通过氯介导的微环境调控以及表面凹形结构的优化，提升Fe双原子锚定纳米笼催化剂中的氧电催化性能

《Journal of Colloid and Interface Science》：Boosting oxygen electrocatalysis by chlorine-mediated microenvironment modulating and surface concave tailoring in Fe-dual atoms anchored nanocage catalysts

　　

Hangyuan Xing|Xinshuang Lin|Depeng Zhang|Xinyu Lu|Xinyang Liu|Rong Gao|Yuqing Zhang|Sen Zhang|Chao Deng

摘要

双原子催化剂（DACs）在电催化领域代表着一个充满前景的研究方向。然而，如何精确构建具有调控微环境的DACs以增强其氧电催化活性仍然是一个巨大的挑战。在本研究中，我们提出了一种基于氯原子的策略来调控锚定在具有表面曲率的碳纳米笼上的双原子铁位点的微环境（Fe-DSA-Cl/SCNC）。理论计算结果表明，氯原子能够调节双原子铁位点的局部微环境，降低能量障碍，并调整氧的吸附/脱附能力，从而提升电催化活性。有限元分析（FEA）模型显示，具有表面曲率的空心碳纳米笼能够调控局部电场，改善质量传递，并加速氧反应动力学。得益于这两方面的优势，Fe-DSA-Cl/SCNC催化剂在碱性条件下表现出优异的氧催化性能：半波电位（E_1/2）为0.926?V，在全锌空气电池（ZABs）中的峰值功率密度达到289?mW?cm^?2。此外，这种准固态锌空气电池在宽温度范围内运行稳定，并且在长期和低温循环过程中表现出高稳定性。因此，这项工作为双原子位点的局部微环境调控和空间结构工程提供了新的见解，也为设计和制备适用于不同工作条件的氧电催化剂提供了新的思路。