一氧化氮（NO）对快速压缩机中氨/氢自燃过程的影响

《Combustion and Flame》：Impact of nitric oxide (NO) on ammonia/hydrogen autoignition in a rapid compression machine

　　

加布里埃尔·J·戈塔马（Gabriel J. Gotama）|梁月英（Yueying Liang）|梁宇（Liang Yu）|张永祥（Yongxiang Zhang）|周伟（Wei Zhou）|王子木（Zimu Wang）|吴彦晓（Yanxiao Wu）|杨毅（Yi Yang）|卢兴才（Xingcai Lu）

摘要

一氧化氮（NO）是氨和氢燃烧过程中的重要副产物，在氨的氧化过程中起着关键作用。本研究探讨了NO对快速压缩机中化学计量比氨/氢混合物点火延迟时间（IDT）的影响。实验研究了含有5%和10%氢摩尔分数的NH₃/H₂混合物在12.5–40巴压力和930–1200开尔文温度下，添加0–2000 ppm NO时的情况。由于在混合物制备过程中会发生NO向NO₂的转化，因此研究结果实际上适用于NO与NO₂共同作用的情况，其中NO₂的比例通过数值方法确定，并考虑了其对自燃的影响。实验结果表明，NO对NH₃/H₂的自燃过程影响较弱且不呈单调关系，有时混合物的反应性甚至低于未添加NO时的情况。这一结果与NO/NH₃、H₂/NH₃和H₂/NO系统中的观察结果截然不同，在那些系统中通常观察到NO具有促进自燃的作用。研究人员建立了一个动力学模型，该模型成功再现了实验观察到的现象，并且与现有模型相比表现良好。使用该模型进行分析后发现，添加NO/NO_{2会促进NH2 + NOx反应路径（涉及链分支和链终止反应）的发生，而NH2 + H2 = NH3 + H反应（仅促进NH3/H2的自燃）则受到抑制。此外，NH2 + NO反应路径更倾向于生成链终止产物NH2 + NO = N2 + H2O，而NH2 + NO2反应路径则更倾向于生成NH2 + NO2 = H2NO + NO，后者会促进OH的生成从而提高反应性。通过建模分离出纯NO（无NO2转化）的影响，研究发现纯NO会抑制自燃，而NO2则能提高反应性，两者共同作用导致了观察到的弱促进效应。}