红外光谱结合机器学习用于消费后塑料回收的分类识别

《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：Infrared spectroscopy and machine learning for post-consumer plastics recycling

　　

塑料污染因塑料生产、消费与使用的快速且不受控增长而成为最重要的环境挑战之一，因此消费后塑料的回收与高值化利用是缓解此现象的战略性方案。这类工艺受严格的国际法规约束，要求再生聚合物具备与原生聚合物一致的物理性能与质量。为实现该目标，塑料材料在回收前后的彻底、准确分选至关重要。红外(Infrared, IR)光谱已发展成为实现此目的的基础技术，可通过聚合物特征振动指纹进行无损鉴别。然而，不同塑料间较高的光谱相似性常导致误分类。为克服此局限，研究人员将IR光谱与先进的机器学习(Machine Learning, ML)算法相融合，开发并验证了一种快速的、基于ML的自动化分类器，用于鉴别四种常见塑料类型：高密度聚乙烯-B(HDPE-B)、高密度聚乙烯-P(HDPE-P)、低密度聚乙烯(LDPE)及聚丙烯(PP)。分类模型基于原始实验测量所构建的专用IR光谱数据库进行训练。利用开源Quasar平台，研究人员对比了传统ML算法与标准卷积神经网络(Convolutional Neural Network, CNN)架构。研究表明，CNN与经典算法——特别是随机森林(Random Forest, RF)算法——均在该分类任务中取得最优性能，准确率分别为1.000和0.998。研究结果表明，将深度学习架构与IR数据相结合可显著提升塑料识别的准确性与可靠性，为支持工业向高质量再生聚合物转型提供了稳健工具。

《红外光谱结合机器学习用于消费后塑料回收的分类识别》论文解读

一、研究背景与意义

塑料材料因其独特的化学物理性质及低廉成本成为日常生活必需品，全球塑料年产量已从1950年的约35万吨激增至2016年的约3.35亿吨，导致严重的环境污染问题，每年约有150万吨微塑料排入海洋。欧盟等已限制一次性塑料并推动循环经济发展，而消费后再生塑料的质量提升依赖于精确的材料分选，因为混合聚合物相容性差且力学性能受损。红外(Infrared, IR)光谱及拉曼(Raman)光谱联用机器学习(Machine Learning, ML)可实现聚合物的快速自动识别，其中衰减全反射红外光谱(Attenuated Total Reflection IR, ATR-IR)对含极性官能团的塑料分析敏感且受荧光干扰小，但聚乙烯(PE)各亚型（高密度HDPE与低密度LDPE）及不同来源的HDPE间光谱高度相似（即类内差异小、类间差异小，存在"类别噪声"class noise），传统比对法易误判。为此，研究人员开展本研究，通过构建真实消费后再生成粒料的ATR-IR光谱数据库，对比多种ML算法与卷积神经网络(Convolutional Neural Network, CNN)对HDPE-B、HDPE-P、LDPE及聚丙烯(Polypropylene, PP)四类的分类性能，证明深度学习可自动提取特征并实现近完美分类，为工业在线分选提供开源、易用的解决方案。该论文发表于《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》。

二、主要关键技术方法

研究人员采集Bandera S.p.A.提供的经双螺杆挤出(Twintelligence?系统，52D长径比，带扩展脱气段)机械回收得到的黑色/深色再生成粒料样品四类——HDPE-B(源自消费后中空包装)、HDPE-P(源自工业废料管材)、LDPE、PP。使用Bruker INVENIO X傅里叶变换红外光谱仪配备45°单反射金刚石ATR附件及DLaTGS检测器，在350–8000 cm^?1范围以4 cm^?1分辨率、128次扫描/样采集ATR-IR光谱，经OPUS软件做吸光度计算、基线校正、ATR校正，截取350–4000 cm^?1并用MATLAB归一化至曲线最大值，最终建成含1396条光谱的数据集(HDPE-B 338条、HDPE-P 354条、LDPE 356条、PP 338条)。采用开源Quasar平台进行传统ML建模——选取感兴趣区(Region of Interest, ROI)400–4000 cm^?1、剔除CO₂(2250–2400 cm^?1)与H₂O(3500–4000 cm^?1)干扰波段、线性基线校正、主成分分析(Principal Component Analysis, PCA)降维后，分别训练随机森林(Random Forest, RF, 10棵树)、k-近邻(k-Nearest Neighbors, kNN, k=5)、决策树(Decision Tree, 叶节点最小2样本、最大深度100)、支持向量机(Support Vector Machine, SVM, 径向基核RBF)及逻辑回归(Logistic Regression, LR)，按分层抽样划分训练/验证/测试集(测试集占3%)评估混淆矩阵、受试者工作特征(Receiver Operating Characteristic, ROC)曲线及曲线下面积(Area Under Curve, AUC)。另构建一维CNN(三层卷积核尺寸3、通道数4→8→16，平均池化核2，全连接层256→64→4神经元，Dropout 0.5，Adam优化器学习率0.001，交叉熵损失)，输入未经删截的全谱350–3500 cm^?1(含CO₂区)，采用十折交叉验证(stratified)并以软投票(soft-voting)集成十个子模型输出最终类别概率。

三、研究结果

3.1. ATR-IR spectroscopic characterization and statistical analysis（ATR-IR光谱表征与统计分析）

研究人员对四类再生粒料测得的中红外吸收光谱显示：所有PE类在2846 cm^?1(CH₂对称伸缩)、2916 cm^?1(CH₂反对称伸缩)、720 cm^{?1(CH面外弯曲/顺式(CH) out-of-plane)、1462 cm?1((CH₂)_n弯曲)处有特征峰，HDPE-B与LDPE在2960 cm?1有CH₂反对称伸缩肩峰；PP除CH₂相关峰(2842、2918 cm?1)外，还在2872、2953 cm?1出现CH₃伸缩峰，于1375 cm?1出现CH₃弯曲峰。PP与PE类光谱差异明显可区分，但三种PE(HDPE-B、HDPE-P、LDPE)光谱仅有微小差别，肉眼难以分辨，证实需借助ML辅助分类。}

3.2. Quasar: classifier.（Quasar平台传统ML分类器）

经PCA降维投影至二维自由可视化(FreeViz)平面可见PP、LDPE、HDPE-P各自成簇，HDPE-B与各类有部分重叠。五种传统算法测试表明kNN、Decision Tree、LR性能偏低；SVM与RF表现较优，其中RF在训练集上对最难区分的HDPE-B的AUC达1.000，且测试集整体分类准确率(Classification Accuracy, CA)为0.998。若预处理时不剔除CO₂吸收区(2250–2400 cm^?1)，各模型AUC尤其HDPE-B识别率显著下降，证明去除大气干扰波段对经典ML建模至关重要。RF为传统算法中最优。

3.3. CNN classifier.（卷积神经网络分类器）

CNN直接输入含CO₂区的原始全谱(1633个波数通道)，无需手动选区与基线校正，通过卷积层自动学习判别性光谱特征。十折交叉验证软投票集成结果显示：训练集准确率98.64%，测试集准确率达100%；各类AUC均为1.000，混淆矩阵无错分。即便单独使用任一个CNN子分类器，平均准确率亦达97%±1%，说明模型对训练/验证集划分不敏感，鲁棒性强。CNN性能优于包括RF在内的所有传统ML方法，且克服了人工预处理引入的不确定性。

四、讨论与结论翻译

研究人员在结论中指出，本研究将IR光谱与开源ML工具相结合，用于工业现场真实消费后塑料材料的识别。IR光谱提供非破坏性化学"指纹"，ML提供快速客观的自动化分类框架，区别于仅限于纯品的研究，本工作专门处理具高化学相似性与潜在污染的消费后再生成塑料。基于1396条来自四类化学组成相近再生塑料的IR光谱构建数据库，首次揭示并分类了消费后废塑料的特征振动模式。经对比RF、kNN、Decision Tree、SVM及LR，结合AUC、Precision、Recall等指标优化流程，证明去除CO₂振动区间对经典算法精度提升关键，RF与SVM在选区预处理后AUC可达0.967–1.000，而Decision Tree对HDPE-B的AUC仅约0.900。进一步开发CNN模型可在不进行手动特征工程情况下自动提取相关光谱特征，测试集分类准确率达1.000，优于传统ML。研究证明开源且用户友好的Quasar平台可产出具工业相关性的结果；基于CNN的方法在处理复杂光谱时优势明显。该IR–ML集成方案为工业分选提供了实用、可扩展的途径，可简化操作、减少误差、提高效率，推动消费后塑料高质量回收，并为拓展至其他应用场景奠定基础。