晶格氢在Pt/TiH1.97上的反向溢出效应促进了碱性氢释放反应的进行

《Journal of Energy Chemistry》：Lattice-hydrogen reverse spillover on Pt/TiH1.97 boosting alkaline hydrogen evolution reaction

　　

肖丽|黄丽君|于嘉媛|胡瑞明|凌一涵

摘要

在碱性氢演化反应（HER）中，吸附在活性位点上的氢原子的行为至关重要，但其反应进程受到水分解高能障碍的阻碍。本文提出了一种基于Pt/TiH_1.97的晶格氢反向溢流策略，该材料通过简单的两步电化学方法合成，实现了高效的碱性氢演化反应。在该体系中，Pt/TiH_1.97中的晶格氢原子优先反向溢流到Pt位点，并在那里重新结合形成H₂。同时，通过持续的电化学过程动态补充产生的晶格氢空位。通过将Pt结合的H*形成与界面水分解过程空间分离，整个反应路径的热力学障碍得以降低，这一点通过原位电化学质量检测和理论密度泛函理论计算得到了进一步验证。结果表明，Pt/TiH_1.97表现出优异的碱性氢演化性能，仅需18 mV的电压即可实现10 mA cm^?2的电流输出。此外，在以Pt/TiH_1.97为阴极的阴离子交换膜水电解器中，仅需1.52 V的电池电压即可达到200 mA cm^?2的电流输出，并且该装置可连续运行超过300小时而不会出现明显性能衰减。这项工作提出了一种利用晶格氢介导的策略，用于解决受水分解高能障碍和缓慢动力学限制的电化学反应问题。