《Journal of Environmental Radioactivity》：Environmental occurrence and empirical assessment of polonium-210 in freshwater environments
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斯蒂芬妮·沃尔什（Stephanie Walsh）| 海莉·德加涅（Hailly Degagne）| 杰米·卡尔（Jamie Carr）| 丹·费斯塔里尼（Dan Festarini）| 大卫·J·罗文（David J. Rowan）| 朱尔斯·M·布莱斯（Jules M. Bl
斯蒂芬妮·沃尔什（Stephanie Walsh）| 海莉·德加涅（Hailly Degagne）| 杰米·卡尔（Jamie Carr）| 丹·费斯塔里尼（Dan Festarini）| 大卫·J·罗文（David J. Rowan）| 朱尔斯·M·布莱斯（Jules M. Blais）| 马修·J·邦德（Matthew J. Bond）
加拿大核实验室（Canadian Nuclear Laboratories），安大略省查尔克河（Chalk River），K0J1J0，加拿大
摘要
钋-210（^210Po）是淡水环境中一种重要的天然放射性核素，然而描述其存在和地球化学关联的大规模数据集仍然有限。本文提供了一个包含钋-210和铅-210（^210Pb）活度浓度的数据集，这些数据来自加拿大的淡水系统，旨在填补由于以往研究主要集中在特定地点或海洋环境而产生的空白。不同水体和地点之间的活度浓度差异很大，这反映了水文和地球化学条件的广泛空间变异性。简单线性回归分析表明，在多个非生物环境中，铅-210与钋-210之间存在显著关联，在地表水、悬浮颗粒物和沉积物中的解释能力为中等到高。对于地表水，多元线性回归分析确定溶解有机碳（DOC）、溶解铀（U）和钙（Ca^2+）是与钋-210活度浓度最相关的变量。随机森林模型和广义加性模型分析进一步支持了这些变量的重要性，尽管这些模型只能解释总变异性的部分原因。这些关联反映了有机物之间的相互作用、岩石来源的贡献以及阳离子介导的颗粒过程。由此建立的经过内部验证的经验模型为加拿大淡水条件下的钋-210分布提供了参考估计值。此外，观察到的活度浓度范围为未来的监测和特定地点的评估提供了对比依据。
引言
钋-210（^210Po）及其前体铅-210（^210Pb）作为铀-238（^238U）衰变系列的一部分，天然存在于淡水环境中。铅-210通过短寿命中间体铋-210（^210Bi）衰变为钋-210，其半衰期为22.3年（LNHB，2025年）。随后钋-210衰变为稳定的铅-206（^206Pb），释放出高能α粒子（5.3 MeV），半衰期为138.4天（LNHB，2025年）。铅-210的相对较慢的衰变导致钋-210逐渐积累，从而对这两种放射性核素的环境行为产生强烈影响，水文、地球化学和生物分馏过程进一步影响了它们的命运和迁移（Benoit和Hemond，1990；Kim，2001；IAEA，2010；Gjelsvik等，2012）。
尽管在环境中的浓度较低，但钋-210是生物体内自然内部辐射剂量的主要来源（Scott，2007）。尽管如此，关于淡水环境中的钋-210的数据集仍然有限，大多数研究集中在个别地点或海洋系统中（Matthews等，2007；Seiler，2011；Ansoborlo等，2012；Carvalho等，2017；Thakur和Ward，2020）。这些研究确定了影响钋-210迁移性的多种因素，包括局部地质、有机物络合、吸附到铁（Fe）和锰（Mn）氧化物上、氧化还原变化以及生物吸收（Stewart等，2007；Fowler，2011；Le Moigne等，2013；Yang等，2013；Szabo等，2020；Korotkov等，2024）。然而，这些机制尚未被整合到淡水环境中钋-210的经验建模方法中，限制了我们评估广泛地球化学模式是否有助于解释其在不同环境中的分布的能力。
随着气候变化（如湖泊变褐、永久冻土融化、水文变化和湿地连通性增强）重塑天然放射性物质（NORM）的迁移路径，这些空白变得更加重要（Gergel等，1999；Williamson等，2016；Hall等，2021）。同时，加拿大许多北部地区正在扩大铀矿开采、关键矿产勘探和更广泛的资源开发活动，所有这些都需要改进的放射性核素筛查工具来支持风险评估和监管决策（IAEA，2010；Gjelsvik等，2012；Duong等，2023）。关于放射性核素预测的最新研究表明，经验模型可以支持跨地球化学梯度的环境评估（Serra Ventura等，2024），但针对钋-210的类似框架仍大多不完善。
本研究通过提供一个涵盖多个生态区和流域类型的加拿大淡水系统中钋-210和铅-210活度浓度的综合数据集，填补了这些空白。通过将放射性核素测量结果与流域尺度的地球化学数据相结合，我们建立了经过内部验证的经验模型，以评估适用于该数据集中所代表的各种加拿大淡水系统的监测设计、基线特征描述和环境风险评估工具。
章节摘录
研究地点
为了捕捉流域特征、地质和土地覆盖的广泛差异，我们在加拿大的四个省份（安大略省、魁北克省、萨斯喀彻温省和阿尔伯塔省）采集了淡水样本（图1）。这些地区涵盖了不同的生态区，具有多样的地球化学条件和土地利用情况。除了科学标准外，选址过程还结合了与Clearwater River D?n? Nation（CRDN）和Kuujjuaq社区的传统生态知识（TEK）的合作。
钋-210和铅-210的活度浓度
两种放射性同位素的活度浓度在所有样本类型中都有很大差异，反映了数据集的广泛空间覆盖范围（表1；原始放射性数据见表S3–S5）。根据对数正态统计分析，地表水中的钋-210活度浓度大约在0.14至8.2 mBq·L^-1之间，沉积物中的活度浓度在0.53至79 Bq·kg^-1之间，这为进一步的特定地点测量提供了参考范围。
讨论
本研究编译的广泛数据集为加拿大淡水环境中钋-210和铅-210的分布提供了新的见解。报告的活度浓度为未来的地点评估提供了实用的比较工具，使地表水和沉积物中的钋-210活度测量结果能够相对于该数据集中的变异性进行评估，而不仅仅是基于单一参考值。由于该数据集包括了多种系统……
结论
本研究对加拿大淡水系统中钋-210和铅-210的活度浓度进行了全面的多组分评估，是目前可用的关于这些放射性核素的最大规模淡水数据集之一。在地表水、地下水中、悬浮颗粒物和沉积物中，钋-210和铅-210表现出强烈的关联，反映了母体-子体关系、共同的来源以及颗粒物的反应行为。
CRediT作者贡献声明
斯蒂芬妮·沃尔什（Stephanie Walsh）：概念构思、数据管理、正式分析、资金获取、调查、方法论、项目管理、监督、验证、可视化、初稿撰写、审稿与编辑。海莉·德加涅（Hailly Degagne）：正式分析、审稿与编辑。杰米·卡尔（Jamie Carr）：正式分析、调查。丹·费斯塔里尼（Dan Festarini）：可视化。大卫·J·罗文（David J. Rowan）：概念构思、监督、审稿与编辑。朱尔斯·M·布莱斯（Jules M. Blais）：概念构思、监督。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本工作由加拿大原子能有限公司的联邦核科学技术工作计划资助。研究在加拿大核实验室和渥太华大学进行，并与传统知识持有者合作完成。特别感谢Doreen Moise、Albert Moise、Pauline Fontaine、Frana Moise、JayJay Sylvestre、Barb Hannah、Paul Haynes、D?n? Cheecham-Uhrich、Ava Haynes、Claire Haynes、Birdy Lemaigre、Colby等人的支持。
