用于将氧气还原为过氧化氢并实现资源化利用的掺氧碳纳米管的二次规模合成

《Science Bulletin》：Second-scale synthesis of oxygen-doped carbon nanotubes for oxygen reduction to hydrogen peroxide and valorization

　　

孙一宁|李金泽|傅宇|李振华|邵明飞

摘要

杂原子改性的碳材料作为高效的电催化剂，可用于两电子氧还原反应（2e^? ORR），生成过氧化氢（H₂O₂）。然而，漫长的材料制备周期以及电极界面的不明确微观环境限制了其进一步的发展。本研究提出了一种火焰辅助策略，可在约40秒内快速合成掺氧碳纳米管（O-CNTs），在碱性条件下于H型电池中实现高达0.42 mmol cm^?2 h^?1的H₂O₂产率，并在宽广的电位范围内保持超过90%的法拉第效率。对电极界面的微观环境分析表明，O-CNTs增强了水的解离能力和质子传输动力学，为高效生成H₂O₂提供了足够的活性氢。此外，我们发现随着过电位的增加，产生的碳缺陷会积累并激活水分子，使水中的氧能够对碳缺陷进行亲核攻击从而实现氧的交换。为了更好地符合实际应用需求，我们进一步构建了一种电化学流动反应器，实现了约1.5 wt%的H₂O₂累积浓度。最后，我们利用H₂O₂的氧化性质，探索了其在合成无机过氧化物（Na₂CO₃?1.5H₂O₂）以及选择性氧化有机物质（5-羟基甲基呋喃）方面的潜力。