单层β2-SrA2Z4（A = Al, Ga, In；Z = S, Se）在应变和成分调制作用下的可调电子、光学及光催化性能

《Surfaces and Interfaces》：Tunable electronic, optical, and photocatalytic properties of monolayer β2-SrA2Z4 (A?=?Al, Ga, In, Z?=?S, Se) under strain and compositional modulation

　　

Dan-Ni Wang|Yuan-Li Zhao|Mo-Yu Liu|Man-Yi Duan

摘要

二维七原子层的MA₂Z₄材料因其结构稳定性和可调的物理性质而受到越来越多的关注。然而，成分调制与应变工程对单层β₂-SrA₂Z₄的影响仍很大程度上未被探索。基于第一性原理计算，我们系统研究了在位点选择性成分调制和双轴应变作用下单层β₂-SrA₂Z₄（A?=?Al, Ga, In, Z?=?S, Se）的电子、光学和机械性质。所有28种成分调制后的结构在当前的第一性原理框架下都表现出良好的稳定性，平面内响应接近各向同性，并具有半导体性质，带隙范围为0.33-2.78 eV，与原始系统相比可调性显著增强。大多数调制后的结构在紫外光和可见光吸收方面也有提升。值得注意的是，β₂-SrAl₂Se₂S₂-ad在电子结构上表现出良好的可调性，在中等拉伸应变下仍保持直接带隙，并具有强可见光吸收能力；此外，当应变从压缩变为拉伸时，吸收峰和介电函数虚部的峰值都出现了明显的红移，进一步凸显了其在光电子应用中的潜力。同时，β₂-SrAl₂Se₂S₂-cd在未受应变状态下光催化活性较低，但在压缩应变下可转变为高效的光催化剂，其带边移动到水氧化还原电位附近，使得在-2%至-8%的应变范围内能够实现光催化水分解，并在-4%应变时达到53%的理想太阳能到氢气的转换效率。这些结果表明，成分调制与应变工程的协同作用为定制β₂-SrA₂Z₄单层的带结构、光学吸收和光催化性质提供了一种有效方法，为它们在二维光电子和光催化系统中的应用提供了可行的途径。