注。然而，PEMFC的商业化依然面临着性能、耐久性和成本三大挑战。
这些挑战的核心在于阴极催化层（Cathode Catalyst Layer, CCL，燃料电池中发生氧还原反应的关键电极层），高成本的铂（Platinum, Pt，用于加速电极反应的高活性贵金属催化剂）催化剂分散在复杂的微观结构中，发生缓慢的电化学反应。由于Pt催化剂占PEMFC电堆成本的40%以上，美国能源部（DOE）提出了大幅降低铂载量的目标，以将系统成本控制在竞争区间。
然而，在低Pt载量条件下，电极局部输运阻力增大，严重限制了功率输出。同时，低Pt催化层极易在内部产生电流密度的空间不均匀分布。这种不均匀的反应强度会导致电化学和机械应力集中在局部区域，从而加速电极材料的腐蚀（如铂流失、碳载体氧化和离聚物降解），缩短电池寿命。
虽然功能梯度催化层已被证明能够有效缓解这些问题，但现有的梯度设计大多基于直觉或经验（如简单的线性或阶梯梯度），缺乏基于微观物理机制的非线性、区域针对性设计。为此，来自西安交通大学的 Zhengyan Li、Lei Xian、Guoqiu Liu、Yulong Yu、Lei Chen 和 Wen-Quan Tao 开展了此项研究，以实现低Pt条件下PEMFC的高性能与电流均匀性协同优化。该研究成果发表在学术期刊《ENERGY CONVERSION AND MANAGEMENT》上。
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### **关键技术方法**
研究人员开发了一个多物理场数值模拟与多目标优化框架。首先，建立了一个三维多相质子交换膜燃料电池（PEMFC）模型，并将其与描述催化层微观结构中铂颗粒、碳支撑体及离聚物薄膜的团聚体子模型（Agglomerate Submodel，用于模拟催化层中催化剂和离聚物聚集体微观输运与反应过程的简化物理模型）相耦合。其次，利用基于物理的区域敏感性分析，引入了双段幂律剖面（Dual-Segment Power-Law Profile, DSPLP，一种用于描述组分在空间上呈非线性、分段幂指数分布的数学模型）来参数化表征非线性的铂载量和离聚物分布。最后，采用电压损失分解方法（Voltage Loss Decomposition Method）定量识别并分离欧姆、浓度和活化损失，并结合多目标优化算法协同优化设计变量。
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### **研究结果**
#### **Computing domain and governing equations for PEMFC model（计算域与PEMFC模型控制方程）**
研究人员通过建立三维多相PEMFC模型与CCL团聚体子模型，准确解析了受铂和离聚物空间分布影响的耦合输运与电化学过程。在此基础上，利用电压损失分解方法定量识别并解析了导致电池整体性能变化的不同电压损失贡献（包括欧姆损失、浓度损失和活化损失），为定量分析不同梯度结构下的物理影响机制提供了高保真的数值基础。
#### **Performance evaluation and influence analysis for DSPLP-based Pt loading distribution（基于DSPLP的铂载量分布性能评估与影响分析）**
研究人员在固定平均铂载量为0.1 mg·cm
-2和均匀离聚物/碳比（Ionomer-to-Carbon Ratio, I/C，催化层中质子传导材料与碳载体质量的比值）为0.70的基准下，设计了8种基于双段幂律剖面（DSPLP）的铂梯度案例。研究结果表明：
1. 相比于传统的均匀分布，合理设计的DSPLP铂载量梯度分布能够显著缩短质子传输路径，有效减轻电极内部的欧姆损失，进而大幅提升电池的净功率输出。
2. 然而，这种高度集中的铂分布会显著改变局部的质子可用性，调节电化学反应速率的空间分布，导致反应过度集中，从而降低了电流密度的均匀性。
3. 梯度幅度和幂律指数对性能与均匀性的影响是相互竞争的，这表明在低铂催化层的设计中必须在功率输出和均匀性之间进行仔细权衡。
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### **总结与讨论**
#### **总结讨论**
研究人员通过对低铂载量下CCL中铂和离聚物分布的独立与交互影响分析发现，虽然独立的双段幂律梯度能够针对性地优化局部物质传输（如铂梯度降低欧姆损失，离聚物梯度降低浓度损失）以提升输出功率，但它们也会通过调节质子可用性和氧气输运阻力而降低电流密度的均匀性，尤其是当存在陡峭的离聚物梯度时。
然而，当引入铂-离聚物梯度的相互作用并进行联合设计时，最佳的铂分布会被拉平至接近线性，而平均I/C比可从0.70降低到0.60。这种协同设计成功打破了传统独立优化时的局限性，不仅能够通过离聚物梯度显著减少浓度损失，还能有效抑制高电流密度下的极端局部电流区域，在提高整体输出功率的同时极大改善了电流分布的均匀性。
#### **研究结论**
本研究构建了物理告知的梯度催化层设计与优化框架，得出的主要结论如下：
第一，基于双段幂律剖面（DSPLP）的独立梯度设计能够针对性地缓解特定电压损失。在0.1 mg·cm
-2的低铂载量下，独立的铂梯度主要通过优化质子传导路径来减轻欧姆损失，而独立的离聚物梯度则主要通过调控电极孔隙率从而降低氧气浓度损失。
第二，独立的单梯度设计在提升性能的同时，极易损害电流密度的均匀性。特别是过于陡峭的离聚物梯度会产生巨大的局部传输阻抗差，引发严重的局部反应集中，加速催化层材料老化。
第三，通过多目标优化算法对铂与离聚物进行双梯度协同设计，可以完美融合两者的物理优势。优化后的协同DSPLP催化层相比于传统均匀催化层，其峰值净功率提升了5.26%（高于线性梯度催化层3.52%的增益）；同时，在1.5 A·cm
-2的高电流密度下，其电流密度均匀性提高了5.65%。
这项工作为下一代低铂质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的膜电极组件（Membrane Electrode Assembly, MEA，由质子交换膜、催化层和气体扩散层构成的燃料电池核心部件）设计提供了极具工程应用价值的全新优化途径。
