温度升高引发的甲基汞生成削弱了在温带沿海海域实施汞减排措施的效果

《Journal of Hazardous Materials》：Warming-Induced Methylmercury Production Undermines the Effects of Mercury Mitigation in a Temperate Coastal Bay

【字体：大中小】 时间：2026年06月01日 来源：Journal of Hazardous Materials 11.3

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　　孔睿|陈宝伟|孔向宇|李彦斌中国海洋大学化学与化学工程学院，教育部海洋化学理论与技术重点实验室及深海多圈层与地球系统前沿科学中心，青岛266100，中国摘要尽管《水俣公约》有效减少了人为汞（Hg）的排放，但汞对人类和生态系统的影响是否以及何时会类似减少仍不确定。这主要是由于在气候

孔睿|陈宝伟|孔向宇|李彦斌

中国海洋大学化学与化学工程学院，教育部海洋化学理论与技术重点实验室及深海多圈层与地球系统前沿科学中心，青岛266100，中国

摘要

尽管《水俣公约》有效减少了人为汞（Hg）的排放，但汞对人类和生态系统的影响是否以及何时会类似减少仍不确定。这主要是由于在气候变化背景下，主要神经毒素甲基汞（MeHg）可能与汞含量的下降脱钩。通过对具有历史汞污染的典型温带沿海海湾——胶州湾长达十年的观测（2015–2025年），发现温度升高会显著增加沿海沉积物中甲基汞的内部生成，其影响超过了汞总输入量减少带来的好处。这种增加是由携带hgcAB基因的甲基化酶的优先激活以及温度升高引发的“底物泵”作用导致的，后者会从铁-有机碳复合物中释放出封存的汞。我们发现，温度升高1°C会导致甲基汞生成速率增加超过0.01 ng/g d^-1，使甲基汞浓度上升57%——这一效应足以抵消十年来的汞减排努力。这些发现表明，气候变暖有可能将富含有机物的、受历史污染的沿海泥质沉积物转化为活跃的甲基汞来源，强调了将气候适应措施纳入全球汞管理框架的必要性。

引言

尽管全球实施了《水俣公约》以减少人为汞（Hg）的排放，但甲基汞（MeHg）——这种对人类和野生动物构成威胁的主要汞形态——仍然对海洋生态系统构成重大威胁[1]。沿海海域是陆地系统和开阔海洋系统之间的关键界面，接收了全球大部分河流输入的汞（每年约1000公吨）[2]，其中大部分最终沉积在海底沉积物中[3]。这些沉积物作为活跃的生物地球化学反应器，而不是被动汇，在适宜的生物地球化学条件下可能成为甲基汞的二次来源[4]、[5]。一个关键挑战是，全球变暖正在以前所未有的速度重塑海洋环境[6]、[7]。如果海水温度的升高增强了沉积物中的甲基汞生成，那么温度升高可能会成为影响温带沿海环境中外部汞输入减少与甲基汞风险关系的重要因素。

目前，关于气候变暖对甲基汞生成影响的知识主要来自在陆地和淡水生态系统中进行的研究[8]、[9]、[10]。在青藏高原的湖泊和极地永久冻土地区，观察到环境温度的升高与水和沉积物中的甲基汞生成速率呈正相关，表明温度升高加剧了这些敏感区域的甲基汞积累[8]、[11]、[12]。然而，最近在农田和草地土壤系统中的研究表明相反的结果，认为温度升高可能通过改变土壤微生物群落结构来抑制汞的甲基化同时促进其去甲基化[13]、[14]。虽然研究一致认为温度升高是汞甲基化-去甲基化平衡的关键驱动因素，但甲基汞生成对温度升高的响应在作为全球汞循环中关键源-汇过渡区的沿海系统中仍知之甚少。

甲基汞生成对温度升高的不同响应可能源于温度升高对微生物活动和生物地球化学过程的多种调节作用[15]、[16]、[17]。多项研究表明，温度升高可以刺激与汞相关的微生物的代谢活动[18]、[19]，同时加速有机碳的矿化并影响参与硫（S）和铁（Fe）循环的非汞甲基化微生物群落[15]、[16]、[20]、[21]。这些变化可以触发级联反应，改变氧化还原条件、硫化物和铁的可用性以及汞的形态[15]、[16]、[20]、[21]。因此，汞的甲基化生物可利用性会发生变化，这可能根据具体环境情况促进或抑制甲基汞的生成[15]、[16]、[22]、[23]、[24]。尽管人们认识到微生物群落和碳-硫-铁（C–S–Fe）循环在温度驱动的汞生成中的作用，但这些驱动因素的相对重要性仍不清楚，需要进一步研究。

胶州湾是位于西北太平洋的黄海中的一个半封闭温带沿海海湾，历史上曾遭受大量汞污染[25]，并且经历了快速的气温升高[26]，使其成为研究这些相互作用的理想自然实验室。通过结合长达十年的野外观测（2015–2025年）和温度控制的微宇宙培养实验，我们的目标是：（1）量化和描述沉积物中甲基汞动态对《水俣公约》实施和气候变暖共同影响的响应；（2）阐明温度升高驱动的微生物演替和耦合的C–S–Fe过程在调节甲基汞生成中的作用；（3）评估温度升高导致的甲基汞生成增加在多大程度上抵消了脆弱沿海沉积物中人为汞排放减少带来的好处。

章节摘录

研究区域和采样

2025年4月，在胶州湾的九个地点采集了沉积物、表层水和孔隙水样本（图S1）。选择4月是为了保持与现有历史春季数据集的季节一致性，并减少年际比较中的季节性偏差。这九个地点涵盖了海湾的主要环境梯度，包括受河流影响的近岸区域、海湾内部沉积区以及受水流影响的湾口

过去十年汞和甲基汞趋势的脱钩

对2015–2025年胶州湾表层沉积物数据的分析显示，总汞（THg）和甲基汞（MeHg）的动态之间存在明显脱钩（图1a,b）。过去十年中，沉积物中的总汞浓度相对稳定，范围在61至72 ng/g之间（图1a；补充数据集S2和S3），没有统计学上的显著时间趋势（p > 0.05）。这种稳定性表明，《水俣公约》的实施以及国家层面的措施

环境影响

气候变暖通过触发内部甲基汞的生成，加剧了历史汞污染的环境威胁，从而抵消了减少人为排放带来的好处。我们证明，在富含有机物、历史上受汞影响且处于亚氧化/缺氧状态的沿海泥质沉积物条件下，温度升高1°C即可使甲基汞水平增加57%，使沿海沉积物从被动汇转变为活跃的神经毒素来源。这些发现表明

未引用的参考文献

[47]

CRediT作者贡献声明

李彦斌：撰写——审稿与编辑、监督、资源管理、项目协调、资金获取、概念构思。孔睿：撰写——初稿撰写、可视化、验证、调查、数据管理。孔向宇：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、监督、软件使用、项目协调、调查、概念构思。陈宝伟：软件使用、方法论设计、数据分析。

在准备本工作时，作者使用了DeepSeek工具来检查语法。使用该工具/服务后，作者根据需要审阅和编辑了内容，并对出版物的内容负全责。

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（项目编号42507511和42373076）的支持。我们感谢中国海洋大学的刘倩教授提供本研究使用的手持传感器。特别感谢我们的同事们在野外和实验室工作中提供的宝贵帮助，特别是张森豪、张志豪、姚文卓、张家伟、张朝阳和周鹏飞在采样和样品预处理方面的努力。

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