用于四环素去除的混合催化光电解（CPMC）系统的统计建模与性能提升：基于Box-Behnken设计方法的研究

《Scientific Reports》：Statistical modeling and enhanced performance of a hybrid catalytic photomicroelectrolysis (CPMC) system for tetracycline removal: a Box-Behnken design approach

　　

摘要

四环素（TC）是一种在兽医和人类医学中广泛使用且具有持久性的抗生素，被认为是主要的水体环境污染物。本研究旨在合成并评估一种新型的TiO₂功能化层状双氢氧化物（LDH@TiO?），作为催化光电解系统（CPMC）中的催化剂，以高效去除水溶液中的TC。研究分为三个阶段：1- 使用简单且低成本的共沉淀方法制备纳米颗粒，并通过FESEM、EDX、XRD、FTIR和BET分析研究其结构、形态和表面性质；2- 利用Box-Behnken设计（BBD）方法在专业设计软件中优化影响TC去除的工艺参数，包括初始pH值（3–11）、接触时间（5–60分钟）、初始浓度（10–100 mg/L）以及碳铁比（C/Fe：1/1、2/1、1/2），并对微电解（MC）系统中的TC去除过程进行建模；3- 比较添加催化剂（CMC）和紫外线（CPMC）条件下MC系统的性能。结果表明，合成的纳米催化剂具有均匀的结构，平均粒径约为50纳米，元素分布均匀。通过BBD优化得到的最佳条件为：pH值3.5、接触时间55分钟、初始TC浓度22 mg/L、碳铁比为1:2，在MC系统中TC去除效率达到97%。当在UV照射下加入0.05 g/100 mL的LDH@TiO?（CPMC）时，TC去除效率提高到98%（TC浓度为100 mg/L）。LDH@TiO?的存在显著提高了催化微电解过程中的TC去除效率。CPMC系统在TC浓度为100 mg/L时，55分钟内即可实现98%的去除效率，分别比MC系统（62%）、单独使用LDH的系统（85%）和仅使用CMC的系统（93%）提高了36%、13%和5%。二次模型拟合效果良好（R2 = 0.942，调整后的R2 = 0.918，p < 0.001）。本研究结果表明，LDH@TiO?的光催化作用与铁碳微电解过程中的氧化还原反应之间的协同效应可以有效地、经济地、可持续地应用于去除制药废水中的耐药性抗生素（如四环素）。