煤开采区地下水污染来源解析与健康风险优先级排序：一种集成自组织映射(SOM)-正定矩阵因子分解(PMF)-蒙特卡洛(Monte Carlo)框架

《Journal of Environmental Management》：Source apportionment and health risk prioritization of groundwater contamination in a coal-mining area: An integrated SOM-PMF-Monte Carlo framework

　　

干旱/半干旱煤开采区地下水水质日益受到密集人类活动的威胁。然而，将特定污染源与健康风险定量关联并将其转化为基于风险的管理优先级仍是一项关键挑战。研究人员通过提出一种集成自组织映射(self-organizing maps, SOM)、正定矩阵因子分解(positive matrix factorization, PMF)和蒙特卡洛(Monte Carlo)模拟的框架来解决这一问题，以系统性解析地下水污染源并对其进行健康风险优先级排序，并以中国内蒙古霍林河矿区为典型案例。SOM分析识别出三个水化学聚类：聚类1(Na-HCO3/Ca-Na-HCO3型)，受碱性条件下阳离子交换和硅酸盐风化影响，表现出较高的F?和NH4+-N浓度；聚类2(Ca-Na-SO4/Ca-Na-HCO3型)以TDS、TH、SO42?和NO3?升高为特征，表明显著的人为影响；聚类3(Ca-HCO3型)代表天然背景，污染轻微。PMF源解析揭示人为复合污染是水质演化的主要原因，煤矿排水与工业/生活污水混合源贡献最高(22.42%)，凸显采矿和工业活动的压倒性影响。蒙特卡洛模拟显示儿童健康阈值超标(HI > 1)概率为33.9%，是成人(19.4%)的1.75倍，F?和SO42?为主要风险驱动因子。源特异性分析表明，地源性氟(因子1)贡献约48%的总健康风险，其次为有机物降解(~26%)和人为硫酸盐(~23%)。该框架定量关联污染源与健康风险，为缺水矿区的地下水管理提供可操作指导。

论文解读：煤开采区地下水污染来源解析与健康风险优先级排序——基于SOM-PMF-Monte Carlo集成框架的研究

该论文发表于《Journal of Environmental Management》。干旱及半干旱地区地下水是支撑居民饮用、灌溉和工业用水的主要水源，而大规模煤炭开采及工业化使矿区地下水系统面临前所未有的环境压力，矿井排水、废水排放及农业活动使多种污染物进入含水层，改变水质并威胁人体健康。传统水化学分析（如Piper图、Gibbs图）可有效识别地球化学过程，但缺乏污染源定量解析能力；受体模型如正定矩阵因子分解(Positive Matrix Factorization, PMF)虽能解析源贡献，却较少与人群健康风险建立定量关联，更鲜见将源解析结果进一步转化为风险管理优先级。因此，系统性揭示地下水化学组成与演化模式、定量识别污染源并科学评估其对人群的非致癌健康风险，对平衡煤炭开采与可持续水资源利用、制定缺水采矿区生态修复与水管政策至关重要。研究人员以内蒙古霍林河（Huolingol）矿区为研究区，构建了集成自组织映射(Self-Organizing Maps, SOM)、正定矩阵因子分解(PMF)与蒙特卡洛(Monte Carlo)模拟的框架，对地下水样品进行水化学聚类、污染源解析及概率健康风险评价，并将污染源贡献与健康风险定量挂钩以实现风险优先级排序。研究结果表明地下水污染具明显空间分异，人为混合污染源对水质演化影响最大，儿童是非致癌健康风险易感人群，F^?（氟离子）和SO₄^2?（硫酸根）为优先控制污染物，地源性氟富集源贡献近半数总健康风险。该集成框架可为类似水胁迫采矿区的污染源—健康风险关联分析及管理决策提供可迁移的方法学依据。

主要关键技术方法

研究人员于2025年5月在霍林河矿区采集38组潜水（phreatic water）样品（井深20～120 m），测定pH、总溶解性固体(Total Dissolved Solids, TDS)、总硬度(Total Hardness, TH)、主要阳离子(Na⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺)、主要阴离子(HCO₃^?、Cl^?、SO₄^2?、NO₃^?、F^?)及COD_Mn、NH₄⁺-N，部分样品测定硫酸盐硫氧同位素(δ³⁴S-SO₄^2?、δ¹⁸O-SO₄^2?)。采用SOM结合K-means算法对水样进行无监督聚类划分水化学类型；利用熵权—理想解逼近法(Entropy Weight-Technique for Order of Preference by Similarity to Ideal Solution, EW-TOPSIS)评价地下水质量等级；运用U.S. EPA PMF 5.0进行六因子源解析；基于美国环境保护局(U.S. Environmental Protection Agency, USEPA)非致癌健康风险评估模型，通过蒙特卡洛模拟（10 000次迭代）计算危害商(Hazard Quotient, HQ)及危害指数(Hazard Index, HI)，并对PMF各因子进行源特异性健康风险贡献量化；空间插值采用反距离加权(Inverse Distance Weighting, IDW)并结合留一法交叉验证(Leave-One-Out Cross-Validation, LOOCV)。

研究结果

4.1. Hydrochemical classification（水化学分类）

研究人员经SOM拓扑误差与量化误差确定5×5神经元网格，轮廓系数最大值判定最优聚类数为3，将38个样品划分为聚类1（9个，Na-HCO₃/Ca-Na-HCO₃型，分布于露天矿疏干漏斗周边滞流区）、聚类2（4个，Ca-Na-SO₄/Ca-Na-HCO₃型，分布于河流交汇滞留区）和聚类3（25个，Ca-HCO₃型，分布于补给区或近补给区）。结论：SOM多参数综合分类优于仅依赖主要离子的Piper图，三类水体分别代表滞流碱性富氟环境、强人为影响高矿化度混合污染水体及天然背景水体。

4.2. Contaminant characteristics and spatial distribution（污染物特征与空间分布）

研究人员通过箱线图与IDW插值发现，聚类1具显著升高的NH₄⁺-N、F^?、HCO₃^?、Na⁺、K⁺，44%样点F^?超国标Ⅲ类限值(1.0 mg/L)，反映滞流条件下阳离子交换致碱性富Na⁺环境促进含氟硅酸盐风化释放F^?；聚类2 TDS、TH、SO₄^2?、NO₃^?、Ca²⁺、Mg²⁺最高，均值TDS达1009.25±246.71 mg/L，SO₄^2?全样偏高，NO₃^?50%超标，对应采矿排水及农业面源累积；聚类3各项指标最低且均达标。结论：地下水污染呈空间异质性——聚类1以地源性氟污染为主，聚类2以人为硫酸盐与硝酸盐污染为主，聚类3为天然背景。

4.3. Groundwater quality evaluation（地下水质量评价）

基于EW-TOPSIS相对贴近度(Ci)划分五级，84.2%样点达Ⅲ类及以上（中等及以上），15.8%（聚类1与聚类2各含部分样点）为Ⅳ类（较差），聚类3全为Ⅲ类及以上。结论：整体水质总体可接受但局部受人为及地源污染影响降等，印证SOM聚类的水质分异特征。

讨论与结论翻译

研究人员通过Gibbs图、Gaillardet图及离子比图判定区域地下水化学主控因素为硅酸盐矿物风化，聚类1存强烈正向Na⁺-Ca²⁺阳离子交换（氯碱指数负偏）致Ca²⁺、Mg²⁺消耗与Na⁺富集，利于F^?解吸；聚类2 SO₄^2?非石膏溶解释放，硫酸盐双同位素示踪部分落于煤矿排水及污水域，指示外源H₂SO₄促进Ca-Mg硅酸盐溶解释出Ca²⁺、Mg²⁺与SO₄^2?；NO₃^?聚类2呈低Cl^?高NO₃^?/Cl^?特征指向化肥污染。PMF解析出六因子：因子1——阳离子交换-硅酸盐风化源（Na⁺33.26%、K⁺43.19%、F^?49.68%），因子2——农业化肥源（NO₃^?89.86%），因子3——人为强化硅酸盐溶解源（Mg²⁺64.77%、Ca²⁺60.68%、SO₄^2?20.33%），因子4——有机物降解-碳酸盐源（HCO₃^?73.99%、COD_Mn20.59%），因子5——煤矿排水与工业/生活污水混合源（SO₄^2?77.23%、Cl^?54.58%、Na⁺45.52%），因子6——生活污水与畜禽粪污混合源（NH₄⁺-N 78.15%）。归一化贡献依次为因子5(22.42%)＞因子3(19.31%)＞因子1(16.40%)＞因子4(15.53%)＞因子2(13.98%)＞因子6(12.36%)，人为直接输入与人为强化地球化学反应合计占约83.6%。蒙特卡洛模拟显示儿童HI＞1概率33.93%，成人19.36%；单污染物HQ超标概率儿童F^?(4.70%)＞SO₄^2?(3.60%)＞NO₃^?(1.87%)，成人类似但偏低，F^?和SO₄^2?为优先污染物。源特异性健康风险中因子1（地源性氟富集）占总HI约48%，因子4（有机物降解）约26%，因子5（混合采矿与废水）约23%。空间上高HI区叠合聚类2及部分聚类1。敏感性分析确认污染物浓度（F^?＞SO₄^2?＞NO₃^?）为HI最主要影响参数。据此提出按风险贡献排序的管理建议：优先管控地源性氟（替代水源或反渗透除氟、优化布井与水位监测），其次削减有机物负荷（改善农村卫生与污水收集），第三强化矿坑水及工业废水处理与排放监管，跨领域优先保护儿童健康（学校终端处理、定期健康监测与预警）。

Conclusions（结论部分翻译）

本研究建立了集成SOM、PMF和蒙特卡洛模拟的框架，以关联典型干旱采煤区地下水污染源与健康风险。应用于霍林河矿区得到三点主要结论：(1)识别出三个具不同污染模式的水化学聚类——聚类1(Na-HCO₃型，滞流区)：F^?和NH₄⁺-N升高，F^?富集受碱性条件下阳离子交换和硅酸盐风化控制；聚类2(Ca-Na-SO₄型，工农业邻近滞留区)：高TDS、TH、SO₄^2?、NO₃^?，指示强人为影响；聚类3(Ca-HCO₃型)：天然背景水质。(2)PMF源解析量化了人为源主导性，识别六个污染源，煤矿排水与工业/生活混合污水贡献最高(22.42%)，人为强化硅酸盐溶解次之(19.31%)，合计超40%，凸显采矿与工业活动压倒性影响。(3)健康风险评估确定儿童最易感(HI＞1概率33.9% vs 成人19.4%)，F^?和SO₄^2?为主要风险驱动因子，高风险区与聚类2及部分聚类1吻合；源特异性分析显示地源性氟(因子1)贡献总HI约48%，有机物降解(因子4)约26%，人为硫酸盐(因子5)约23%。该框架定量关联污染源与健康风险，可推广至相似采矿区以识别优先污染物与易感人群，为矿产资源开发与水资源稀缺及公共卫生脆弱性并存地区的管理决策提供循证优先级依据。