基于深度神经网络(Deep Neural Network, DNN)算法用于发动机应用的正庚烷(n-heptane)/氨(ammonia)/氢气(hydrogen)简化燃烧机理开发

《ENERGY CONVERSION AND MANAGEMENT》：Development of a simplified combustion mechanism for n-heptane/ammonia/hydrogen based on deep neural network algorithm for engine application

　　

摘要：氨(NH3)/柴油掺混燃料为实现低碳燃烧提供了一条可行途径，其中正庚烷(n-heptane, NC7H16)常作为柴油替代燃料使用，而NH3裂解产生的氢气(H2)可进一步提升燃料反应活性。然而，详细的NC7H16/NH3/H2反应机理在计算流体动力学(Computational Fluid Dynamics, CFD)模拟中计算成本高昂，且现有简化机理通常针对特定目标，难以在宽泛工况下通用。为兼顾机理紧凑性与多目标预测精度，研究人员提出了一种集成机理简化与优化的框架，结合传统简化方法、深度神经网络(Deep Neural Network, DNN)算法及非支配排序遗传算法II(Non-dominated Sorting Genetic Algorithm II, NSGA-II)。首先，应用误差传递有向关系图(Directed Relation Graph with Error Propagation, DRGEP)与计算奇异摄动(Computational Singular Perturbation, CSP)方法并放宽允许误差阈值，将详细机理(2860物种，11,890反应)简化为含64物种、197反应的简化机理。其次，通过全局敏感性分析确定67个关键反应，在其不确定性因子界定的范围内优化动力学参数。训练DNN代理模型(Surrogate Model)以替代优化过程中点火延迟时间(Ignition Delay Time, IDT)及层流燃烧速度(Laminar Burning Velocity, LBV)的重复直接模拟，DNN-IDT与DNN-LBV代理模型在独立测试集上的决定系数(R2)分别达0.989和0.991。最后，采用NSGA-II与DNN对高维反应速率系数进行多目标优化以补偿简化引入的误差，优化目标涵盖宽范围初始温度、压力及当量比下的实验IDT、LBV及柱塞流反应器(Plug Flow Reactor, PFR)和射流搅拌反应器(Jet-Stirred Reactor, JSR)测得的物种分布。所得优化后的NC7H16/NH3/H2机理显著减少了反应数量，同时复现实验数据的平均误差在12%以内。

论文解读：基于深度神经网络算法用于发动机应用的正庚烷/氨/氢气简化燃烧机理开发

发表于《ENERGY CONVERSION AND MANAGEMENT》

一、研究背景与意义

全球能源消耗仍以化石燃料为主，能源相关的CO₂排放创历史新高，亟需寻找替代燃料以实现碳中和目标。氨(NH₃)因其无碳特性及成熟的储运基础设施受到关注，但其层流燃烧速度(Laminar Burning Velocity, LBV)低、自燃温度高，限制了单独作为发动机燃料的应用。氨–柴油掺烧是向零碳燃料过渡的可行方案，正庚烷(n-heptane, NC₇H₁₆)因十六烷值与理化性质与柴油相近，常作为柴油替代燃料(Surrogate Fuel)用于燃烧动力学研究，而NH₃在线裂解产生的氢气(H₂)可提升反应活性和稀燃极限。详细NC₇H₁₆/NH₃/H₂燃烧机理通常含数千物种和反应，直接用于计算流体动力学(Computational Fluid Dynamics, CFD)模拟计算成本过高；现有简化机理多针对特定目标且仅在有限实验条件下验证，且未充分考虑NH₃裂解引入的H₂影响。为此，Xinyi Xiong、Wenchao Zhu、Mingkun Zhang、Dan Shen、Xiangyu Meng及Mingshu Bi开展本研究，提出并应用集成传统机理简化方法、深度神经网络(Deep Neural Network, DNN)代理模型及非支配排序遗传算法II(Non-dominated Sorting Genetic Algorithm II, NSGA-II)的多层次简化—优化框架，在大幅削减物种与反应数的同时，通过高维动力学参数优化补偿简化误差，获得可在宽工况下准确预测点火延迟时间(Ignition Delay Time, IDT)、LBV及物种分布的NC₇H₁₆/NH₃/H₂简化燃烧机理，为复杂多元燃料机理的简化与优化提供数据驱动策略。

二、主要关键技术方法概述

研究人员以Dong等人建立的详细NC₇H₁₆/NH₃机理(2860物种，11,890反应)为基础，采用误差传递有向关系图(Directed Relation Graph with Error Propagation, DRGEP)与计算奇异摄动(Computational Singular Perturbation, CSP)方法放宽允许误差阈值进行物种与反应层级深度删减，得到64物种197反应的初版简化机理；通过全局敏感性分析筛选67个关键反应，在其不确定性因子(Uncertainty Factor)界定范围内调整指前因子等动力学参数；采集宽范围工况下的零维均质反应器IDT与一维平面火焰LBV模拟数据训练DNN代理模型替代耗时直接模拟；以实验测得的IDT、LBV及射流搅拌反应器(Jet-Stirred Reactor, JSR)与柱塞流反应器(Plug Flow Reactor, PFR)物种分布为多目标函数，利用NSGA-II对关键反应的高维速率系数进行多目标优化，最终得到补偿简化误差的优化简化机理。

三、研究结果

Simplification and optimization of the combustion mechanism（燃烧机理的简化与优化）

研究人员首先利用DRGEP方法依据物种重要性进行初步删减，再采用CSP方法从时间尺度角度进一步剔除对系统动力学贡献微小的反应，经放宽误差容限后获初版简化机理(64物种，197反应)。随后对IDT与LBV进行全局敏感性分析，识别出67个对预测目标影响显著的关键反应，将其Arrhenius公式中的指前因子在±2倍或±3倍(依文献不确定性)范围内设为待优化变量。此步骤确立了后续参数优化的搜索空间。

Results and discussion（结果与讨论）

为验证优化后机理精度，研究人员将优化机理的模拟结果与广泛工况下的实验数据对比，包括IDT(650–2500 K，1–40 atm)、LBV(293–473 K，1–10 atm)及JSR和PFR中测得的物种分布。计算表明优化机理对所有验证目标的预测与实验值的平均相对误差在12%以内，且在各当量比、温度及压力下均能较好复现IDT趋势与LBV大小，JSR/PFR中关键中间产物(如NO_x前体、HCN、NH₂等)分布也与实验吻合，证明所提框架在宽工况下具备良好预测能力。DNN代理模型在独立测试集上IDT与LBV预测的R²分别达0.989与0.991，有效替代了优化循环中大量直接化学动力学求解，显著降低计算成本。NSGA-II优化使简化引入的系统偏差得以校正，证实在物种–反应简化基础上叠加动力学参数数据驱动优化的必要性。

四、结论（翻译与总结）

研究人员得出以下主要结论：

(1) 含2860物种和11,890反应的NC₇H₁₆/NH₃详细机理经DRGEP和CSP方法深度简化，获得含64物种、197反应的简化机理。

(2) 基于敏感性分析筛选出67个关键反应，在其不确定性范围内进行动力学参数优化；所建DNN代理模型对IDT和LBV的预测R²分别达0.989和0.991，可高效替代直接模拟参与迭代优化。

(3) 结合NSGA-II与DNN代理模型完成高维反应速率系数的多目标优化，优化后机理在宽温(650–2500 K)、压(1–40 atm)、当量比范围内对IDT、LBV及JSR/PFR物种分布的预测平均误差不超过12%，有效平衡了机理紧凑性与多目标预测精度，所提集成框架为复杂多组分燃料燃烧机理的简化与优化提供了可行范式。