活化温度与表面化学调控对Pd/碳纳米球催化剂上FA和O2合成H2O2的协同效应

《Surfaces and Interfaces》：Synergistic Effects of Activation Temperature and Surface Chemistry Modulation on H2O2 Synthesis from FA and O2 over Pd/Carbon Nanosphere Catalysts

　　

关南晓|一佳王|桃花梁|超英|郭阳

摘要

多孔碳材料因其可调节的微观结构和表面性质，被视为用于从甲酸（FA）和氧气（O₂）直接合成过氧化氢（H₂O₂）的基于钯（Pd）催化剂的理想载体。对于Pd/C催化剂而言，其催化性能受到碳载体的微观结构以及表面含氧官能团（OFGs）的显著影响。值得注意的是，活化温度是一个关键参数，它既调节载体的微观结构，又改变这些表面官能团的组成。为了系统地分离这两种效应，我们选择羧甲基纤维素（CMC）作为前驱体，通过水热碳化后进行CO₂活化来制备碳纳米球（CS）载体。通过独立控制CMC前驱体的羧基含量和CO₂活化温度，我们成功调控了碳纳米球的表面官能团及其微观结构，随后用这些碳纳米球制备了一系列Pd/CS催化剂。系统研究了活化温度和官能团类型对催化性能的影响。这项工作为表面化学与载体微观结构之间的相互作用提供了基础性的见解，为设计高效且可调的Pd/C催化剂以实现可持续的H₂O₂生产提供了合理的策略。