到2040年，电动汽车市场预计将产生300万块废弃的锂离子电池，这些电池的总储能容量可达125吉瓦时。这将会带来新的挑战，比如环境和供应链方面的限制，而这些问题的根源在于锂离子电池设计的复杂性，导致其回收过程既成本高昂又耗能巨大[[1], [2], [3], [4], [5], [6]]。因此，迫切需要可持续且高效的方法来回收锂离子电池的各个组件，尤其是电极材料，以此减少资源消耗、降低环境污染，并推动锂离子电池行业的循环经济发展[[7], [8], [9], [10], [11]]。近年来，随着材料科学、电化学以及废物管理技术的进步，电池电极回收领域取得了显著进展。传统的电池电极回收方法主要依靠火法冶金和湿法冶金工艺，即通过对废旧电池进行热处理或化学处理来回收锂、钴、镍和锰等有价值的金属[3,[9], [10], [11]]。虽然这些方法已经比较成熟，但它们存在能耗高、污染环境以及材料纯度较低等缺点[[12], [13], [14]]。
另一方面，直接回收方法通过从集流体上剥离最具经济价值的正极涂层，再利用热处理或化学处理恢复锂储备，从而解决了传统方法的诸多缺陷。此前已有研究提出了多种用于再生老化正极的技术，比如水相重锂化[15,16]、水热处理[[17], [18], [19]]以及电化学重锂化[20,21]。例如，Ma等人[22]结合了湿法冶金和直接回收工艺，对LiNi0.33Mn0.33Co0.33O2（NMC111）型电极进行了回收。研究发现，经过回收处理的电极由于表面积和孔隙体积增大，锂的扩散系数提高，循环过程中的应力也有所降低，因此其性能优于全新的电池。此外，研究人员还成功实现了对老化LiCoO2（LCO）电极的重锂化处理，使其性能也优于全新电池[20,[23], [24], [25]]。与LCO和NMC电池不同，LiFePO4（LFP）电池在电化学循环过程中会发生保持结构完整的拓扑相变，这一特性有助于电池的修复，也简化了这类电池的回收流程[[26], [27], [28]]。正是基于这一特点，人们开发出了多种直接再生技术，包括水热法[29]、超声法[30]、外部短路法[31]，以及利用牺牲性隔膜涂层进行原位电化学重锂化的方法[32]。这些方法为通过在设计阶段控制电池结构，从而设计出能够实现第二次或多次使用的锂离子电池提供了可行的路径。在这些方法中，Min Fan等人提出的直接电化学重锂化策略，是在隔膜上涂覆牺牲性的草酸锂涂层，从而通过原位补充锂元素来实现对老化LFP电极的再生[32]。
在此基础上，本研究利用60多节具有不同首次和二次使用循环条件的再生电池，展示了LFP电池的再生过程。虽然以往的研究已经提出了多种再生方法的概念验证，但对于这种再生技术在不同首次和二次使用条件下的通用有效性，目前仍存在很大的知识空白。例如，如果在快速充电条件下或更深放电状态下对电池进行循环使用，是否会改变电池在二次使用时的性能？我们的研究结果表明，首次使用过程中更严苛的循环条件（如更快充电、更深放电），由于会导致不同的降解程度，反而会让再生电池在二次使用时的循环寿命更长。这一发现为理解影响电池二次使用性能的因素以及评估再生电池的健康状况提供了新的思路。
