《Atmospheric Environment》:Changes in Chemical Composition of Dust Aerosols During Transport: Elevated Risks for Human Health but Enhanced Nutrient Supply for Marine Ecosystem
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张天乐|栾梦晓|周琪|刘嘉音|魏毅|魏佳辉|王秦|张立坤|沈秀娥|孙泽宇|田崇国|郑梅北京大学环境科学与工程学院区域环境与可持续性国家重点实验室及环境与健康中心,北京,100871,中国摘要在长距离传输过程中,尘埃气溶胶与人为污染物混合并经历大气老化,从而改变其化学成分。然而,关
张天乐|栾梦晓|周琪|刘嘉音|魏毅|魏佳辉|王秦|张立坤|沈秀娥|孙泽宇|田崇国|郑梅
北京大学环境科学与工程学院区域环境与可持续性国家重点实验室及环境与健康中心,北京,100871,中国
摘要
在长距离传输过程中,尘埃气溶胶与人为污染物混合并经历大气老化,从而改变其化学成分。然而,关于这些变化如何影响城市人口的健康风险以及海洋生态系统的营养供应(例如铁)的观测数据仍然有限。本研究考察了2021年3月发生的两次具有不同传输路径的极端亚洲沙尘事件(Dust-1和Dust-2),并在内陆(北京)和岛屿(渤海的坨矶岛)站点进行了观测。通过整合化学成分和毒性分析,评估了尘埃在传输过程中的氧化潜力和铁溶解度(即生物可利用性)的变化。结果表明,Dust-1于3月15日首次到达北京,随后在3月16日再次回流至北京。在Dust-1回流期间,PM2.5浓度相比首次到达时下降了79%,但每单位PM2.5质量的氧化潜力(OPm)增加了5.3倍,表明对人类健康的威胁增加。尘埃与人为产生的PM2.5的混合是导致OPm升高的关键因素,在回流过程中这一比例达到了34%。关于铁溶解度,当Dust-1在陆地上回流时,与人为污染物的混合显著提高了铁的溶解度。然而,在Dust-2从陆地传输到海洋的过程中,二次酸的形成起到了更重要的作用,将不溶性铁转化为可溶性铁,使得坨矶岛的铁溶解度比北京增加了173%。这项研究为长距离传输的尘埃如何增加氧化潜力、影响陆地人类健康以及提高海洋生态系统的铁溶解度提供了新的见解。
引言
沙尘暴是全球最大的气溶胶排放源之一,多项模型表明其年排放量超过103 Tg(Textor等人,2006年),使其成为对流层气溶胶的主要组成部分。东亚是全球主要的沙尘排放区域之一(Middleton & Kang,2017年)。近年来,频繁发生的亚洲沙尘事件及其下风向传输已被证明对下风向城市的空气质量及公共健康有显著影响(Li等人,2022年;Zhang等人,2023a年;Wang等人,2025a年)。中国疾病预防控制中心的一项最新研究表明,在沙尘事件期间,与清洁时期相比,缺血性中风、高血压心脏病和心肌梗死等疾病的超额死亡风险显著增加(Zhang等人,2023a年)。与陆地地区的不利健康影响相反,当沙尘气溶胶传输到海洋时,如铁(Fe)等营养物质会被沉积到海洋中,这可能带来有益的生态效应,包括促进浮游植物生长、增强海洋碳封存能力,并可能缓解气候变化(Jickells等人,2005年;Mahowald等人,2010年;Zhang等人,2023c年)。
东亚沙尘暴的发生通常与强天气系统有关,如蒙古气旋、冷锋和冷高压,这些系统可以将尘埃颗粒抬升到几公里的高度,促进长距离传输(Meng等人,2019年;Yin等人,2022年)。先前的研究强调,在长距离传输过程中,尘埃气溶胶的化学成分会发生动态变化,部分原因是尘埃颗粒积极参与大气化学反应。例如,尘埃颗粒表面的过渡金属(如Fe和Mn)会催化二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)和挥发性有机化合物(VOCs)的氧化,形成二次无机离子和二次有机气溶胶(Zhang等人,2019年;Xue等人,2020年)。此外,这些反应产生的质子可以将尘埃颗粒中的不溶性过渡金属转化为可溶性形式。这些可溶性金属又会在尘埃颗粒表面催化酸性气体的氧化,形成正反馈机制(Wang等人,2019年)。除了大气老化加速二次成分的形成外,尘埃气溶胶与人为污染物的混合还会将尘埃转化为“污染尘埃”,从而改变其化学成分。Rodríguez等人(2021年)发现,在撒哈拉沙尘传输到北美洲的过程中,其与船舶排放物的混合是导致尘埃羽流中可溶性Fe浓度增加的因素之一。
尘埃气溶胶在传输过程中的化学变化直接影响其对下风向陆地地区的人类健康影响以及对下风向海洋生态系统的营养供应。例如,Qin等人(2025年)的一项研究表明,当尘埃气溶胶与非尘埃气溶胶混合并回流到上风向地区时,颗粒上的氧化潜力(OP)和环境持久性自由基(EPFRs)水平比尘埃首次到达时更高。这一增加与非意外住院率的上升有关,表明健康风险增加(Qin等人,2025年)。同时,尘埃传输过程中的大气化学反应促进了颗粒态Fe向可溶性Fe的转化(Zhi等人,2025年;Zhu等人,2025年),从而提高了尘埃中Fe的生物可利用性。由于海洋浮游植物主要吸收可溶性Fe(Gledhill & Buck,2012年),这一过程增强了尘埃对海洋生态系统的施肥效果。
尽管有先前的研究,但关于尘埃传输过程中气溶胶毒性变化的观测证据和研究仍然非常有限,尤其是在识别驱动这些变化的因素方面。此外,还需要综合研究尘埃的毒性变化和营养供应能力的变化,因为这些对于理解更广泛的环境影响至关重要,但目前此类研究尚缺乏。为了解决这一空白,本研究重点关注2021年3月发生在中国北部的两次极端沙尘事件:3月15日的Dust-1(随后在3月16日发生沙尘回流)和3月28日的Dust-2(没有回流,直接传输到海洋)。我们结合了内陆城市(北京)和岛屿(渤海的坨矶岛)的测量数据,比较了不同传输路径(Dust-1的陆地回流与Dust-2的陆地到海洋传输)下尘埃化学成分和环境效应的变化。本研究克服了以往研究的局限性,即尘埃的详细化学成分和健康效应没有联系。此外,本研究旨在全面了解尘埃对城市人口和海洋生态系统的影响。
章节片段
采样地点
采样工作在北京(位于华北平原)和渤海海峡的坨矶岛进行,坨矶岛位于华北平原的下风向。如图1a所示,2021年3月在北京市的两个城市站点进行了采样。由北京市生态环境监测中心运营的车公庄(CGZ)站点(39.93°N,116.32°E)主要使用在线仪器连续测量大气颗粒物的质量浓度
2021年3月中国北部两次沙尘暴事件概述
2021年3月发生在中国北部的两次极端沙尘暴受到了广泛关注。先前的研究利用卫星遥感和建模技术,强调了来自蒙古的沙尘传输在触发这两次沙尘事件中的主要作用(Jin等人,2022年;Sun等人,2022年)。空气质量的逆向轨迹(图S2a)以及中国国家空气质量监测网络的地面监测数据(图2a)进一步证实了这一点
结论
本研究以2021年3月的两次极端沙尘事件为例,结合化学成分测量、来源分配和毒性分析,探讨了尘埃在陆地回流和陆地到海洋传输过程中的成分变化及其对气溶胶毒性和营养生物可利用性的影响。结果表明,在陆地传输过程中,尘埃与人为污染物的混合显著增加
CRediT作者贡献声明
栾梦晓:方法论、调查、数据管理。郑梅:写作——审稿与编辑、监督、方法论、调查、概念化。张天乐:写作——初稿、可视化、方法论、调查、数据管理。田崇国:资源、调查、数据管理。孙泽宇:调查、数据管理。沈秀娥:资源、调查、数据管理。张立坤:调查、数据管理。王秦:调查、数据管理。魏佳辉:
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了京津冀区域环境综合治理-国家重点科技项目(编号:2025ZD1204800)、国家自然科学基金(编号:42030708)和中国博士后科学基金(编号:2024M760121)的支持。