综述：乏核燃料再处理中的工艺强化：全球技术的关键综述

《Chemical Engineering and Processing - Process Intensification》：Process Intensification in Spent Nuclear Fuel Reprocessing: A Critical Review of Global Technologies

　　J. Selvakumar
综合核回收工厂，核回收委员会，巴巴原子研究中心，卡尔帕卡姆603 102，泰米尔纳德邦，印度

**摘要**
如果核能在2050年前为实现净零排放做出实质性贡献，那么改进乏燃料的管理至关重要。工艺强化（Process Intensification, PI）——即在保持相同分离性能的同时实现更小、更快、更安全的系统——提供了一条可行的路径。本文评估了六个在商业或接近商业规模运营的国家的再处理链中的工艺强化情况：法国、俄罗斯、英国、日本、印度和中国。这些国家每年总共处理约4,000–4,500吨重金属（tHM），而全球的乏燃料排放量为10,000–12,000吨，到2025年累计库存已超过400,000吨。

涵盖的关键领域包括前端溶解、水基分离（钚铀提取 - PUREX及其变体）、强化设备（如离心接触器）、热化学方法，以及涉及膜、离子液体和超临界流体的新兴方法。技术成熟度水平（TRLs）是根据实际表现来确定的。值得注意的进展包括：离心接触器实现了50–100倍的体积缩减；旋转溶解器将循环时间缩短了20–40%；冷坩埚玻璃化技术提高了废物装载量30–50%。热处理对于金属燃料仍具有潜力，但目前受到吞吐量的限制。未来的进展将取决于接触器可靠性的提高、溶解器的放大、实时监控、盐分管理以及先进的制造设计。

**引言**
核能通过大约32个国家的440座反应堆提供了全球10%的电力，2025年的装机容量约为400吉瓦[1]。世界核协会预测，在持续的低碳转型情景下，这一数字可能增长到1,200吉瓦[2]。从生命周期的角度来看，核能每千瓦时产生的二氧化碳当量中值为14.9克[3]——与风能（5–8克）相当，远低于太阳能光伏（37.5–88.7克）[4]、天然气（约450克）或煤炭（约1,050克）[5]。结合85–93%的容量因子，核能有效地补充了可再生能源[6]。核能长期发展的瓶颈在于如何处理乏燃料。到2025年，全球乏燃料库存已超过400,000吨，并且每年增加10,000–12,000吨[7,8]。乏燃料并非真正的废物：它仍含有约96%的原始能量，以残留铀、钚和少量锕系元素的形式存在[9]。封闭燃料循环——即再处理、回收并仅处置剩余部分——可以回收裂变材料，同时减少废物体积和长期放射性[10]。国际原子能机构（IAEA）预计，如果再处理能力不扩大，到2030年库存将达到500,000–550,000吨，到2040年将超过700,000吨[11,12]。仅在美国，临时储存每年的成本就超过5亿美元[13]。截至2025年，已有六个国家在商业或接近商业规模上开展再处理工作：法国、俄罗斯、英国、印度、日本（已投入运行）和中国（处于试点和示范阶段）。第2节将详细讨论每个国家的情况。英国的塞拉菲尔德工厂在2022年退出商业再处理，被视为封闭循环模式的警示性反例，而非矛盾例证。

**工艺强化**
工艺强化最初由Stankiewicz和Moulijn定义[14]，是指任何使化学过程显著变得更小、更清洁、更安全或更节能的发展——不仅仅是略有改进，而是根本性的改进。Van Gerven和Stankiewicz[15]后来将这一框架扩展到空间、热力学、功能和时间领域。

**再处理的驱动因素**
再处理有几个强烈的应用工艺强化的理由：
1. 所有设备都受到污染。每立方米的工艺体积都需要屏蔽、热室空间和远程操作。缩小设备体积可以直接减少屏蔽材料、热室面积和工人受到的辐射剂量——这些节省在非核过程中是不存在的。
2. 裂变材料存在极限。铀和钚在特定条件下可能达到临界状态。降低工艺中的库存不仅更经济，而且更安全。最小化库存是监管要求，而不仅仅是经济选择。
3. 维护成本高昂。在屏蔽热室中的维修需要数周时间，而非数小时，这会增加累积辐射剂量。紧凑、模块化、可整体更换的设备可以同时减少这些问题。

由于“工艺强化”在再处理文献中有时被宽泛使用（甚至指任何改进），我们采用了三个明确的标准来定义工艺强化：如果一项技术至少满足其中一个标准，则被视为工艺强化：
- **体积**：在保持相同分离性能的情况下，设备体积减少≥10倍。
- **时间**：循环时间或相接触停留时间减少≥20%，同时锕系元素回收率≥99.5%。
- **库存**：在相同吞吐量下，工艺中的裂变材料库存减少≥50%。

这些阈值并非随意设定。10倍体积的目标反映了离心接触器相对于混合沉淀器实际带来的效果[16,17]；20%的循环时间目标与连续旋转溶解器相比的文档记录相符[18,19]；50%的库存目标是与临界安全相关的阈值[16,20]。

**不符合工艺强化的改进**
一些常规改进虽然有价值，但不符合工艺强化的定义：
- 调整钚铀提取（PUREX）中的TBP浓度或HNO3摩尔浓度。这优化了现有柱子或沉淀器内的化学反应；但设备体积、停留时间和库存没有变化[21–25]。
- 将批量溶解器的容量从500升扩大到1,500升。循环时间仍为8–14小时，每批处理的废物量仍为500–1,500千克。这只是放大规模，而非强化[19,26]。
- 增加混合沉淀器阶段以提高去污效果。虽然占地面积和库存会随之增加，但这与工艺强化的方向相反[16,27]。
- 将预处理冷却时间从4年延长到6年以上。这对热管理有益，但只是物流上的改进，没有设备变化。
- 扩大焦耳加热陶瓷熔炉的规模而不改变其工作原理。工艺强化的对应方法是冷坩埚感应熔炼，其原理完全不同（通过水冷金属坩埚进行高频感应[28,29]。

**与其他研究的比较**
表1和表2总结了本文与其他十项研究的相对位置，以及哪些改进符合工艺强化的标准。我们在四个部分一致应用了这些标准：
1. 溶解：关键的前端步骤
2. 路线图
3. 全球再处理格局
4. 哪些国家进行再处理及其规模
5. 成熟的商业项目

当一项技术同时满足两个或三个标准时（如离心接触器在体积和库存方面的表现），我们会明确指出，因为安全和经济效益是相乘的。对于仍处于技术成熟度水平1–4的技术，我们根据预测性能进行评估，并注明相应的不确定性。

**先前的研究**
一些先前的研究探讨了这一问题的具体方面：Baker等人[16]全面介绍了离心接触器，重点关注传质过程；Jing等人[30]分析了环形接触器的流体动力学；Maher[31]回顾了前端处理；Li等人[32]研究了混合氧化物燃料（UO2–PuO2；MOX）的溶解；Kumari等人[33]研究了UREX+变体；Taylor等人[34]调查了未来的水基流程；Lee等人[35]回顾了热处理；Baron等人[36]对先进燃料循环分离技术进行了TRL评估；Kiegiel等人[37]和Sakthimurugan与Yuvarajan[38]研究了第四代燃料；Bascone等人[39]通过小通道微反应器流程研究了工艺强化。

**本文的贡献**
本文具体涵盖了再处理链的每个步骤：前端处理（第4节）、水基分离（第5节）、强化设备（第6节）、热化学（第7节）和新兴技术（第8节）。它使用统一的定量工艺强化框架（第1.2节），使各种技术能够进行同类比较。本文将六个再处理国家结合起来，明确了它们的共同部署重点和不同的战略逻辑，并为每种主要技术分配了技术成熟度水平（TRL），这是大多数先前研究所未做的。此外，本文还将强化技术与政府间气候变化专门委员会（IPCC）的净零排放路径联系起来——这一框架在2022年后变得至关重要。

**结论**
本文并非旨在深入探讨任何单一技术；上述专门的技术评估已经做得更好。它旨在为规划下一代再处理设施的从业者和政策制定者提供工程决策支持。

**第2节**概述了全球再处理格局：哪些国家在何处进行再处理及其原因。第3节讨论了乏燃料本身：其成分和结构如何影响前端处理。第4节讨论了溶解过程，这是溶剂提取之前的关键步骤。第5节介绍了PUREX及其衍生技术（COEX、UREX+、GANEX、DIAMEX、SANEX、TALSPEAK）的水基分离过程，并解释了为什么工艺强化有效。第6节重点介绍了离心接触器，并将其与混合沉淀器和脉冲柱进行了比较。第7节探讨了熔盐中的热处理，这是金属快堆燃料的另一种处理方式。

**总结**
目前有六个国家在商业规模上开展乏燃料再处理：法国、俄罗斯、英国（仅限传统流程）、印度、日本（已投入运行）和中国（处于试点和示范阶段）。它们的年处理能力合计为4,000–4,500吨，约占全球年乏燃料排放量的35–40%[9]。表3总结了这些国家的在运和计划中的设施。图2展示了它们共有的通用工艺流程。

**乏燃料的变异性**
乏核燃料并非均匀的原料。其化学成分、衰变热、辐射场和物理结构取决于反应堆类型、中子谱、燃料成分和燃耗[87]。这些差异直接影响储存要求、前端处理方式、再处理流程的选择以及工艺强化的程度。在辐照下，裂变产物会在燃料颗粒内迁移。最明显的例子是UO2–Zircaloy界面[3]。

**溶解过程的重要性**
溶解过程将辐照后的陶瓷燃料转化为硝酸溶液，以便后续分离步骤进行处理。虽然自PUREX概念提出以来化学过程基本没有变化，但对溶解器的要求却发生了变化。现代操作需要≥99.5%的锕系元素回收率、可预测的动力学、可控的废气处理、可靠的未溶解残留物管理和适当的临界控制[18,31,120]。因此，最近的进步主要来自工艺工程而非新化学方法。

**离心接触器的优势**
基于重力的提取设备（混合沉淀器和脉冲柱）自20世纪50年代以来一直用于商业再处理，并且至今仍是主要技术[27]。然而，这两种方法在工厂占地面积、裂变物质滞留和动态响应方面存在固有局限性。新的设施需要满足更严格的安全要求、更低的资本强度和更高的操作灵活性[185]。离心接触器通过替代这些方法解决了这些问题。

**热处理的必要性**
热处理是在熔融氯化物或氟化物盐中通过高温电化学方法分离锕系元素的过程（通常温度为450–800°C）。它与主导商业再处理的水基PUREX系统有根本区别[63,201]。热处理不需要大量水、有机溶剂或络合试剂，而是依靠电精炼、电还原和在耐辐射无机盐介质中的化学分离。

**超越PUREX和热处理的探索**
大型PUREX设施通常需要约10,000–15,000平方米的占地面积，每处理1,000吨燃料会产生约1,000–5,000立方米的二次液体废物。热处理系统的特定吞吐量较低（约0.5–2吨/年·立方米），分离因子适中（10–100）[233]。这些限制促使人们积极研究替代方案，如基于膜的分离、超临界流体提取、离子液体和混合平台。

**工艺强化的实际效果**
七十年来，传统的再处理设备（混合沉淀器、脉冲柱、批量溶解器、焦耳加热熔炉）虽然提高了可靠性，但代价是较大的工厂占地面积、较高的资本支出、较慢的启动时间和较大的工艺中裂变材料库存。通过离心接触器和连续溶解器等手段强化工艺流程，显著降低了溶剂的滞留量、工艺单元的体积以及达到稳态所需的时间。作者声明没有与其他方存在财务利益冲突。

在本文的撰写过程中，作者使用了ChatGPT进行语言编辑和可读性提升，并生成了少量图表。研究结果中未包含任何由AI生成的内容、数据分析或科学解释。使用这些工具后，作者对内容进行了审核和修改，并对发表文章的内容负全责。

缩写说明：
AGR — 先进气冷反应堆（Advanced Gas-cooled Reactor）；
AHWR — 先进重水反应堆（Advanced Heavy Water Reactor）；
AI — 人工智能（Artificial Intelligence）；
ALSEP — 锕系元素和镧系元素分离工艺（Actinide Lanthanide Separation Process）；
AM — 增材制造（Additive Manufacturing）；
An/Ln — 锕系元素/镧系元素（Actinide/Lanthanide）；
ATALANTE — 法国锕系超铀元素分析与处理实验室（Atelier Alpha et Laboratoires pour Analyses, Transuraniens et Etudes de retraitement）；
BARC — 布巴原子研究中心（Bhabha Atomic Research Centre）；
BLM — 大型液膜分离技术（Bulk Liquid Membrane）；
BN — 快中子反应堆系列（Bystryy Neytron）；
BTP — 双三嗪吡啶（Bis-Triazinyl Pyridine）；
BTBP — 双三嗪双吡啶（Bis-Triazine Bis-Pyridine）；

J. Selvakumar的作者贡献声明：
负责撰写、审稿与编辑工作；撰写初稿；以及概念框架的构建。