过去10年间，平流层物质侵入对中国西南部四川盆地近地面臭氧（O3）变化的影响

《Atmospheric Environment》：Impacts of stratospheric intrusion on near-surface O3 variations in the Sichuan basin, Southwest China during the last 10 years

　　

林武|赵天亮|宁桂才|金玉香|罗月汉|杨凯|李志宽|张玉清

中国气象局气候系统预测与风险管理国家重点实验室，南京信息科学技术大学气溶胶-云与降水重点实验室，南京，210044，中国

摘要

平流层侵入是影响近地面臭氧（O₃）的重要自然过程。四川盆地是中国西南地区的主要臭氧污染热点，然而关于平流层侵入事件及其对近地面臭氧影响的长期评估仍然很少。利用2015–2024年间在四川盆地18个城市收集的近地面臭氧（O₃）、一氧化碳（CO）和露点温度（Td）观测数据，我们识别出了494次平流层侵入地表的事件（SITS），并系统地描述了它们的时空特征及其对近地面臭氧的影响。SITS事件表现出中等的年际变化，但具有明显的季节性，春季发生的频率最高。单次事件的平均持续时间为12.8小时，秋季持续时间较长，夏季较短。SITS对近地面臭氧的影响显示出明显的季节性差异：最大的绝对臭氧异常值（平均增加28.8 μg m^?3）出现在秋季，相对臭氧异常值（21.1%–70.8%）也出现在秋季，定义为观测到的臭氧与其背景水平的百分比偏差，该背景水平是通过SITS期间的平均臭氧值标准化的。基于EAC4再分析的定量归因表明，在SITS期间平流层臭氧（O₃S）的平均异常值为1.21 ppb，平流层对近地面臭氧的相对贡献（O₃S/O₃）在冬季最高（12.0%），其次是春季（8.9%）和秋季（6.9%）。这项为期10年的分析表明，平流层侵入对四川盆地近地面臭氧有持续的背景贡献，突显了平流层-对流层交换在调节区域地表臭氧变化中的作用。

引言

对流层臭氧（O₃）是一种重要的温室气体和关键空气污染物，直接影响人类健康、农业生产力和生态系统完整性（Huang等人，2018；Lenka和Lenka）。自2000年以来，对流层臭氧浓度每年增加约1–3%（Verstraeten等人，2015）。过去十年的观测研究表明，在全球气候变暖和人为排放结构发生重大变化的共同影响下，对流层臭氧的形成机制及其主要控制因素正在发生深刻变化（Wang等人，2022，Wang等人，2022；Zhang等人，2016）。尽管某些地区的氮氧化物（NO_x）和细颗粒物（PM_2.5）排放已有效减少，但近地面臭氧浓度并未相应下降，尤其是在春季和背景站点（Li等人，2019）。这些趋势表明，在前体排放减少的情况下，自然过程在调节区域臭氧水平方面发挥着越来越重要的作用。

对流层臭氧浓度主要受两个过程调控：由NO_x和挥发性有机化合物（VOCs）在太阳辐射下的局部光化学生成（Li等人，2024），以及富含臭氧的平流层空气动态输送到对流层的过程，通常称为平流层臭氧侵入（Xia等人，2023）。作为重要的自然来源，平流层侵入可以调节背景臭氧水平，在有利条件下甚至会引发严重的近地面臭氧污染事件（Dreessen，2019）。这一过程表现出明显的季节性和区域性变化，活动通常在冬季和春季最为活跃，并且在高海拔地区频繁发生（Trickl等人，2010；Wang等人，2021）。

平流层臭氧侵入受大规模动力过程的调控，包括副热带西风急流（Sprenger等人，2003）、罗斯贝波破裂（Holton等人，1995）、切断低压（Luo等人，2024）和对流层顶折叠（Trickl等人，2020），以及热带气旋和高层反气旋（Jiang等人，2024；Meng等人，2019；Shu等人，2025）。特别是与雷暴相关的深对流可以与对流层顶折叠相互作用，可能将平流层空气输送到地面（Homeyer等人，2011）。在有利的气流条件下，平流层臭氧可以被输送到对流层，甚至可能穿透行星边界层到达地面（Chen等人，2022；Shu等人，2025）。平流层侵入地表（SITS）通常是局部且短暂的，持续时间从几小时到几天不等（Greenslade等人，2017）。先前的研究表明，SITS事件可以显著增强近地面臭氧浓度，在某些条件下，可占观测到的近地面臭氧水平的20%以上（Chen等人，2023）。因此，全面评估SITS的影响需要综合考虑事件频率、持续时间、绝对臭氧异常值以及相对于背景水平的相对臭氧异常值（以百分比表示）。

准确评估SITS的影响需要具有高时间和空间分辨率的观测数据。尽管臭氧探空仪测量提供了有价值的垂直臭氧信息，但其有限的发射频率和稀疏的空间覆盖范围阻碍了短寿命SITS事件的检测（Verstraeten等人，2015）。现有的识别方法通常依赖于检测垂直剖面中的明显臭氧峰值，因此对平流层臭氧在对流层中扩散混合的侵入事件不敏感（Greenslade等人，2017；Tarasick等人，2007）。此外，大多数传统方法关注对流层上部或平流层下部的异常值，缺乏与近地面观测的直接耦合，限制了它们量化SITS对近地面臭氧变化和空气质量影响的特定贡献的能力（Putero等人，2016；Zhang等人，2014a，Zhang等人，2014b）。

四川盆地位于中国西南部，紧邻青藏高原（TP）下游，其特点是盆地地形较深，过去十年近地面臭氧污染日益复杂。盆地内经常出现停滞的气象条件，严重阻碍了污染物的扩散（Shu等人，2021；Zhang等人，2022）。同时，在持续控制人为排放的情况下，自然过程——特别是平流层-对流层交换（STE）事件——已成为该地区近地面臭氧变化的重要驱动因素（Shu等人，2023；Wang等人，2024）。在TP的东侧背风区，这是一个公认的全球STE活动热点（Chen等人，2013；Yin等人，2023），四川盆地对TP上的平流层空气输送非常敏感（Hu等人，2022a，Hu等人，2022b；?kerlak等人，2015；Zhang等人，2025）。尽管如此，对四川盆地平流层侵入对近地面臭氧影响的长期定量评估仍然有限。

本研究分析了2015–2024年间四川盆地18个城市每小时近地面臭氧（O₃）、一氧化碳（CO）和露点温度（Td）的观测数据，以系统地检测SITS事件。根据Chen等人（2024）提出的检测框架，观测到的O₃、CO和Td被共同用作平流层示踪剂，同时考虑O₃的增加、CO的减少以及24小时露点温度变化（24-h ΔTd）的减少作为客观识别标准。基于这种方法，我们定量描述了SITS事件的时空特征及其对近地面臭氧变化的影响。本研究旨在提供四川盆地平流层侵入对近地面臭氧影响的长期评估，有助于理解自然因素对区域臭氧污染的贡献，并为这一人口密集且环境敏感地区的空气质量管理提供科学支持。

章节片段

观测和建模数据

本研究中使用的近地面臭氧（O₃）、一氧化碳（CO）浓度和24小时ΔTd的每小时观测数据来自中国国家环境监测中心（CNEMC，https://air.cnemc.cn:18007/）。2015至2024年间，从四川盆地的18个城市收集了每小时观测数据，包括成都、绵阳、德阳、南充、泸州、宜宾、自贡、广元、遂宁、内江、乐山、眉山、广安、达州、雅安、巴中、资阳和重庆。

为了量化

SITS频率和持续时间的时空变化

根据SITS标准，即近地面臭氧（O₃同时增加以及CO浓度和Td同时减少（第2.2节），对2015–2024年间四川盆地18个城市的近地面观测数据进行了系统筛选，共识别出494次SITS事件，相当于每个城市每年平均2.7次事件。这些基于城市的事件在10年研究期间对应于368个区域SITS日。

为了验证识别的SITS事件是否反映了

结论

本研究基于10年（2015–2024年）来自18个城市的近地面空气质量观测数据以及EAC4 O₃S模拟数据，对四川盆地的SITS进行了长期和系统的定量评估。全面描述了SITS事件的频率、持续时间、空间分布及其对近地面臭氧浓度的影响。

在过去10年中，共识别出494次SITS事件，表现出明显的年际和季节性变化。

CRediT作者贡献声明

林武：数据整理、正式分析、调查、方法论、撰写——初稿。赵天亮：概念化、资金获取、方法论、撰写——审阅与编辑。宁桂才：概念化、资金获取、方法论。金玉香：概念化、方法论、撰写——审阅与编辑。罗月汉：概念化、方法论。杨凯：概念化、方法论。李志宽：概念化、方法论。张玉清：概念化，

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（资助编号：42305197、42275196和42475196）、国家重点研发计划（资助编号：2022YFC3701204）以及江苏省研究生研究与实践创新计划（资助编号：KYCX24_1438）的支持。宁桂才在南京信息科学技术大学的任职部分得到了江苏省特聘教授（资助编号：R2023T01）的支持。