铊硼碲酸盐玻璃的辐射屏蔽性能评估

《Radiation Medicine and Protection》：Evaluation of radiation shielding performance in thallium borotellurite glasses

　　

目的：评估氯化钕（NdCl₃）掺杂对名义组成为65B₂O₃–12.5Tl₂O–12.5TeO₂–(10?x)Na₂O–x NdCl₃（其中x = 0, 1, 2, 5, 10 wt% NdCl₃）的硼碲酸盐玻璃伽马辐射屏蔽性能的影响，该体系通过NdCl₃前驱体引入。
方法：研究人员通过用NdCl₃等摩尔氧替代Na₂O计算玻璃批次。BTTLNN系列（即BTTLNN0、BTTLNN1、BTTLNN2、BTTLNN5和BTTLNN10）的名义NdCl₃等效浓度分别为0、1、2、5和10 wt%。所有组成均模拟了伽马屏蔽性能。研究人员使用Geant4工具包在宽能量范围（15 keV至10 MeV）内计算了其辐射衰减参数，结果通过Phy-X软件验证。分析的关键指标包括质量衰减系数（MAC）、半值层（HVL）、十分之一值层（TVL）、辐射防护效率（RPE）和有效原子序数（Z_eff）。
结果：质量衰减系数随NdCl₃浓度增加而直接增大，在0.15 MeV处的最大差异为0.04826 cm²/g。密度增加（3.84–4.02 g/cm³）和衰减改善对应于HVL、TVL和RPE的降低。Z_eff在特定能量（如85.53 keV）处达到峰值，随后在高能量处下降，与MAC趋势一致。在BTTLNN系列中，屏蔽性能随NdCl₃含量增加而逐渐增强。比较分析证实，含10 wt% NdCl₃的样品（BTTLNN10）在该系列中表现出最高的衰减和最低的HVL，并优于几种参考屏蔽材料。
结论：掺杂NdCl₃显著增强了基础硼碲酸盐玻璃的伽马辐射屏蔽效能。这些发现表明，NdCl₃的引入是工程化具有优异辐射屏蔽性能的先进重金属氧化物玻璃的一种可行且新颖的策略。

**研究背景、问题与研究动机**
电离辐射在医学、工业、农业和研究等领域具有广泛应用，但过量暴露对健康和环境构成显著风险。传统屏蔽材料如铅和混凝土存在毒性高、耐久性有限、成本效益差以及不透明等缺点。因此，寻找廉价、易得且高效的替代材料成为研究重点。硼酸盐玻璃因其低熔点、高透明度、高有效原子序数及与多种添加剂良好的相容性而备受关注。向硼酸盐玻璃中添加碲形成硼碲酸盐玻璃，可提高抗辐射性和热红外透射率。铊氧化物（Tl₂O）作为玻璃形成体和改性剂，可增加密度并改善光学性能。已有研究表明，含钕（Nd）和钠（Na）的玻璃因密度和有效原子序数提升而具有良好伽马屏蔽性能。然而，基于氯化物前驱体（如NdCl₃）替代氧化物来引入高原子序数元素的策略尚未得到充分探索。本研究旨在通过用NdCl₃部分替代Na₂O，开发一种新型铊硼碲酸盐玻璃，以提升伽马射线衰减效率，并建立结构-性能关系。论文发表在《Radiation Medicine and Protection》。

**主要关键技术方法**
研究人员采用蒙特卡洛模拟（Geant4工具包）在0.015–10 MeV能量范围内模拟光子输运，并通过Phy-X数据库验证结果。计算了质量衰减系数（MAC）、线性衰减系数（LAC）、半值层（HVL）、十分之一值层（TVL）、有效原子序数（Z_eff）、有效电子密度（N_eff）、辐射防护效率（RPE）、透射因子（TF）和暴露累积因子（EBF）。所有模拟使用10⁷个初级光子，统计不确定性低于2%。

**研究结果**
*3.1 质量衰减系数（MAC）和线性衰减系数（LAC）*
通过Geant4模拟与Phy-X计算对比，相对偏差（RD%）普遍低于2%。所有样品MAC随能量增加而递减，在85.53 keV处出现铊K边吸收突增。BTTLNN10（含10 wt% NdCl₃）在大部分能量范围内表现出最高MAC，归因于密度增大和有效原子序数提升。LAC在低能区（0.015–0.3 MeV）光电效应主导下降迅速，中能区（0.3–4 MeV）康普顿散射主导下缓慢下降，高能区（5–10 MeV）对电子对产生作用下略有上升。

*3.2 半值层（HVL）和十分之一值层（TVL）*
HVL和TVL均随能量增加而单调上升，随NdCl₃含量增加而系统性降低。BTTLNN10在全部能量范围内HVL最低，在10 MeV时HVL为0.70 mm，较BTTLNN0（无NdCl₃）降低约12%。TVL差异同样明显：在10 MeV时，BTTLNN10的TVL为21.29 cm，BTTLNN0为23.52 cm，差值2.23 cm，表明高Z掺杂在高能区通过电子对产生（∝Z²）显著增强衰减。

*3.4 有效原子序数（Z_eff）和有效电子密度（N_eff）*
Z_eff随能量增加而递减，在85.53 keV Tl K边处出现陡降，之后在康普顿散射主导区缓慢下降。Z_eff随NdCl₃含量增加而增大，从BTTLNN0的48.3升至BTTLNN10的52.7（0.1 MeV处）。N_eff在低能区较高，在Tl K边处出现尖锐峰，Nd K边（43.56 keV）处有轻微拐点。BTTLNN10的N_eff最高，反映其更高的电子密度。

*3.5 辐射防护效率（RPE）和透射因子（TF）*
TF随厚度增加呈指数下降，BTTLNN10的斜率最陡，表明衰减能力最强。在662 keV处，BTTLNN10的HVL约2.0 cm，比BTTLNN0的2.2 cm减少约10%。RPE在0.015–0.11 MeV范围内随能量增加而单调递减，BTTLNN10在0.02 MeV处达到约90%，远高于BTTLNN0在0.10 MeV处的42%。RPE曲线在85.53 keV和43.5 keV处分别出现Tl和Nd K边特征。

*3.6 暴露累积因子（EBF）*
EBF在低能区（<0.15 MeV）在K边附近出现局部极大值；随着穿透深度（MFP）增加而上升；在0.5–3 MeV康普顿散射区，EBF缓慢增至2.5–3.8（40 MFP）；在>5 MeV对电子对产生区，EBF迅速升至4.0–5.2。BTTLNN10在所有能量和深度下EBF最低，例如在6 MeV、40 MFP处为3.1，而BTTLNN0为3.9，表明其能有效吸收二次光子。

*3.7 比较分析*
在662 keV处，BTTLNN10的HVL为2.1469 cm，优于普通混凝土（3.60 cm）、赤铁矿-蛇纹石混凝土（2.899 cm）和铁铁矿混凝土（2.167 cm）。与高铋玻璃（如30BiTe，HVL=2.0281 cm）相比，BTTLNN10的质量效率更高（MAC=0.0803 cm²/g vs 0.0547 cm²/g），且避免了铋的毒性和加工困难。

**讨论与结论**
讨论部分指出，NdCl₃的引入通过提升密度和有效原子序数（Z_eff）显著增强了伽马屏蔽性能，在低能区光电效应（∝Z^4.5）和高能区电子对产生（∝Z²）均发挥效用。暴露累积因子分析表明BTTLNN10能有效抑制二次散射光子。与常规屏蔽材料（重混凝土、铋玻璃等）对比，BTTLNN10在质量效率、可加工性和化学稳定性方面取得良好平衡，是开发先进无铅辐射屏蔽玻璃的有前景候选材料。

**研究结论翻译**：
本研究调查了NdCl₃对组成为65B₂O₃?12.5Tl₂O?12.5TeO₂?(10?x)Na₂O?xNdCl₃（x=0–10 wt%）的玻璃体系伽马辐射屏蔽性能的影响。结果表明，掺入NdCl₃显著提升了系统性能。具体而言，在1.173 MeV和1.333 MeV伽马能量下，MAC分别增至0.05726 cm²/g和0.05346 cm²/g。BTTLNN10样品在所有样品中表现出最高的MAC值，表示其具有更优的伽马辐射衰减能力。对HVL、TVL和MFP的研究揭示，像BTTLNN10这样密度更高的玻璃组成具有更低的HVL和MFP值，这与增强的屏蔽性能相关。例如，BTTLNN10在0.662 MeV处的HVL为2.146 cm，显著低于普通混凝土和其他常规屏蔽材料。此外，BTTLNN10在0.06 MeV处达到最高Z_eff值42.52，突显了其在阻挡辐射方面的有效性。总体而言，BTTLNN10组成在所有测试样品中展示了最佳的辐射屏蔽能力。这些结果表明，用NdCl₃掺杂碲酸盐玻璃体系为开发高效无毒的辐射屏蔽材料提供了一种有前景的策略。理论计算与蒙特卡洛模拟结果之间的高度一致性证实了用于材料设计的方法的可靠性。综合而言，这些发现为在医学辐射防护中推进NdCl₃掺杂碲酸盐玻璃体系奠定了坚实基础。